生物質資源能源化與高值利用研究現狀及發展前景

王 芳，劉曉風，陳倫剛，雷廷宙，易維明，李志合

·農業生物環境與能源工程·

生物質資源能源化與高值利用研究現狀及發展前景

王 芳1，劉曉風2，陳倫剛3，雷廷宙4，易維明1※，李志合1

（1. 山東理工大學農業工程與食品科學學院，淄博 255000；2. 中國科學院成都生物研究所，成都 610041；3. 中國科學院廣州能源研究所，廣州 510650；4. 河南省科學院，鄭州 450002）

生物質是唯一能夠直接轉化為燃料的可再生能源，其開發利用既可以彌補低碳能源的需求，減少環境污染，也是中國實現“碳中和”目標的重要手段。該研究圍繞以秸稈為主的生物質資源制備清潔能源和高值利用的總目標，系統分析生物質資源通過生物或熱化學等轉化途徑制備氣、液、固三相清潔能源的綜合利用技術和模式，重點論述厭氧消化制備生物燃氣、水熱催化煉制醇烴燃料、裂解液化與生物油提質和生物質制備固體燃料4項技術發展現狀與研究進展。在4項生物質轉化技術中，厭氧消化制備生物天然氣工業化程度最高，由于其大都基于大型養殖場建立，可有效解決原料收集問題，而且厭氧消化技術與沼氣凈化技術相對較為成熟，生物天然氣可直接作為燃料、電力和熱力來源供用戶使用；由于生物質制備液體燃料中存在轉化過程成本較高、產物分離困難、提質效率低、產品不穩定等問題，很難與當前應用端平穩接軌，因此水熱催化煉制醇烴燃料、裂解液化制備生物油技術規模化發展水平較低；對于生物質制備固體燃料，其成型技術較為成熟，配套爐具的研發也有效解決了成型燃料應用端的問題，其規模化應用最大的難點在于原料的收集與存儲。文章最后對未來生物天然氣、生物質液體燃料與固體成型燃料發展前景進行展望，為實現農村生物質資源高效制備清潔能源及高值利用提供借鑒。

生物質; 天然氣；碳減排；液體燃料；固體燃料

0 引 言

中國農林生物質廢棄物總量為1.2×109t/a，量大面廣。傳統的粗放式管控，存在生態環境破壞與安全隱患等問題，嚴重影響農民生活質量，阻礙“綠色宜居村鎮”和“美麗鄉村”的建設與發展，同時也造成資源浪費。能源化、材料化、肥料化、飼料化和基料化等“五化”是處理生物質的有效途徑，其中能源化是提升生物質增量利用最有效、最現實的手段。生物質是唯一能直接轉化為燃料的可再生能源，其開發利用既能彌補能源需要，也是中國實現“碳中和”目標的重要路徑[1]。

“碳中和”是指通過平衡或者消除CO2的排放，實現凈零CO2的排放，從而阻止其在大氣中濃度的增加而導致的全球變暖現象。到2020年，全球大氣中的CO2平均濃度已達到746.83 mg/m3，較1850年左右工業化前的512.88 mg/m3水平提升了45.6%。截至2021年2月，已有124個國家通過立法或承諾到2050或2060年實現“碳中和”，“碳中和”是人類共同發展的目標，也成為人類發展的新約束[2]。因此，減少化石能源消耗，從源頭減少碳排放，用可再生能源替代化石能源是實現碳中和的根本途徑之一。生物質不僅是一種重要的可再生能源，也是一種碳中性的載體[3]。生物質蘊含的碳能源是通過空氣中CO2和水通過光合作用形成的，直接利用生物質原料通過各種轉化技術獲得國民經濟中所需的能源，可以達到碳平衡，生物質能技術的發展有利于建立良好的可持續性能源利用碳循環圈。開發利用生物質資源，可使其成為繼煤、石油、天然氣之后人類社會的第四大能源寶庫。

因此，無論從能源可持續發展和環境改善方面，還是當前“碳達峰”和“碳中和”國家戰略目標的實現方面，生物質能技術的發展和應用將會起到巨大促進作用。本文圍繞以秸稈為主的生物質資源制備清潔能源和高值利用的總目標，系統分析秸稈資源通過生物或熱化學等轉化途徑制備氣、液、固三相清潔能源的綜合利用技術和模式。重點論述厭氧發酵制備生物燃氣、水熱催化煉制醇烴燃料、裂解液化與生物油提質和生物質制備固體燃料四項技術發展現狀與研究進展，并對其發展前景進行展望，為實現農村生物質資源高效制備清潔能源及高值利用提供借鑒。

1 厭氧消化制備生物天然氣

生物天然氣是以農作物秸稈與畜禽糞污等有機廢棄物為原料，經厭氧消化和凈化提純產生的綠色低碳清潔可再生的天然氣，同時厭氧消化過程中產生的沼渣沼液可生產液態和固態有機肥等。生物質厭氧消化制備生物天然氣在實現能源綜合利用的同時，有效促進養分循環利用、減少化石能源消耗與溫室氣體排放。沼氣工程是以厭氧消化為核心的能源環保工程，以污染治理為主要目的，以有機廢物的資源化為效益保障，是廢棄物能源化利用為主要途徑的系統工程[4]，其技術進程主要包括以下幾個方面。

1.1 原料預處理技術

對于以作物秸稈為原料的沼氣工程來講，通過預處理破壞纖維包裹結構，促進原料的降解和轉化，提高產氣率，可以有效縮短發酵啟動時間[5]。秸稈預處理方法主要有物理、化學和生物法。物理法通過機械粉碎、微波、輻射、水熱處理等，減小秸稈顆粒尺寸、增大比表面積、降低聚合度[6-8]。化學法通過酸堿、離子液體等化學試劑使秸稈進行水解，去除秸稈中的木質素或半纖維素等[9-10]。生物法是利用微生物或酶提高底物水解效率，使用的降解木質素的微生物種類有細菌、真菌和放線菌，真菌如白腐菌、褐腐菌等是最重要的一類[11-12]。工程常用的酶有纖維素酶和木質素酶，具有專一性、溫和性等特點。目前，德國的沼氣工程普遍使用玉米青貯原料，其占沼氣廠能源作物總質量的70%左右。中國秸稈沼氣工程通常以干秸稈經預處理和黃貯為主要原料，目前還處于工業示范階段。

