長沙市近地面臭氧污染天氣形勢的客觀分型

楊 萌,花瑞陽,李 蔚,葉成志,倪長健①

(1.成都信息工程大學大氣科學學院，四川 成都 610225；2.高原大氣與環境四川省重點實驗室，四川 成都 610225；3.湖南省氣象臺，湖南 長沙 410000)

近年來，隨著大氣污染防治攻堅戰和藍天保衛戰的實施，我國空氣質量取得了總體改善，但以高濃度O3為特征的光化學污染問題逐步凸顯[1]。近地面O3是由人類活動排放的氮氧化物(NOx)和揮發性有機物(VOCs)在光照條件下反應生成的一種強氧化性溫室氣體[2]。高濃度O3不僅對植物、農作物和生態環境等具有破壞作用，還給人體健康帶來嚴重威脅。因此，O3被公認為全球性污染物，已成為國際大氣科學研究領域的熱點問題之一[3]。

近地面O3是一種二次污染物，其濃度不僅與前體物排放有關，還與氣象條件和天氣形勢密切相關。諸多研究一致表明，O3污染通常發生在晴空日，其濃度與太陽輻射、日照時數和氣溫等呈正相關，與相對濕度、降水和風速等呈負相關[4-5]。除氣象條件外，天氣形勢對O3的形成與分布也至關重要。相關研究發現，副熱帶高壓系統對長三角地區O3污染有顯著影響，其中副高控制和副高西北側是最有利于促發上海O3污染的兩種環流形勢[6]。吳進等[7]將影響北京地區的天氣型分為6類，指出在西南-西風型和低壓型下北京地區O3濃度均值和極值最大。此外，天氣形勢還會通過影響O3及其前體物跨區域的輸送效應控制局地O3污染天氣[8]。王佳穎等[9]的研究表明北京地區夏季O3污染除了與副熱帶高壓或均壓場條件下的弱高壓系統有關外，來自河北、內蒙古中部和張家口等地的區域傳輸對O3污染日的形成也有關鍵作用。楊顯玉等[10]揭示了較弱的偏東風會將四川盆地東部城市群的O3及其前體物傳輸到成都地區形成高濃度O3污染事件。因此，天氣環流形勢是O3污染天氣演變發展的重要因素，研究污染過程對應的天氣型有助于進一步理解污染天氣的形成機制。

污染天氣分型是通過分析天氣環流形勢與污染物濃度之間的關系，識別典型的污染天氣形勢，分析不同形勢下氣象條件對污染物形成、分布和傳輸的影響，從而提高污染預報準確性。目前，污染天氣分型方法主要包括主觀和客觀分型。主觀分型主要借助于天氣圖，利用天氣學原理等相關理論對空氣污染過程進行分類研究[11]。與主觀分型不同，客觀分型則是通過計算比較數據矩陣的相似性和方差從而達到分類目的，它不依賴于個人主觀經驗且具有處理大量樣本的優勢[12]。HUTH等[13]通過比較多種客觀分型方法對天氣形勢的分型效果指出，PCT(principal component analysis in T-mode)方法具有良好的一致性和優越的分型穩定性，可用于分析氣象要素的長期變化。例如，洪瑩瑩等[14]利用PCT客觀分型方法將珠江三角洲2013—2017年秋季海平面氣壓場分為7種類型，并討論各天氣型下氣象條件及其對O3污染的貢獻。

國內關于O3污染天氣形勢的客觀分型研究主要集中在華北地區、長江三角洲和珠江三角洲等地區，關于華中地區的研究相對較少。因此，通過對2016—2018年長沙市海平面氣壓場進行客觀分型，并統計不同天氣型對應的O3污染狀況及相關氣象要素的分布特征，進而揭示有利于和不利于促發O3污染的天氣形勢，為長沙市O3污染潛勢預報提供新的參考依據。

1 數據與方法

1.1 研究數據

再分析資料為2016年1月1日—2018年12月31日ERA-Interim逐日再分析資料〔歐洲中期天氣預報中心(ECMWF)網站下載〕，空間分辨率為0.75°×0.75°，選取北京時間14點的海平面氣壓場(SLP)和10 m水平風場(U和V)作為研究對象。研究范圍為20°～50° N、70°～130° E，包括中國大部分陸地和部分海洋區域。

