基于U-Pb同位素年齡和團簇同位素(Δ47)溫度約束的四川盆地震旦系燈影組構造—埋藏史重建

胡安平，沈安江，陳亞娜，張建勇，梁 峰，王永生

(1.中國石油 杭州地質研究院，杭州 310023； 2.中國石油 碳酸鹽巖儲層重點實驗室，杭州 310023)

可靠的構造—埋藏史曲線為含油氣盆地烴源巖生排烴史恢復、儲層成巖—孔隙演化史和烴類運移前有效孔隙判識、油氣成藏期次重建提供重要的背景圖件[1-2]，不同的目的層系、同一目的層系處于不同的區域構造背景均具有不同的構造—埋藏史，重建難度大。

前人[3-4]主要基于區域地質背景、地層剝蝕厚度、構造運動幕次等地質認識，定性恢復盆地構造—埋藏史，但恢復存在很大的不確定性，主要表現在以下兩個方面：一是基于區域地質背景的構造運動幕次認識存在不確定性，即使是同一區域構造背景和同一目的層系，不同的學者從不同的角度出發會得出不同的認識，這導致構造—埋藏史曲線側向震蕩頻率的不確定性；二是地層剝蝕厚度恢復存在不確定性，前人主要基于區域地質背景定性恢復地層剝蝕厚度，或通過包裹體均一溫度恢復目的層系曾經經歷的埋藏深度，再與現今埋藏深度比對，計算地層剝蝕厚度，但熱液礦物中的包裹體均一溫度肯定大于地層溫度，成巖產物包裹體均一溫度也不總是代表地層最大埋深時的溫度，地層剝蝕厚度計算誤差大，這導致了構造—埋藏史曲線垂向震蕩幅度的不確定性。除包裹體均一溫度外(并非總能找到可供均一溫度測試的包裹體)，XU等[5]、邱楠生等[6]應用多種古溫標法(磷灰石和鋯石裂變徑跡、磷灰石和鋯石(U-Th)/He、鏡質體反射率)重建目的層系的古地溫史，結合地溫梯度，重建構造—埋藏史，但僅適用于碎屑巖或夾碎屑巖的碳酸鹽巖地層，不適用于純碳酸鹽巖地層。而且，由于中國海相碳酸鹽巖經歷多旋回構造運動的疊加改造，構造—埋藏史更為復雜，即使是同一包裹體均一溫度，可以對應不同的地質年齡，無法建立絕對年齡坐標系下的構造—埋藏史曲線。

近幾年中國石油碳酸鹽巖儲層重點實驗室開發的碳酸鹽礦物激光原位U-Pb同位素測年技術[7-8]、團簇同位素測溫(Δ47溫度)技術[9-10]為構造—埋藏史重建提供了新的解決方案。碳酸鹽膠結物與磷灰石、鋯石不同，代表了碳酸鹽沉積物從表生到埋藏整個構造—埋藏—成巖疊加改造過程的地質記錄，只要能找到足夠期次的膠結物，就可以建立絕對年齡座標系下的構造—埋藏史曲線。該技術的理論基礎是碳酸鹽巖中的方解石或白云石膠結物都是特定地質年齡、埋藏深度和溫度背景下的產物，通過方解石或白云石膠結物U-Pb同位素測年和團簇同位素(Δ47)測溫，結合古地溫梯度，就可求取絕對年齡坐標系下該膠結物的埋藏深度，碳酸鹽膠結物的期次越多，建立的成巖序列越完整，測得的同位素年齡和Δ47溫度的約束點就越多，建立的構造—埋藏史曲線就越符合地質實際。與前人的構造—埋藏史重建技術對比，該技術具有以下2個方面的優勢：一是適用于純的經歷多旋回構造改造的海相碳酸鹽巖地層；二是通過同位素年齡和Δ47溫度的約束，構造—埋藏史曲線由定性走向定量。

震旦系燈影組是四川盆地非常重要的勘探層系，川中地區發現了近萬億立方米的儲量規模，烴源被認為主要來自下寒武統筇竹寺組黑色泥巖[11]，成藏地質過程重建是勘探領域拓展和評價的關鍵。前人對川中地區燈影組油氣成藏也做過大量的研究工作，取得很多認識，但仍存在較大分歧[12-18]，主要是不同學者基于不同構造運動幕次、地層剝蝕厚度等地質認識建立的具多解性的構造—埋藏史曲線造成的。因此，本文以四川盆地震旦系燈影組為例，闡述了一種基于U-Pb同位素年齡和團簇同位素(Δ47)溫度約束的更加可靠的構造—埋藏史曲線重建方法，為成烴、成儲和成藏史研究提供非常重要的背景圖件。

1 區域地質背景

四川盆地震旦系燈影組自下而上可劃分為燈一、燈二、燈三和燈四段[19-20]，以臺地相沉積為主[19,21](圖1)。燈一段沉積是晚震旦世早期海侵的產物，主要為淺灰—深灰色層狀泥粉晶白云巖，夾砂屑和藻屑白云巖，與下震旦統陡山陀組呈整合或假整合接觸，厚300～450 m；燈二段沉積早期至沉積晚期，由淺水臺地藻紋層和藻砂屑白云巖沉積(重結晶后呈粉—細晶白云巖)轉變為膏云巖及膏鹽巖沉積，海水鹽度的增加有利于微生物的繁殖，發育葡萄花邊狀構造，殘留孔洞發育，受桐灣運動Ⅰ幕影響，使燈二段抬升遭受風化剝蝕，形成近南北向展布的侵蝕谷[22]，與上覆地層呈假整合接觸，厚400～800 m；燈三段沉積早期發育海侵相的泥巖，向南西方向泥巖逐漸減薄消失，晚期發育淺水臺地泥粉晶白云巖和顆粒灘沉積；燈四段沉積期是臺內裂陷發育的鼎盛期[22-23]，臺緣和臺內微生物丘灘復合體發育，巖性主要為藻紋層或藻疊層白云巖，基質孔和孔洞發育，受桐灣運動Ⅱ幕影響，使燈四段遭受不同程度的淋濾和剝蝕，與上覆地層呈假整合接觸，殘留厚度30～400 m。燈影組構造—巖相古地理特征對成儲有重要的控制作用。