對于以畜禽糞便為原料的沼氣工程來講，預處理還包括除砂過程，因為部分畜禽糞便如牛羊和雞糞在生產或收集過程中不可避免會混入砂石。原料中的砂石會影響后續處理設備的運行，導致設備磨損、管網堵塞，在厭氧罐中沉積，并干擾處理過程等。除砂工藝主要有平流沉砂、旋流沉砂和水解沉砂等。沼氣工程中應用較多的是水解沉砂池，為圓形漏斗結構，池中設攪拌器，在北方通常還設有蒸汽噴射加熱裝置，一方面有利于砂粒和有機物的分離，另一方面起到對料液增溫的作用。

1.2 厭氧消化技術

近年來，國內外厭氧消化技術圍繞多原料高濃度混合發酵、高負荷失穩預警、生物強化和干發酵等技術開展了大量研究，高濃度混合發酵具有產氣率高的優點，在國內外沼氣工程中已得到廣泛應用，失穩預警、生物強化和干發酵技術為近期研究的熱點。

1.2.1 失穩預警技術

厭氧消化系統中，由于產酸發酵型細菌與產甲烷菌的生長周期和反應速率均存在差異，因此高負荷條件下，底物與產物的平衡極易被破壞，導致消化系統的失穩甚至崩潰。失穩預警技術為厭氧消化系統的高效穩定運行提供了重要保證。

在失穩預警指標方面，發展趨勢是由單一預警指標轉變為綜合性指標，由傳統化學指標轉變為化學/生物復合指標。目前，預警指標按其賦存狀態可分為氣相預警參數、固相預警參數和液相預警參數，按其特性可分為化學預警參數和生物預警參數。氣相參數包括容積產氣率、產氣量、CH4/CO2，液相參數包括pH值、氧化還原電位（ORP，Oxidation-reduction Potential）、揮發性脂肪酸（VFAs，Volatile Fatty Acids）、VFAs/碳酸氫鹽堿度和碳酸氫鹽堿度/總堿度，是現階段較為常用的預警指標，能夠提前20 d對系統可能的失穩提前報警[13-15]。

在預警指標檢測方面，通過對關鍵預警參數在線檢測的集成，已開發出集數據采集、數據處理和參數控制一體化的厭氧消化過程穩定性檢測系統，根據檢測結果智能判斷系統運行狀況，完成遠程報警，并實現系統云管理。失穩預警系統已成功應用于國內以雞糞、餐廚垃圾、酒糟等為原料的厭氧發酵工程，通過失穩預警技術能夠將酒糟厭氧消化的容積產氣率從1.3 m3/(m3·d)提高到2.7 m3/(m3·d)，將蔬菜垃圾穩定厭氧消化的有機負荷率從1.5 m3/(m3·d)提高到3.5 g/(m3·d)[16]。

1.2.2 生物強化技術

沼氣工程生物強化技術是指向厭氧消化系統中添加某種或某幾種特定的功能微生物，從而使系統的性能得以提升[17-18]。目前對該技術的研究主要聚焦于厭氧消化過程中水解階段、產氫產酸階段和產甲烷階段。生物強化既能增加甲烷產量，也能有助于厭氧系統從中溫過渡到高熱，利于有機物的同時消化和消毒。生物強化技術按其類型可分為細菌強化、真菌強化、古菌強化、互營菌強化和生物酶強化等；按其功能可歸類為強化發酵系統啟動、強化失穩系統恢復運行、強化難降解原料轉化、強化酸/氨抑制解除等[19-21]。生物強化技術已被應用于強化木質纖維素類原料水解，有研究向麥秸厭氧消化系統中添加纖維素降解菌，使甲烷產量提高了8%～13%。生物強化可使原料中纖維素去除率和產氣量提高，甲烷轉化率接近理論產氣率的59%[22]。對于易出現氨類/丙酸類物質抑制的系統，生物強化系統中產甲烷率比受氨氮抑制狀態體系提高40%，產甲烷率恢復至未添加氨抑制時的97%[23]。此外，一些研究通過向反應器中加入碳布、磁鐵礦、生物炭等導電材料，強化產電細菌和產甲烷古菌之間直接電子傳遞，形成高效的電子傳遞通道，增強微生物間的協同代謝[24]。

1.2.3 厭氧干發酵技術

干發酵具有用水量少、能耗低、無浮渣、無沉淀、以及沼液少等優勢，可廣泛用于秸稈、干清糞與廚余垃圾等[25]。近年來，在歐洲新建沼氣工程中應用厭氧干發酵技術的比例逐漸增加。干法厭氧發酵反應器根據其進出料方式可分為序批式反應器和連續式反應器。典型的序批式干發酵反應器有Bekon、Loock和Bioferm等。連續式干發酵中發酵底物固體含量可達到20%～40%，沼氣產量高達0.3～0.5 m3/kg，主流發酵設備有比利時的Dranco、法國的Valorga、瑞士的Komogas和德國的Linde-KCA等，該技術已在歐洲多個國家達到商業化生產程度[26]。

國內連續式干法厭氧發酵工藝已從實驗室研究及中試研究逐漸發展到工程實際應用，已有推流式、立式、臥式、車庫式、覆膜槽式等厭氧干發酵裝置。目前，已建成黑龍江林甸以秸稈與牛糞為原料的連續推流式干發酵沼氣工程、廣東懷集以生活垃圾為原料的續批車庫式干發酵沼氣工程等。

1.3 沼氣脫硫脫碳技術

沼氣是一種混合氣體，其成分主要包括CH4（50%～75%）、CO2（25%～45%）、水分（1%～5%）以及少量的H2和H2S（小于1%）。傳統脫硫工藝有干法脫硫和濕法脫硫，新型工藝有生物脫硫、微氧脫硫等方法。生物脫硫技術是20世紀80年代發展起來的替代傳統脫硫工藝的新技術。中國科學院成都生物研究所分離到一株高效脫硫鞘氨醇桿菌.DS-7，硫化物去除率達95%以上[27]。生物脫硫不需催化劑、無二次污染、效率高、處理成本低、且可回收單質S0，有工程表明通過生物脫硫，沼氣中的H2S濃度可從41 720 mg/m3降至140 mg/m3。

