Ce∶GAGG與CsI(Tl)閃爍晶體性能對比研究

王 強,丁雨憧,屈菁菁,張澤濤，王 璐，董鴻林，方承麗

(中國電子科技集團公司第二十六研究所，重慶 400060)

0 引 言

摻鈰釓鎵鋁石榴石閃爍晶體(Ce∶GAGG)具有優(yōu)異的閃爍性能和機械加工性能，從2011年日本的相關(guān)科研人員生長出2英寸(1英寸=2.54 cm)的Ce∶GAGG閃爍晶體以來[1]，越來越受到核輻射探測領(lǐng)域的廣泛關(guān)注，它能實現(xiàn)對X射線[2]、γ射線[3]、α離子[4]、β離子[5]、中子[6]的探測，目前已經(jīng)在核安全[7-9]、核醫(yī)學[10-14]、高能物理[15]、天文學[16]等領(lǐng)域中得到示范性應(yīng)用。Ce∶GAGG閃爍晶體的發(fā)射譜峰值波長為540 nm[17]，而常用的光電倍增管(photomultiplier tube, PMT)的量子效率峰值波長為420 nm左右，在540 nm處的量子效率約8%，使得Ce∶GAGG閃爍晶體與光電倍增管耦合后測試得到137Cs放射源在662 keV的能量分辨率僅7%，不能準確反映Ce∶GAGG閃爍晶體的性能[18-19]。

本文采用Ce∶GAGG閃爍晶體與硅光電倍增管(silicon photomultiplier, Si-PM)進行耦合來測試Ce∶GAGG閃爍晶體的性能，它在540 nm處的量子效率達到20%以上，能提升Ce∶GAGG閃爍晶體的閃爍性能。將Ce∶GAGG和CsI(Tl)閃爍晶體在同一實驗環(huán)境下研究不同封裝、不同耦合方式對兩種閃爍晶體性能的影響，同時對兩種閃爍晶體的透過率和衰減時間常數(shù)進行了對比實驗研究，驗證了Ce∶GAGG閃爍晶體具有優(yōu)良的性能。

1 實 驗

1.1 實驗材料

Ce∶GAGG閃爍晶體樣品由中國電子科技集團公司第二十六研究所提供，尺寸為6 mm×6 mm×6 mm，六面拋光，表面粗糙度3～5 nm；CsI(Tl)閃爍晶體由中國科學院上海硅酸鹽研究所提供，尺寸為6 mm×6 mm×6 mm，六面拋光，表面粗糙度3～5 nm；硅光電倍增管由美國安森美(ON Semiconductor)公司提供，型號為microfc-60035-smt。Ce∶GAGG、CsI(Tl)閃爍晶體及Si-PM實物如圖1所示，Ce∶GAGG和CsI(Tl)閃爍晶體的性能參數(shù)如表1所示。

圖1 Ce∶GAGG、CsI(Tl)與Si-PM照片F(xiàn)ig.1 Pictures of Ce∶GAGG, CsI(Tl) and Si-PM

表1 Ce∶GAGG和CsI(Tl)晶體的性能參數(shù)Table 1 Parameters of Ce∶GAGG and CsI(Tl) crystals

本實驗中采用的不同反射層材料包括聚四氟乙烯薄膜(PTFE)、增強型鏡面反射膜(enhanced specular reflection, ESR)和二氧化鈦(TiO2)。其中PTFE選擇美國的TaegaSeal PTFE Tape；ESR膜反射層采用美國3M公司的ViKuitiTM型光學膜；二氧化鈦采用10 nm級別的二氧化鈦粉末和環(huán)氧樹脂膠混合。Ce∶GAGG和CsI(Tl)閃爍晶體的封裝方式采用除出光面以外其余五個面都均勻的涂上反射層材料，兩種晶體的三種不同反射層材料封裝方式如圖2所示。

圖2 不同反射層封裝方式的閃爍晶體材料Fig.2 Scintillation crystals with different reflection layer packaging methods

1.2 實驗儀器

晶體透過率曲線采用美國鉑金埃爾默公司的Lambda1050型分光光度計測量，測量范圍為190～900 nm，步進為1 nm。樣品的衰減時間采用搭建的基于直接示波器法的衰減時間常數(shù)測試系統(tǒng)測試，其中使用美國泰克公司(Tektronix)生產(chǎn)的示波器，型號為THS3024；使用北京濱松光子技術(shù)股份有限公司生產(chǎn)的光電倍增管，型號為CR-173。光輸出和能量分辨率測試采用北京核儀器廠的BH1324一體化多道分析器。放射源采用10 μCi的137Cs標準放射源。耦合用的光學硅脂采用美國EJ(ELJEN TECHNOLOGY)公司的EJ-550型光學硅脂。