O3數據采用長沙市高開區環保局、湖南師范大學、湖南中醫藥大學、火車新站、經開區環保局、馬坡嶺、天心區環保局、伍家嶺和雨花區環保局9個觀測站2016—2018年逐時O3觀測數據。根據HJ 663—2013《環境空氣質量評價技術規范》，O3評價指標包括O3日最大8 h滑動平均值〔ρ(O3-8h)〕、O3小時平均濃度值〔ρ(O3-h)〕和O3日最大8 h平均第90百分位值。若無特別說明，該研究中O3濃度和超標情況均采用ρ(O3-8h)。為分析不同天氣形勢下氣象要素對O3的影響，2016—2018年長沙市地面氣象要素小時觀測資料來源于長沙市氣象臺，其中氣象觀測資料包括太陽總輻射、溫度、水平風速和降水量。

1.2 研究方法

PCT方法可以更加準確地反映原始大氣環流場特征，不會因分型對象的調整而產生太大變化，得到的時空場也更加穩定，被廣泛應用于大氣環流、氣候變化和空氣污染等方面研究[15-16]。PCT方法基本原理為將原始數據Z分解為F和A2個低維矩陣，即Z=FAT，原始數據Z由i行空間格點和j列觀測時次組成，其中，F為主成分(i×m)，A為載荷(j×m)，m為數據時次。載荷是原始數據相關矩陣的特征向量，由相應特征值的平方根計算而來。所有的主成分按照對應特征值的大小排序，選取累計貢獻率超過一定百分比(通常為85%)的特征值所對應的前K個(K≤j)主成分F進行進一步分析，其對應的特征向量組成載荷矩陣A與保留的主成分斜交旋轉，最后依據載荷大小對每一時次的天氣形勢分型[17]。采用歐盟cost733項目開發的天氣分型軟件(http:∥www.cost733.org)對海平面氣壓場及10 m風場進行多變量斜交旋轉分解，即將多個物理量作為一個整體進行時空展開，同時表現要素的空間分布及各要素之間的空間關系，從而得到一個較為準確合理的環流分型結果[18]。

2 結果與討論

2.1 長沙市O3污染情況分析

對2016—2018年長沙市O3濃度和O3超標率的變化情況進行統計(圖1)發現，長沙市O3濃度有明顯的月際和季節變化特征，3—9月O3濃度不斷上升，自10月開始下降，其中峰值出現在8和9月，平均O3濃度分別為121.60和124.57 μg·m-3。夏季平均O3最高，春、秋季次之，冬季最小，而冬季O3濃度僅約為夏季的50%，這種季節變化特征與其他中緯度地區的觀測結果基本一致[19]。由圖1可知，長沙O3超標日集中出現在4—10月，該時間段內O3超標率較高，而冬季無O3超標事件發生。因此，結合長沙市O3月際分布特點，將全年分為O3季(4—9月)和非O3季(1—3和11—12月)。

2.2 天氣分型結果

采用PCT方法對長沙市2016—2018年海平面氣壓場進行客觀分型，得到6種天氣型，累積解釋方差貢獻率超過85%。

圖2為各種天氣型合成的海平面氣壓場和水平風速場，其對應的分型結果如下：(1)T1型為均壓場型，出現206 d，出現頻率為18.80%。在孟加拉灣和我國南海地區均有氣壓低值區存在，我國陸地上大部分地區由低壓控制，長沙受弱氣壓場控制，等壓線稀疏，風速較小，主導風向不明確。(2)T2型為高壓底部型，出現197 d，出現頻率為17.97%。高壓中心位于西伯利亞地區，高壓主體呈東西走向，我國北部和東北部受大范圍高壓控制，華中平原受弱高壓控制，長沙位于高壓底部，近地面主要受東北氣流影響，有冷空氣輸送到長沙地區，風速較小。(3)T3型為高壓邊緣型，出現211 d，出現頻率為19.25%，該類型出現頻率最大。高壓中心位于西伯利亞西部和我國新疆北部地區，高壓主體呈西北—東南走向，中心強度大，范圍廣，長沙位于高壓南部邊緣地帶，近地面主要受干冷的偏北風控制，風速較大。(4)T4型為高壓西側型，出現198 d，出現頻率為18.07%。我國東部及其以東的洋面上存在氣壓高值區域，長沙位于高壓中心以西，近地面主要受到偏南暖氣流影響，等壓線較稀疏，風速較小。(5)T5型為高壓后部型，出現153 d，出現頻率為13.96%。高壓中心位于我國東北部，高壓主體呈東北—西南走向，長沙整體處于高壓后部，等壓線較密集，風速較大，近地面主導風向為東北風，長沙受來自東北的冷空氣影響。(6)T6型為兩高切變型，出現131 d，出現頻率為11.95%，該類型出現頻率最小。在我國以東的洋面上以及青藏高原與川西高原一帶上存在2個氣壓高值區域，長沙處于2個高壓中心的過渡帶。兩高對峙，中間氣壓場穩定存在，等壓線稀疏，氣壓梯度和風速變化小。