沼氣提純分離的常見方法主要有物理吸收法、化學吸收法、吸附法、深冷分離法、膜分離法[28]。歐洲目前廣泛使用加壓水洗法，大約占到40%，其次是變壓吸附（PSA，Pressure Swing Adsorption）和化學吸收法。中國目前生物天然氣工程使用較多的為變壓吸附和膜分離法。對于變壓吸附法，具有選擇性吸附沼氣中二氧化碳功能的吸附劑是影響變壓吸附設備性能的關鍵因素。膜分離提純技術是利用氣體通過膜纖維的滲透率不同實現CH4和CO2分離。加氫甲烷化生物脫碳技術向反應器內通入氫氣，經微生物代謝作用將沼氣中的CO2轉化為CH4，從而實現沼氣原位提純和碳減排[29-31]。凈化獲得的生物天然氣可直接作為燃料、電力和熱力來源供用戶使用，為生物天然氣的規模化應用提供了必要條件。

1.4 沼渣及沼液的資源化利用

沼渣、沼液作為優質有機肥提供作物營養，刺激和調節作物生長，增強作物抗病性。施用沼肥，能顯著地改良土壤，減少農藥、化肥的使用量。對于大型和特大型沼氣工程，沼渣沼液的完全消納是沼氣工程穩定運行的關鍵因素。沼渣經堆肥后作為基肥或追肥并與化肥進行配施可顯著提升作物產量和品質，并使土壤品質得以改善。沼渣的水熱炭化也是近年來的研究熱點，沼渣向碳基材料的轉化，產生的生物炭或活性炭可吸附廢水中的有害物質[32]。此外，碳基材料還可以對沼液中N、P、K等營養物質進行富集，獲得富營養生物炭，具有較高的經濟價值[33]。

與沼渣類似，沼液中也含有豐富的營養物質和礦質元素，是一種速效水肥。沼液既可作為葉面肥施撒，也可作為有機肥進行灌溉，沼液作為葉面肥尤其適用于果樹。灌溉沼液可以為作物提供多種營養與微量元素，促進其生長發育，有利于保持和提高土壤質量[34-36]。利用沼液中的氨氮生產單細胞蛋白是一種新型利用方式[37]。單細胞蛋白的蛋白質含量高，氨基酸種類全，特別是含有較多谷物中較少的賴氨酸，被認為是具有很大應用前景的蛋白質新資源之一。

2 水熱催化制備醇烴燃料

在眾多生物質轉化技術中，生物質液體燃料技術在中國“十三五”期間就已被列入重點發展對象，近年來纖維素乙醇和合成油燃料技術發展較快，主要以生物發酵制乙醇和氣化-費托合成油燃料技術為主。然而，針對木質纖維素原料，雖然酶解-發酵法條件溫和，但具有轉化效率低、生產周期長、反應酶價格昂貴、生產工藝易致毒等問題，而且存在理論收率（67%）和極限濃度（10%～12%）等生產瓶頸，使其技術的經濟性面臨嚴峻挑戰[38-39]。在合成油技術方面，雖然氣化-費托合成轉化率較高，但存在反應條件苛刻、目標產物選擇性差、油品品質低，后續精制工藝復雜、成本高等問題[40]。由于這些瓶頸問題導致這兩類技術在產業化方面進展較慢，所以近年來人們針對木質纖維素生物質的結構組成特點和化學官能團特性，提出了生物質直接或間接（經平臺分子）的方法來制備醇、烴燃料，開拓了生物質制備醇烴液體燃料的新途徑。

2.1 醇燃料技術

在水熱催化制備乙醇技術方面，中國的研究水平走在了國際前列。近年來中國率先報道了纖維素化學催化法制備乙醇的技術路線（圖1），中國科學院廣州能源研究所、中國科學院大連化學物理研究所、中國科技大學、廈門大學等單位在這一領域取得了顯著進展。2017年，張濤院士團隊首次報道了纖維素催化轉化為乙醇的研究成果，包括了兩步法以及一步轉化法。兩步法使用的催化劑為0.1Pt-Cu/SiO2以及Cu/SiO2，乙醇產率約為30%[41]。一步轉化法使用Mo/Pt/WOx催化劑，產率為43.2%[42]。隨后，王野教授團隊采用Pt/ZrO2和H2WO4催化劑實現了纖維素直接加氫制備乙醇的過程，產率達到32%[43]。此外，傅堯教授團隊以及馬隆龍研究員團隊采用Ru-WOx/HZSM-5和Ru/WOx 催化劑實現了纖維素一鍋轉化為乙醇，產率為87.5%[44]，此外，還開發了非貴金屬Ni@C催化劑和磷酸水溶液的催化體系，將纖維素乙醇產率提升到為69.1%[45]。

對于纖維素原料，生物法在碳利用率方面有1/3的碳最終轉化為CO2（圖2），但是該過程不需要消耗氫氣[46]。而化學催化法雖然碳利用率較高，但該過程要消耗大量的氫氣，1 mol的葡萄糖要消耗6 mol的氫氣。同時，與生物法過程酶催化劑一樣，化學催化過程同樣面臨著金屬催化劑的制備成本與壽命問題，這些因素直接關系到轉化過程的經濟性。雖然在石油化工行業，固體金屬催化劑的使用提供了很多成功的經驗，但要把這些催化劑從憎水環境應用到親水環境中也需要進一步研究。此外，纖維素乙醇技術的開發是一個系統工程，從原料收集到預處理，從催化劑的篩選到反應器結構設計，從工藝路線設計到工程化放大，涉及眾多的學科和領域，需要系統的技術集成。雖然化學催化法存在以上問題，但相比生物法，化學催化法具有效率高、原料適應性廣及與現有化工設備易對接等優勢，能克服生物法存在的收率限制與濃度瓶頸，發展潛力巨大，未來能夠成為木質纖維素高效轉化制備燃料乙醇的發展新趨勢。