2 結(jié)果與討論

2.1 透過率曲線

Ce∶GAGG和CsI(Tl)閃爍晶體在190～900 nm范圍內(nèi)的透過率曲線如圖3所示。從圖中可以看出：在波長509 nm時，Ce∶GAGG和CsI(Tl)閃爍晶體的透過率相同，都是76%，隨著波長的增大，Ce∶GAGG閃爍晶體的透過率優(yōu)于CsI(Tl)閃爍晶體；在529 nm時，Ce∶GAGG閃爍晶體的透過率為82.01%，CsI(Tl)閃爍晶體的透過率為76.05%，隨著波長的增加，Ce∶GAGG閃爍晶體的透過率保持穩(wěn)定，CsI(Tl)閃爍晶體的透過率緩慢增加；到900 nm時，Ce∶GAGG和CsI(Tl)閃爍晶體的透過率分別為82.47%和81.23%。因Ce∶GAGG閃爍晶體的發(fā)射峰值波長為540 nm，CsI(Tl)閃爍晶體的發(fā)射峰值波長為550 nm，所以從透過率測試結(jié)果來分析，Ce∶GAGG閃爍晶體的透過率性能優(yōu)于CsI(Tl)閃爍晶體。

2.2 衰減時間

將示波器采集模式設(shè)置為平均采集模式，使用137Cs放射源，分別采集Ce∶GAGG和CsI(Tl)閃爍晶體的脈沖波形，通過示波器保存脈沖波形，得到Ce∶GAGG和CsI(Tl)閃爍晶體的脈沖波形如圖4所示。

圖3 Ce∶GAGG和CsI(Tl)閃爍晶體的透過率曲線Fig.3 Transmission curves of Ce∶GAGG and CsI(Tl) scintillation crystals

圖4 Ce∶GAGG和CsI(Tl)閃爍晶體的衰減曲線Fig.4 Decay time of Ce∶GAGG and CsI(Tl) scintillation crystals

對CsI(Tl)閃爍晶體波形數(shù)據(jù)的指數(shù)衰減部分使用OriginPro 2017中單指數(shù)衰減公式(1)進行擬合，得到CsI(Tl)閃爍晶體衰減時間常數(shù)為(899.54±12.29) ns。對Ce∶GAGG閃爍晶體波形數(shù)據(jù)的指數(shù)衰減部分使用OriginPro 2017中雙指數(shù)衰減公式(2)進行擬合，得到快成分衰減時間為53.83 ns，慢成分衰減時間為126.21 ns。

y=y0+A1e-x/t1

(1)

y=y0+A1e-x/t1+A2e-x/t2

(2)

由公式(3)[20]計算得出Ce∶GAGG閃爍晶體快成分衰減時間53.83 ns所占比例為18.9%，慢成分衰減時間126.21 ns所占比例為81.1%。

(3)

Ce∶GAGG閃爍晶體的衰減時間測量值與文獻[1]和[20]具有顯著差異。其中文獻[1]Ce∶GAGG閃爍晶體快成分衰減時間88 ns所占比例為91%，慢成分衰減時間258 ns所占比例為9%；文獻[20]兩種Ce∶GAGG閃爍晶體樣品快成分衰減時間115 ns和127 ns所占比例為85%，慢成分衰減時間490 ns和530 ns所占比例為15%。差異原因主要有兩個方面：(1)測試系統(tǒng)和測試方法不同，文獻[1]和[20]采用單光子方法測試，本文采用示波器法進行測試，示波器和光電倍增管的性能對測試結(jié)果影響比較大；(2)Ce∶GAGG閃爍晶體樣品不同，樣品的廠家、批次、摻雜等不同，會造成衰減時間性能不同。

2.3 光輸出和能量分辨率

使用137Cs放射源分別測試Ce∶GAGG和CsI(Tl)兩種閃爍晶體在不同反射層封裝方式和不同耦合方式下的光輸出和能量分辨率，測試步驟如下：

(1)測試未封裝的Ce∶GAGG和CsI(Tl)閃爍晶體樣品，將樣品的一個面和Si-PM直接耦合，測試光輸出和能量分辨率，再通過硅脂耦合，測試光輸出和能量分辨率，測試得到的多道能譜圖如圖5所示，從圖中可以看出，空氣耦合測試Ce∶GAGG和CsI(Tl)兩種閃爍晶體的光輸出相差不大，硅油耦合測試Ce∶GAGG和CsI(Tl)兩種閃爍晶體的光輸出值增大超過1倍，表明通過硅油耦合能大幅度提高光收集效率。

(2)將Ce∶GAGG和CsI(Tl)閃爍晶體樣品的五個面都均勻的纏上PTFE膜，只留一個面作為出光面，測試空氣耦合和硅脂耦合的光輸出和能量分辨率，測試得到的多道能譜圖如圖6所示，從圖中可以看出，硅油耦合測試Ce∶GAGG和CsI(Tl)兩種閃爍晶體的光輸出值與空氣耦合相比，有小幅度提升。