圖3為各天氣型在不同月份所占比例。由圖3可知，T1、T2、T3和T6型月際和季節變化較為顯著，其中T1型在5—9月占比較大，在8月占比(69.89%)最大，而在1和12月占比為0；T2和T3型集中出現在1—3和10—12月，最大占比分別出現在1和12月，對應占比為53.76%和45.16%，而這2種天氣型在7月均沒有出現；T4和T5型在每月均有出現，最大占比分別出現在4和10月，對應占比為46.67%和40.86%；T6型在3—7月占比較大，其中，在7月占比(44.09%)最大，而該型在10和12月占比均為0。由此可以看出，T1、T4和T6型在O3季發生頻率較大，T2和T3型在非O3季發生頻率較大，T5型在O3季和非O3季的發生頻率相當。

2.3 天氣分型與O3污染的關系

根據長沙市不同天氣型O3平均濃度分布和O3超標率(圖4和表1)，探討6種天氣型與O3污染的關系。由圖4可知，T1型下O3濃度均值和極值均最大，分別為121.49和229.94 μg·m-3，其次為T6和T4型；T2型對應O3濃度均值最小，為53.09 μg·m-3；T3型下O3濃度極值最小，為6.35 μg·m-3。從O3超標率來看，6種天氣型下O3超標率從高到低依次為T1、T6、T4、T5、T3和T2型。在O3季中，長沙市O3均值和極值較非O3季顯著升高，而這與O3季中T1、T4和T6型占比較大一致。

表1 各天氣型超標天數、超標率及Pi/P統計值

為了比較不同天氣型下O3超標的差異，需消除樣本數量的影響，定義Pi為i天氣型下O3超標率，P為所有天氣型下O3超標率，若Pi/P>1，表示在i天氣型影響下，長沙容易出現O3超標情況；若Pi/P<1，表示在i天氣型影響下，長沙不容易出現O3超標情況。經計算，P=0.07，Pi/P統計結果見表1。由表1可知，T1、T4和T6型Pi/P均大于1，因此在這3種天氣型影響下，長沙O3超標率較大。同時，T1、T4和T6型下O3超標天數占總超標天數的86.42%。因此，T1、T4和T6型天氣形勢容易促發長沙O3污染事件，將其定義為“O3污染型天氣類型”。其中，在T1型下長沙O3超標現象更加顯著，超標天數高達42 d，比T4和T6型分別多25和31 d。而T2、T3和T5型對應的Pi/P均小于1，O3超標天數分別為0、4和7 d，這3種天氣型累積O3超標天數占總超標天數的13.58%。因此，T2、T3和T5型天氣形勢不容易促發O3污染事件，將其定義為“O3清潔型天氣類型”。

2.4 不同天氣型下氣象要素分布特征

每種天氣型對應不同的大氣環流形勢，氣象要素也呈一定差異，對長沙O3季(4—10月)不同天氣型下標準化太陽總輻射、標準化日平均溫度和標準化相對濕度氣象要素特征進行分析(圖5)。

由圖5可知，T1、T4和T6型下太陽輻射標準值均為正，這3種天氣型下平均太陽總輻射較大，分別為192.79、180.67和200.35 W·m-2；T1、T4和T6型對應的標準化日平均溫度均大于+0.5，日平均溫度較高，均超過22 ℃；在這3種天氣型影響下，長沙地區相對濕度均較小，強烈的太陽輻射、較高的溫度和較小的相對濕度加速了O3的光化學生成。因此，T1、T4和T6型天氣形勢為長沙地區O3產生提供了良好的光化學條件。而T2、T3和T5型為O3清潔型天氣類型，T2、T3和T5型影響下太陽總輻射標準值均為負，其中T2型對應的平均太陽總輻射最小，為119.11 W·m-2，同時這3種天氣型對應日平均溫度也相對較低，標準化值均為負，太陽輻射弱和溫度低抑制了O3的光化學生成，使得O3濃度明顯偏低。此外，T2和T5型下長沙相對濕度較大，這也不利于O3的生成和累積。

有效降雨量能減弱太陽輻射，降低光化學反應，對O3污染有一定清除作用[20]，因此利用長沙市2016—2018年降水強度較大的6—8月夏季降水數據，討論降水對平均O3濃度的影響。由圖5可知，在O3污染型和O3清潔型天氣類型影響下，降水對O3濃度的下降均有一定的正貢獻作用，這與楊景朝等[21]得出的結論一致。