2.2 烴燃料技術

前面介紹的醇燃料屬于含氧燃料，將其用于內燃機燃料，在使用方面會受到摻混比以及一些副作用的限制。比如乙醇汽油的親水性強、熱值低、蒸發潛熱大等缺點，容易導致氣阻、存儲怕水、保質期短、產生乙酸腐蝕金屬等應用問題[47]。因此，近年來由生物質直接或間接通過糖醇等平臺分子經水相催化合成脂肪烴和芳烴的研究受到廣泛關注。2004年，美國威斯康辛大學Dumesic團隊率先提出通過生物質解聚平臺分子經過催化轉化，制備各類燃料和化學品，被認為是一種綠色高效的合成可再生燃料的新路徑，從此拉開了生物質烴類燃料技術的研究序幕[48]。針對葡萄糖到己烷轉化過程中原料和中間產物的鍵能變化計算了整個反應的能量平衡，在完全脫氧的情況下產物能夠保留原料中90%的能量（圖3）[48]。隨后，國內外各研究機構相繼展開了生物質糖醇水相催化制備C5/C6 烷烴、C6～C15長鏈烷烴和芳烴的研究，包括法國Cabiac團隊[49]、日本Tomishige團隊[50]、比利時Sels團隊[51]、國內的張濤團隊[52]和馬隆龍團隊等[53]。

2010年，世界上第一套將糖醇轉化生物汽油的驗證裝置在美國威斯康辛州麥迪遜投入運轉。該技術整合了水相重整技術與常規的催化加氫技術，主要通過在一系列并聯的反應器中使用專有的多相催化劑，以減少生物質原料的氧含量生產生物汽油類產品[54]。該工藝主要的反應溫度在450～573 K之間，反應壓力介于10～90 bar。在國內，自2010起，許多研究機構也陸續展開對生物質水相催化制備烴類燃料的中試試驗研究。其中，中國科學院廣州能源研究所在遼寧營口研建了以玉米秸稈為原料生產汽油輕烴組分（C5/C6烷烴）的中試試驗系統，該系統的工藝流程圖如圖4所示[55]。

由于生物質的結構單元主要是含5或6個碳，制備的C5/C6烷烴在交通燃料方面的使用非常受限。因此，經平臺分子催化合成長鏈烷烴的技術也得到了較快發展[56]：首先通過水熱解聚等催化轉化工藝，如水解、脫水-水合、汽提或加氫-水解，獲得相關的平臺分子，主要是五碳糖和六碳糖的脫水產物，如糠醛、5-羥甲基糠醛、乙酰丙酸等。由于這些平臺分子只含5個或6個碳，要合成長碳鏈的分子必須要進行碳鏈構建，如：堿催化的羥醛縮合[57]、酸催化的羥烷基化或烷基化以及水相重整/芳構化均可以得到碳鏈為C8～C16的長鏈含氧化合物[58-59]。最后一步就是脫氧工藝，由于長鏈含氧化合物含有大量的氧，要通過一系列的脫氧及提質工藝進行油品煉制，脫氧工藝主要包括加氫脫氧、加氫脫羧/脫羰、加氫裂化/異構等[60]。目前發展的有4類技術途徑：1）羥烷基化/烷基化途徑；2）羥醛縮合途徑；3）水相重整途徑；4）烯烴聚合途徑。

表1 生物質平臺分子合成長鏈烷烴4條技術路徑的優缺點對比

中國在生物質水熱解聚、平臺化合物后續轉化、以及航油特性測試等研究領域做了大量研究，中國科學院大連化學物理研究所以糠醛為原料通過C-C耦合反應合成了單一族類多環烷烴[61]。中國科學院廣州能源研究所成功打通了纖維素類生物質到生物航油（C8～C16烷烴）的技術路線[62]，于2015年率先建立并運行了國際首個秸稈類生物質水相催化制備生物航油的百噸級中試系統，實現了生物航油的連續穩定制取，設計制備的加氫脫氧催化劑壽命已達到3 500 h，實現10 t干基秸稈生物質生產1 t生物航油，以東北地區的玉米、高粱秸稈為原料生產出的航油產品質量均達到美國材料與試驗協會ASTM-D7566標準的全部指標[63]。

目前發展的生物質水熱催化制備液體烴類燃料技術，主要是通過來自纖維素的平臺化合物（葡萄糖、山梨醇、5-羥甲基糠醛、乙酰丙酸和-戊內酯等），然后針對平臺化合物設計化學反應和工藝來制備烴燃料。這種選擇性合成方法的目標是降低生物質原料的氧含量以提高能量密度，同時構筑C-C鍵以制備合適碳鏈長度的生物質基汽油、柴油和航空燃料烴類化合物等。但這種經過平臺化合物的選擇性轉化制備長鏈烴燃料需要經過多步化學反應，過程比較冗長[64]。因此，簡化中間步驟，耦合多步過程縮短工藝流程，將是這種選擇性合成方法制備液體燃料所面臨的重要挑戰。此外，這些技術的實現均涉及到酸水解過程反應設備的腐蝕問題。同時，在加氫脫氧生產烷烴過程需要消耗大量氫氣，要獲得烴類高品質燃料，必須要投入相當量的氫氣才能實現。加氫脫氧這個過程還面臨著工程放大的熱效應以及催化劑的積碳、水熱穩定性等諸多影響金屬催化劑壽命的難題，這也是決定工業化是否成功的至關重要因素。

3 裂解液化與生物油提質

快速熱解液化是生物質高效制備液體燃料的主要方法之一，通過分散液化-集中提質生產模式，既可實現高品質燃油和高值化學品的制取，又有規模化處理生物質的優勢。快速熱解液化是指在缺氧氣氛下利用熱能打斷生物質中的部分化學鍵，使其發生熱解構，并在短時間內析出大量有機揮發分，冷凝以得到生物油的過程[65]。生物質熱解液化制備生物油技術具有原料適應性強、全組分利用、轉化效率高等優點，能夠實現分散的低能量密度的農林生物質向高能量密度液體產物的集中轉化[66-67]，制得的生物油可經后續酯化改性、加氫脫氧等提質手段轉化為液體燃料[68]。