圖5 未封裝Ce∶GAGG和CsI(Tl)閃爍晶體能譜圖Fig.5 Energy spectra of Ce∶GAGG and CsI(Tl) scintillation crystals with none reflector material

圖6 PTFE封裝Ce∶GAGG和CsI(Tl)閃爍晶體能譜圖Fig.6 Energy spectra of Ce∶GAGG and CsI(Tl) scintillation crystals with PTFE reflector material

(3)將Ce∶GAGG和CsI(Tl)閃爍晶體樣品表面的PTFE膜去掉，晶體樣品五個面都粘上ESR膜，測試空氣耦合和硅脂耦合的光輸出和能量分辨率，測試得到的多道能譜圖如圖7所示，從圖中可以看出，空氣耦合測試Ce∶GAGG和CsI(Tl)兩種閃爍晶體的光輸出值差距較大，但是通過硅油耦合后測試，Ce∶GAGG和CsI(Tl)兩種閃爍晶體的光輸出值差距很小。

(4)將Ce∶GAGG和CsI(Tl)閃爍晶體樣品表面的ESR膜去掉，五個面都均勻地涂上0.5 mm的二氧化鈦反射層，測試空氣耦合和硅脂耦合的光輸出和能量分辨率，測試得到的多道能譜圖如圖8所示，從圖中可以看出，Ce∶GAGG閃爍晶體硅油耦合的光輸出值比空氣耦合有小幅度提升，CsI(Tl)閃爍晶體硅油耦合的光輸出值比空氣耦合有較大幅度提升。

圖7 ESR膜封裝Ce∶GAGG和CsI(Tl)閃爍晶體能譜圖Fig.7 Energy spectra of Ce∶GAGG and CsI(Tl) scintillation crystals with ESR reflector material

圖8 TiO2封裝Ce∶GAGG和CsI(Tl)閃爍晶體能譜圖Fig.8 Energy spectra of Ce∶GAGG and CsI(Tl) scintillation crystals with TiO2 reflector material

測試得到Ce∶GAGG和CsI(Tl)兩種閃爍晶體在不同反射層封裝方式和不同耦合方式情況下的光輸出和能量分辨率如表2所示。從表中可以看出，閃爍晶體樣品采用硅脂耦合后的光輸出和能量分辨率性能相對于空氣耦合得到了明顯的提升，未封裝反射層時，Ce∶GAGG閃爍晶體通過硅油耦合光輸出提升1.21倍，能量分辨率由12.47%提升到9.52%，CsI(Tl)閃爍晶體通過硅油耦合光輸出提升0.98倍，能量分辨率由13.74%提升到11.35%。采用反射層封裝后，樣品的光輸出和能量分辨率性能都有提升，其中ESR膜封裝后性能提升最少，Ce∶GAGG閃爍晶體通過硅油耦合光輸出提升0.61倍，能量分辨率由9.52%提升到7.07%，CsI(Tl)閃爍晶體通過硅油耦合光輸出提升0.80倍，能量分辨率由11.35%提升到8.60%。二氧化鈦封裝后性能提升最大，Ce∶GAGG閃爍晶體通過硅油耦合光輸出提升1.38倍，能量分辨率由9.52%提升到4.89%，CsI(Tl)閃爍晶體通過硅油耦合光輸出提升1.39倍，能量分辨率由11.35%提升到7.70%。不同耦合方式和反射層封裝方式下，測試得到Ce∶GAGG閃爍晶體通過二氧化鈦反射層封裝、硅油耦合的能量分辨率最佳，為4.89%，與文獻[1]中的4.9%和文獻[20]中5.2%基本一致，CsI(Tl)閃爍晶體也是通過二氧化鈦反射層封裝、硅油耦合的能量分辨率最佳，為7.70%，表明Ce∶GAGG閃爍晶體的光輸出能量分辨率性能都優(yōu)于CsI(Tl)閃爍晶體。

表2 Ce∶GAGG和NaI(Tl)樣品的光輸出和能量分辨率Table 2 Light output and energy resolution of Ce∶GAGG and NaI(Tl) samples

3 結(jié) 論

研究了Ce∶GAGG和CsI(Tl)閃爍晶體的透過率、衰減時間，以及在不同反射層封裝方式和不同耦合方式下的光輸出和能量分辨率。結(jié)果表明Ce∶GAGG閃爍晶體具有更好的透過率、更快的衰減時間、更高的光輸出和更好的能量分辨率，同時具有高密度、不潮解、物化性能穩(wěn)定等優(yōu)點。Ce∶GAGG閃爍晶體采用二氧化鈦反射層材料封裝，與Si-PM硅脂耦合，137Cs放射源662 keV處能量分辨率為4.89%，表明該種閃爍晶體具有優(yōu)良的性能，在核輻射探測、安檢、無損檢測等領(lǐng)域替代目前常用的CsI(Tl)閃爍晶體具有很大的可行性。