局地O3濃度不僅與當地O3光化學生成有關，還與擴散傳輸密切相關，而O3的擴散傳輸不僅受水平風影響，還與城市的地理位置、地形條件等有關，具有局地性特點。為研究長沙市O3超標與水平風的關系，繪制了O3小時超標事件〔ρ(O3-h)>200 μg·m-3〕的風玫瑰圖(圖6)。由圖6可知，長沙地區O3超標事件主要集中在東南-南風(135°～202.5°)和西北-北風(315°～360°)2個區間。在東南-南風區間，O3超標事件對應的溫度較高，平均溫度為32 ℃，其中47%的樣本溫度高于32 ℃，大部分樣本出現在夏季，夏季溫度高、輻射強，有利于O3的光化學生成。因此，在東南-南風區間上強烈的太陽輻射和較高的溫度是產生O3污染的主要原因。與之相反，在西北-北風區間，O3超標事件對應的溫度較低，平均溫度為30 ℃，其中48%的樣本溫度低于30 ℃，輻射條件較前者差。但在西北-北風區間，O3超標事件隨風速分布較離散，在0～7 m·s-1的風速范圍內均有O3超標事件發生，其中風速大于3 m·s-1的樣本占73%。而在東南-南風區間，O3超標事件主要發生在0～3 m·s-1的風速范圍內，風速較小。長沙地區三面環山[22]，當盛行西北風時，該地區容易受到西北方城市污染物排放的影響，同時位于長沙西北方的如常德和岳陽等城市經濟發展水平較高，污染物排放源較多，對下風向地區O3污染有一定影響[23]。因此，當長沙近地面水平風向處于西北-北風區間時，可能存在O3或其前體物的輸送效應。

由圖5可知，與T4型相比，T6型對應的氣象條件更能促進O3的光化學生成，而T4型天氣形勢下O3超標率卻大于T6型(表1)。由圖7可知，T4和T6型對應的風玫瑰圖中，T4型西北-北風占比明顯高于T6型。

這表明在T4型天氣形勢下，長沙地區O3污染可能與O3及其前體物的外來輸送有關。為分析T4型天氣形勢下的輸送效應，參考GAO等[24]的方法計算不同環流型下CO濃度〔CO數據來自中國空氣質量在線監測分析平臺網站(http:∥www.aqistudy.cn/)〕。由于CO生命期較長，因此對于同一站點而言，CO濃度變化主要受到外來輸送的影響[6]。經統計，在T4型天氣形勢下，長沙地區CO濃度達到0.82 mg·m-3，比T6型天氣形勢下CO濃度高0.07 mg·m-3，這說明在T4型天氣形勢下，O3污染不僅源于長沙本地生成，還與區域輸送效應密切相關。

為進一步了解T4型天氣形勢下長沙及其周邊城市O3污染情況，繪制T4型天氣形勢下長沙及周邊城市平均O3濃度圖(圖8)。由圖8可知，在T4型天氣形勢下，長沙周邊城市平均O3濃度均大于100 μg·m-3，其中位于長沙北方的岳陽市平均O3濃度最高，總體上，長沙西北-北方城市(常德市、益陽市和岳陽市)平均O3濃度高于長沙南方城市(湘潭市和株洲市)，這進一步說明長沙地區O3污染與西北方城市污染物輸送效應有關。

3 結論

(1)長沙市O3污染天氣多發于4—10月，而1—3和11—12月O3濃度明顯降低。利用PCT客觀天氣分型方法將2016—2018年長沙市海平面氣壓場分為均壓場型(T1)、高壓底部型(T2)、高壓邊緣型(T3)、高壓西側型(T4)、高壓后部型(T5)和兩高切變型(T6)6種天氣型，其中T3型出現頻次最高，為19.25%，T6型出現頻率最低，為11.95%。

(2)通過綜合分析不同天氣型下O3濃度分布特征和O3超標率，發現T1型下O3濃度均值和極值最大，T2型下O3均值最小，T3型下O3極值最小。進一步統計不同天氣型下O3超標率發現，T1、T4和T6型為O3污染型天氣類型，O3超標率分別為20.39%、8.59%和8.40%；而T2、T3和T5型為O3清潔型天氣類型，O3超標率分別為0%、1.92%和4.67%。

(3)O3清潔型天氣類型中，輻射弱、溫度低的氣象條件抑制了O3的光化學生成；O3污染型天氣類型中，輻射強、溫度高和相對濕度低的氣象條件為O3的光化學生成提供了有利條件。同時長沙地區O3污染不僅源于當地O3的光化學生成，還可能與西北方城市O3及其前體物的輸送效應密切相關。