3.1 裂解液化工藝研究

生物質熱解液化是一個非常復雜的過程，其熱解產物分布及生物油成分受加熱溫度、升溫速率、氣相滯留時間、反應壓力等因素影響[69]，而不同熱解液化工藝對影響因素調控也有很大差別。生物質熱解液化工藝的核心是熱解反應器，目前常見的熱解反應器主要有流化床熱解反應器、旋轉錐反應器、下降管反應器、燒蝕式反應器、真空反應器與螺旋反應器等[69-70]。

在生物質熱裂解制備生物油技術工藝中，流化床以其結構和原理簡單，操作方便，在目前的生物質快速熱解液化研究中應用最為廣泛。流化床反應器屬于混合式反應器，主要借助熱氣流或氣固多相流對生物質進行加熱，常見的反應器類型有鼓泡流化床反應器、循環流化床反應器、導向管噴動流化床反應器等。加拿大的滑鐵盧大學是最早使用流化床進行熱裂解液化實驗研究的機構，并且一直在該領域保持技術領先；加拿大的Dynamotive公司2007年在安大略建立了日處理量達到200 t，生物油產率達65%～75%的熱裂解液化裝置；中國科技大學自主研發了自熱式流化床熱裂解液化裝置；隨后安徽易能生物能源有限公司采用該技術，建立了20 kg/h熱裂解液化實驗裝置，并通過對該技術的不斷改進完善研制出產量為1 000 kg/h的工業裝置[69]。

旋轉錐反應器是由荷蘭Twente大學在1989—1993期間研制成功，可極大限度地增加生物油的產量。經過干燥的生物質顆粒與經過預熱的載體砂子混合后送入旋轉錐底部，在旋轉錐的帶動下螺旋上升，在上升過程中被迅速加熱并裂解。裂解產生的揮發物經過導出管進入旋風分離器分離出炭，然后通過冷凝器凝結成生物油。分離出的炭再次回到預熱器燃燒加熱原料。在此過程中，傳熱速率可達1 000 ℃/s，裂解溫度500 ℃左右，原料顆粒停留時間約0.5 s，熱解氣停留時間約0.3 s，生物油產率為60%～70%[71]。旋轉錐式反應器運行中所需載氣量比流化床少得多，這樣就可以減少裝置的容積，減少冷凝器的負荷從而降低裝置的制造成本。

下降管反應器生物質熱裂解液化工藝由山東理工大學自主研制開發。2016年，山東理工大學建立了處理量為300 kg/h的套管式陶瓷球熱載體加熱生物質熱裂解液化工業示范裝置。其工藝過程為：利用煙氣發生爐產生的800 ℃左右高溫煙氣加熱熱載體換熱器中的陶瓷球到設定溫度，陶瓷球在反應器內與生物質粉混合，在重力作用下沿反應管向下運動，期間生物質顆粒受熱發生熱裂解反應；熱解氣和固體產物（炭粉）進入熱載體/炭粉分離裝置，其中陶瓷球落在傾斜放置的篩板上并流入熱載體循環系統；炭粉落入炭粉收集箱中，熱解氣被羅茨風機引入旋風除塵器進一步除塵，潔凈的熱解氣在氣體冷凝系統中急劇冷卻得到液體生物油[72]。

3.2 催化熱解技術

目前，雖然國內外已建成了多套規模化生物質熱解液化裝置，但是其商業化路途依然阻礙重重，主要是因為熱解生物油品質低，難以直接利用，很難與當前應用平穩接軌。常規熱解獲得的生物油成分復雜，僅含氧化合物的種類就超過300種，包括酸類、醛類、酮類、糖類及酚類低聚物等[73]。生物質催化快速熱解技術能夠實現生物油組分的在線調控，降低其含氧量。其中，沸石分子篩，尤其是HZSM-5，憑借其適宜的酸性位強度與分布，具有良好的擇形催化效果，在生物質催化熱解反應過程中，能夠很好地實現部分小分子含氧產物的完全脫氧與芳構化，從而選擇性生成以芳香烴為主的烴類產物[74-75]。但是，沸石分子篩等強酸性催化劑在生物質熱解過程中存在著催化劑易失活的問題，熱解過程中的含氧、氮、磷以及堿/堿土金屬等組分容易造成活性位點中毒，不利于脫氧反應的進行[76]；同時，分子篩還存在水熱穩定性差等問題，影響催化劑的活性和壽命[77]。在催化脫氧過程中，部分碳元素以CO2和CO等氣相產物形式流失；同時，脫水反應也顯著降低了有機組分中H/C比，使得焦炭產率增加，最終，導致液體生物油產率的降低[78]，因此，若將沸石分子篩類強酸型催化劑在快速熱解推廣應用，還需對其解構和催化熱解機理進行進一步研究。

由于強酸性固體催化劑在生物質熱解液化過程中的限制，弱酸性或者弱堿性催化劑主導下的催化熱解反應體系也成為研究熱點。其中，氧化物尤其是金屬氧化物，如Al2O3、SiO2、CaO、MgO、ZnO、ZrO2、CeO2和TiO2等研究較為常見[79-81]，它們在生物質熱解過程均呈現出一定的脫氧特性，能夠降低生物油中酸類、酮類和醛類等含氧化合物的含量，部分金屬氧化物在催化熱解過程中具有較高的抗失活特性。此外，金屬氧化物催化劑可以同時對生物油品質和產率進行較為平衡的調控[82]。然而，由于金屬氧化物種類繁多、具有多種價態屬性和酸/堿性，導致對這種相對溫和的催化熱解的共性認知不足，催化機理尚不明確，而且，由于金屬氧化物在催化熱解過程中不僅具有催化特性，還有可能作為吸附劑或者反應物等參與到熱解過程中，這也使得對其催化機理的研究變得更加復雜，需進一步研究。

近兩年，在重點研發計劃項目“村鎮生物質資源制備清潔能源及高值利用關鍵技術研究”支持下，山東理工大學與東南大學分別進行了催化型熱載體在線催化熱解與產物定向調控研究。由于赤泥中含有多種金屬氧化物，山東理工大學研究了赤泥催化型陶瓷球熱載體的制備工藝，結果表明赤泥中Al2O3能夠促進醇類化合物的生成；Fe2O3能夠抑制苯并呋喃類和醛類化合物的生成；CaO能夠促進苯并呋喃類、酮類和酚類化合物的生成，抑制酸類和醛類化合物的生成，通過這些因素的調變，可提高秸稈定向轉化效率和產物選擇性[83-85]。東南大學開發了廉價的木質素碳基催化劑，木質素炭可促進生物質解聚，酚類化合物的產量明顯增加，芳烴收率提升1倍，顯著提高了生物油品質[86]。在兩種催化型熱載體研究基礎上，山東理工大學開展了基于副產物加熱的6 000 t/a（生物油）下降管式秸稈熱解液化集成系統工藝示范工程建設；東南大學與江西金糠新材料科技有限公司合作，開展了4 000 t/a（生物油）生物質熱裂解裝置示范工程，實現了固體碳負載催化、熱解副產物可燃氣燃燒/發電耦聯熱解自供能技術的熱解液化制備高品質液體產品新工藝。

3.3 生物油提質技術

生物質熱解液化所得生物油的組成和性質與生物質原料及熱裂解工藝條件等密切相關。雖然生物質熱解液化工藝與催化快速熱解技術等得到廣泛研究與發展，但是目前制得的大部分生物油成分仍以含氧化合物為主，含酸量高，存在貯存和熱穩定性差、熱值低、黏度大等問題。

生物油酯化改性是降低其酸度和腐蝕性，提高穩定性的有效途徑。它是指將生物油中的羧酸類化合物通過添加醇類物質轉化為高熱值的酯類化合物，以此來提升生物油品質。但是單純添加溶劑不能有效改善生物油含氧量、含水率和熱值等燃燒性能，因此有研究通過添加固體酸或固體堿催化劑促進酯化、縮醛等反應進一步提高生物油品質。生物油通常含有20%～45%的水分，盡管水的存在可以降低生物油的粘度，但對常壓下的酯化反應影響較大。在超臨界條件下，會減小水對酸酯化的抑制作用，研究表明在超臨界條件進行混酸酯化時，比在常壓液相中更具有優勢，會使得較難酯化的丙烯酸比乙酸易于酯化[69]。

生物油催化加氫是指在高壓（10～20 MPa）和存在供氫溶劑的條件下，通過催化劑作用對生物油進行加氫處理，生物油中的氧以H2O或CO2的形式去除，同時可以顯著地降低其中的醛、酮、烯等不飽和化合物的含量，抑制縮合、聚合反應的進行，可以顯著改善生物油的貯存和熱穩定性。目前生物油在催化加氫等改性方面在很多借鑒了石化工藝中的改性技術，然而，由于生物油和石油在理化性質上存在極大差異，粗生物油與石化行業現有的提質工藝匹配性差，其直接改性面臨嚴重困難。對粗生物油直接進行催化加氫，催化劑會發生嚴重的結焦現象，反應物轉化率較低[87]。對生物油族類化合物的氣相催化改性研究發現，酮和酸等化合物具有向烴類轉化的潛力，而大分子酚類聚合物和糖類則具有明顯的向焦炭轉化的趨勢，并導致催化劑的快速失活[88]。因此，在改性前對生物油中不易轉化的組分進行分離和富集，將催化活性較差的大分子酚類聚合物和糖類移除，得到適于后續改性的生物油組分，對于提高改性過程的效率和經濟性都是有利的[89]。

水萃取和蒸餾是兩種常用的生物油預分離技術。水萃取雖然可以將生物油中的酚類聚合物移除，但仍殘余大量的糖類，并且大量水的引入對后續改性過程中催化劑的水熱穩定性會造成不利影響[90]。由于生物油具有熱敏性，受熱非常容易結焦縮合，因此，常規的高溫蒸餾也不適于生物油分離。近年來，一些研究將分子蒸餾技術應用于生物油分離。分子蒸餾是一種高效的分離技術，可以在較低溫度下將生物油分離為反應活性較高的蒸出餾分和難以轉化的殘余餾分[91]。蒸出餾分富集了酮類、酸類和少量單酚類，而裂化活性較差的酚類聚合物和糖類主要保留在殘余餾分中[92]。催化活性較高的蒸出餾分可以通過催化裂化或加氫等改性技術制取高品位液體燃料。

4 生物質制備固體燃料

生物質資源雖然具有來源廣泛、產量豐富等優點，但是仍受限于產地分散、能量密度低、儲運成本高等問題，將村鎮生物質廢棄物經過壓縮制備成型燃料，是推動生物質大規模利用的重要技術之一[93]，固體成型技術解決了生物質原料多樣、理化特性差別大、不易大規模利用的缺點。生物質成型燃料經歷了技術引進與吸收、設備研發與創新、產業推廣與應用，在河南、山東、遼寧、河北、廣東、黑龍江等地建成多條生產線，進行了示范推廣，已初具規模[94]。但是，由于秸稈難以保證粉碎均勻性，導致流動性差，成型過程電耗高、模具壽命短等問題，目前國內外發展水平均較低。

4.1 固體燃料成型機制

松散的生物質原料在高壓條件下，依靠機械與生物質之間及其生物質相互之間摩擦產生的熱量或外部加熱，使木質素軟化，生物質顆粒經過重新排列位置關系、顆粒機械變形和塑性流變等階段，體積大幅減小，密度顯著增大。顆粒之間的作用力主要有液橋力、范德華力和機械摩擦力等。固體燃料成型機理較為復雜，其品質主要受生物質理化特征、成型工藝、壓縮條件、模具類型與壓縮方式等諸多因素影響[95]。目前，生物質固體燃料壓縮成型技術主要有常溫濕壓成型、熱壓成型、炭化成型和冷壓成型[96]。

秸稈類和木制類是制備固體燃料利用最為廣泛的生物質原材料，主要含有纖維素、半纖維素、木質素、淀粉與蛋白質等有機物質，這些組分可以成為天然粘結劑[97]。Kaliyan等[98]研究發現玉米秸稈顆粒之間是通過固體橋形式粘結的，并且成型過程中較高的溫度能夠充分發揮水分的作用，激活生物質內部木質素、淀粉、蛋白質與脂肪等物質，使之成為天然粘結劑，可以實現無添加劑的熱壓成型。

4.2 生物質烘焙成型燃料

生物質本身熱值低、均勻性差、吸濕性高、易發生腐爛分解等缺點，不利于工業應用及其儲存、運輸。近年來，為了進一步改善成型燃料品質，提出了將熱化學轉化與物理法相結合，通過烘焙預處理后進行壓縮成型的方法制備烘焙成型燃料。烘焙是指將生物質秸稈在200～300 ℃惰性氣氛下進行的低溫熱解預處理，與原料直接干燥處理不同，烘焙過程發生了三大素的部分熱分解，脫除了輕質揮發分[99]。秸稈烘焙成型燃料的生產工藝流程圖如圖6所示。

由于烘焙處理可以對生物質顆粒儲存、運輸、處理等方面的具有直接或間接的有益影響，可以降低成型燃料生產成本[100]。Phanphanich等[101]研究發現300 ℃烘焙處理后的松木屑和伐木剩余物粉碎能耗僅為原料粉碎能耗的1/10和1/8，分別減少至23.9和37.6 kW·h/t；Peng等[102]探究了不同條件對軟木類生物質烘焙和成型過程及燃料品質的影響，結果表明當成型條件中模具溫度為170～230 ℃，或調節含水率至10%，模具溫度可降低至110 ℃，烘焙過程使原料質量損失不超過30%，成型燃料熱值可提高20%，并伴有良好的疏水性。合適的烘焙預處理不僅能夠提高生物質的流化特性，而且增加了物料的易磨性[103]，大幅度減少了系統的粉碎能耗，降低了物料熱化學反應活化能，使得烘焙生物質能夠更容易發生燃燒或熱解反應，有利于物料進一步應用。

生物質經烘焙提質后再制備成型燃料，能夠明顯改善燃料品質[104-105]，降低了氧碳比和氫碳比，提高了熱值和疏水性[106-107]，形成內部疏松多孔的結構，保證了原料的長期儲存和含水率調節的要求。同時，烘焙成型燃料的燃燒穩定性也得到了提高。Cao等[108]研究了烘焙預處理對混合成型對燃料品質的影響，添加蓖麻油餅能夠降低烘焙生物質成型能耗，提高顆粒密度；徐嘉昱等[109]對比了烘焙和水熱制備棉稈炭的理化特性，分析了兩種處理方法制備成型燃料的能耗、松弛密度和燃燒特性等，發現兩種方法處理的棉稈炭含量、熱值和燃燒熱穩定性均有所提高，棉稈烘焙成型燃料的松弛密度減小。

2021年，河南省科學院在河南省魯山縣，完成了年產4×104t以玉米秸稈、花生殼等農業廢棄生物質為原料的烘焙成型燃料示范工程建設，其工藝為：原料在230～250 ℃缺氧條件下烘焙30 min，降溫粉碎后，利用環模顆粒機生產直徑6～8 mm的烘焙秸稈成型燃料。秸稈烘焙成型燃料具有較高的能量密度和穩定的燃燒特性，可應用于清潔能源集中供熱和村鎮戶用供暖，也可應用于直燃、混燃發電和熱電聯產。近年來，國家出臺一系列政策支持生物質成型燃料供暖、發電等應用，2021年1月國家能源局印發《國家能源局關于因地制宜做好可再生能源供暖工作的通知》，強調因地制宜發展生物質熱電聯產供暖，合理發展以成型燃料等為燃料的生物質集中供暖[110]。烘焙成型燃料還可以繼續進行熱解、氣化應用，烘焙過程脫除了大部分的氧，減少了焦油含量，使熱解生物油成分更均勻[111]，提高了氣化過程的能源效率和合成氣的質量[112-113]。

基于對以上4種生物質資源能源化轉化技術分析，其技術成本、技術成熟度、開發難點與應用潛力總結于表2。

表2 生物質資源能源化轉化技術對比

5 結論與展望

5.1 結 論

生物質資源制備清潔能源是實現能源、環境和經濟可持續發展的重要途徑，是實現碳中和目標的有效措施之一。生物質資源利用要走綜合化、高值化的路徑。生物天然氣、生物質液體燃料與固體成型燃料作為未來生物質能源化轉化發展的主要領域，其規模化應用，至少需要具備以下3個基本要素：一是生物質原料在較低成本下的規模化收集與處置；二是高效穩定的轉化和提質技術；三是終端燃料產品能夠與當前的應用平穩接軌。對于上述生物質規模化應用三要素的第一條，過去的關注度不夠，也是目前制約生物質資源規模化利用的前置障礙，任何生物質轉化技術如果沒有解決原料規模化收集，很難做到規模化發展。第二條高效轉化與提質技術是目前研究工作的熱點，相繼有新的技術方案出現，但無論是傳統技術還是新技術都有待應用端的檢驗。第三條終端產品與當前應用平穩接軌，就是要求生物質清潔能源生產者要提供方便當前用戶使用的燃料種類，而不能要求用戶做出巨大改變。

1）厭氧消化制備生物天然氣技術是目前生物質資源能源化轉化技術中應用最為廣泛的，其大都是基于大型養殖場建立，可有效解決原料收集問題，而且厭氧消化技術與沼氣凈化技術相對較為成熟，可直接獲得生物天然氣，生物天然氣通過并入天然氣管網或進行發電等，可直接供用戶使用，達到了與當前用戶平穩接軌的要求。

2）生物質制備液體燃料技術雖然通過分散熱解液化-集中提質生產模式可以解決原料收集問題，但仍存在轉化過程成本較高、產物分離困難、提質效率低、產品不穩定等問題，很難與當前應用端平穩接軌，因此產業化程度較低。

3）對于生物質制備固體燃料，其成型技術較為成熟，配套爐具的研發也有效解決了成型燃料應用端的問題，目前，其規模化應用最大的難點在于原料的收集與存儲。

5.2 展 望

未來生物天然氣、生物質液體燃料與固體成型燃料發展的重點方向如下：

1）在生物天然氣方面，進行多原料厭氧消化過程生物強化研究，提高厭氧發酵效率，建立高濃度厭氧消化穩定控制系統，提高厭氧發酵穩定性；探究沼氣高效脫硫脫碳研究，實現沼氣向生物天然氣轉化過程中CO2原位捕集及再利用；開展沼渣沼液綜合利用研究，探究沼液濃縮制備水溶肥等技術，實現沼液養分回收利用，沼渣制備生物有機肥或是炭基肥等，實現保氮固碳。

2）在液體燃料方面，首先考慮原料規模化收集方式和手段，然后探究木質纖維素高效、綠色解聚到呋喃類、糖類等平臺化合物，同時實現這些平臺化合物的高效分離與提質；在提質過程中，結合多功能催化劑體系，偶合多步反應，縮短工藝流程，進而提高反應效率；同時，在進行液體燃料轉化過程中要發展生物質資源高效轉化為燃料、化學品、材料等多種產品形式的技術理論體系，以提高產品價值。

3）在固體成型燃料方面，深入研究烘焙秸稈成型過程的傳熱與粘結機制，實現成型燃料的低能耗和高品質；開發新型高效成型設備與配套爐具，提高成型燃料生產系統的可靠性，推進烘焙、成型與燃燒設備制造標準化、系列化和成套化，降低設備成本；完善生物質原料收儲運和成型、燃燒設備標準，形成符合中國國情的從秸稈原料收集、儲存、運輸成型、配送到高效轉化的生物質固體成型燃料產業鏈。

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Research status and development prospect of energy and high value utilization of biomass resources

Wang Fang1, Liu Xiaofeng2, Chen Lungang3, Lei Tingzhou4, Yi Weiming1※, Li Zhihe1

(1.,,255000,; 2.,,610041,;3.,,510650,;4.,450002,)

Biomass has been the only renewable energy that can be directly converted into fuel. The full utilization of biomass can effectively alleviate energy needs in an eco-friendly way. It is also an important path for China to achieve the goal of "carbon neutrality". Therefore, this study aims to focus mainly on the general goal of clean energy production and high-value utilization for straw-based biomass resources in recent years. A systematic analysis was made to evaluate the comprehensive utilization technology and mode of producing gas, liquid, and solid clean energy in the biological or thermo-chemical way. The development status and research progress were concentrated upon the anaerobic digestion for biogas, hydrothermal catalysis for alcohol and hydrocarbon fuel, pyrolysis liquefaction and bio-oil upgrading, and solid fuel production. Particularly, an attempt was addressed on the prospect of biogas, liquid fuel, and solid fuel. More importantly, no matter what biomass conversion technology was adopted, biomass resources utilization should be comprehensive and of high value. Correspondingly, the large-scale application required at least three basic elements. The first was the scale collection and disposal of biomass raw materials at a low cost. The second was the efficient and stable transformation, as well as quality improvement technology. The last was that the terminal fuel products needed to connect smoothly with the current application. Among them, anaerobic digestion for biogas presented the highest level of industrialization in recent years, due mainly to effectively solving raw materials collection in large breeding farms. It infers that the anaerobic digestion and biogas purification technology were relatively mature during this time. As such, biogas was directly used as a source of fuel, power, and thermal production. By contrast, hydrothermal catalysis for alcohol and hydrocarbon fuel, together with pyrolysis liquefaction for bio-oil was relatively difficult to connect with the current application, due mainly to the high conversion cost, difficult product separation, low-quality improvement efficiency, and unstable products. Therefore, the large-scale development level of the two technologies was relatively low during this time. Nevertheless, the technology of biomass preparation was relatively mature for solid fuels. The research and development of supporting stoves also effectively implemented the application of molding fuel. But the biggest difficulty in the scale application lay in the collection and storage of raw materials. Finally, the development prospects were proposed for the biomass conversion technologies. In terms of biogas, the anaerobic digestion was enhanced by multi-ingredients and bio-strengthen to improve biogas production efficiency. A precise control system should be established for the high concentration anaerobic digestion for better stability. Particularly, the comprehensive utilization of biogas slurry was carried out to realize the nutrient recycling, and biological organic fertilizer, or carbon-based fertilizer for nitrogen and carbon fixation, with emphasis on the efficiency of desulfurization and decarbonization. In terms of liquid fuel, the unpolluted depolymerization can be explored from lignocellulose to platform compounds, especially how to realize the efficient separation and quality improvement of platform compounds. During the quality upgrading process, the multi-step reaction combined catalyzer can be used to shorten the process and improve the reaction efficiency. In addition, the efficient conversion of biomass resources into fuel, chemicals, and materials should be developed synchronously for higher-value products. In terms of solid fuel, the heat transfer and bonding mechanism of torrefaction straw should be studied during the molding process, further to realize the low energy consumption and high quality. New efficient molding and combustion equipment needed to be improved the reliability of solid fuel production, particularly on the standardization, series, and package of torrefaction, molding, and combustion equipment. Consequently, the standard production of biomass collection, storage, and combustion should be improved to form biomass solid fuel industry chain from collection, storage, transportation, molding, and distribution. This research can provide a strong reference for the efficient preparation of clean energy and high-value utilization in rural biomass.

biomass; biogas; carbon abatement; liquid fuel; solid fuel

王芳，劉曉風，陳倫剛，等. 生物質資源能源化與高值利用研究現狀及發展前景[J]. 農業工程學報，2021，37(18)：219-231.doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2021.18.026 http://www.tcsae.org

Wang Fang, Liu Xiaofeng, Chen Lungang, et al. Research status and development prospect of energy and high value utilization of biomass resources[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2021, 37(18): 219-231. (in Chinese with English abstract) doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2021.18.026 http://www.tcsae.org

2021-08-13

2021-09-13

國家重點研發計劃資助（2019YFD1100600）

王芳，博士，講師，研究方向為生物質能生物化學與熱化學轉化技術。Email：wangfang1987711@126.com

易維明，教授，博士生導師，研究方向為生物質能綜合利用技術。Email：yiweiming@sdut.edu.cn

10.11975/j.issn.1002-6819.2021.18.026

S216；TK6

A

1002-6819(2021)-18-0219-13