圖1 四川盆地震旦系構造和古地理背景(a)及燈影組綜合柱狀圖(b)Fig.1 Tectonic and paleogeographic backgroundof Sichuan Basin during Sinian (a) and integrated histogram of Dengying Formation (b)

四川盆地加里東古隆起自燈影組沉積以來，經歷了5期構造演化階段[24]。(1)加里東旋回早期構造演化階段：發生桐灣Ⅰ幕和桐灣Ⅱ幕兩期構造運動，分別導致燈二段和燈四段的抬升和剝蝕。(2)加里東旋回中晚期構造演化階段：寒武紀—奧陶紀發生了3次超覆沉積與3次隆升剝蝕，分別為興凱運動、郁南運動和都勻運動；志留紀末期的廣西運動導致川中加里東古隆起整體抬升剝蝕，并與二疊系呈平行不整合接觸。(3)海西期構造演化階段：上揚子區泥盆系—石炭系整體隆升剝蝕，石炭紀末受云南運動影響，川中進一步遭受剝蝕；二疊紀四川盆地主體處于沉降沉積期，東吳運動導致茅口組遭受剝蝕。(4)印支—燕山期構造演化階段：中晚三疊世之交的印支運動完成了四川盆地由海相向陸相沉積的轉換，中下三疊統遭受不同程度的剝蝕。(5)喜馬拉雅期構造演化階段：古隆起東段的高石梯—龍女寺相對穩定，埋深大，而古隆起西段的樂山—資陽強烈褶皺，埋深小。構造演化對四川盆地燈影組白云巖儲層改造、油氣成藏及演化具重要的控制作用[21,25]。

2 樣品、方法和測試結果

2.1 樣品的制作和測試

本文樣品來自研究區的高石6井(燈二段，5 363.04 m)、高石1井(燈四段，4 985.00 m)、磨溪22井(燈二段，5 418.70 m和5 416.90 m)、磨溪9井(燈二段，5 422.10 m)和峨邊先鋒剖面(燈二段)、南江楊壩剖面(燈二段)、旺昌鼓城剖面(燈二段)(圖1a)。選擇孔洞和裂縫發育、且充填有多期碳酸鹽膠結物、溶蝕和膠結特征清晰、相互交割關系明顯、易于建立完整可靠成巖序列的樣品(圖2)。

圖2 四川盆地震旦系燈影組沉積成巖組構特征和產狀

2.1.1 樣品和薄片的制作

(1)將樣品切成直徑約1.5～2.5 cm，厚約0.8 cm的圓柱體，沿切面兩邊做成2個平行樣。共切制15個樣品的平行樣(共30個平行樣)和30個薄片。

(2)對每個樣品其中1個平行樣制作薄片A(厚30 μm)，另1個平行樣制作薄片B (厚100 μm)，兩個平行樣的殘留實體樣均可用于制作粉末樣品。

(3)薄片A鏡下特征觀察，明確膠結物的類型、特征和期次。本文通過薄片A的觀察，識別出7期白云石沉積成巖組構，分別為藻紋層或藻疊層白云石圍巖、同心環邊狀白云石、放射狀白云石、紋層狀白云石、細中晶白云石、充填裂縫的粗晶—鞍狀白云石、充填孔洞的粗晶—鞍狀白云石，成巖序列清晰(圖2)。根據測年數據，充填裂縫的粗晶—鞍狀白云石和充填孔洞的粗晶—鞍狀白云石各可區分出3期(Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ)。

(4)薄片B鏡下特征觀察，找到與薄片A對應的沉積成巖組構類型。

2.1.2 粉末樣品的制備

對殘留實體樣品進行鏡下觀察，找到與薄片A或薄片B對應的區域，用微鉆分別鉆取不同沉積成巖組構的粉末樣品各10 mg。

2.1.3 樣品的測試

(1)對薄片B中不同的沉積成巖組構分別開展激光原位U-Pb同位素測年。

(2)對不同沉積成巖組構的粉末樣品分別開展團簇同位素(Δ47)測溫。

2.2 測年和測溫技術

2.2.1 激光原位U-Pb同位素測年技術

碳酸鹽礦物定年技術在確定地質事件發生的年齡中具有廣闊的應用前景[26]，但Rb-Sr、K-Ar、Re-Os和Nd-Sm定年法均無法獲得碳酸鹽礦物穩定可靠的絕對年齡[27-28]。MOORBATH等[29]最早證實了鈾系定年法在碳酸鹽礦物定年中的可行性，隨后SMITH等[30]和DEWOLF等[31]陸續報道了低鈾碳酸鹽礦物U-Pb定年的實例，使得U-Pb同位素測年成為唯一適用于碳酸鹽礦物絕對年齡測定的技術[32]，并在洞穴石筍[33]、鈣質結核[34]、方解石脈[35-36]、滲透回流白云巖[37]以及孔洞膠結物[32,38]定年中得到廣泛應用。主要用于確定白云化作用[37]、斷層滑動[36]、區域構造及成巖流體活動[32,38]、盆地熱史和成巖—孔隙演化事件的發生時間[7,32]等。

已有的碳酸鹽礦物U-Pb同位素稀釋法測年[39]技術存在3個方面的局限性：一是超低U含量檢測，U-Pb同位素測年要求待測樣品具較高U含量，而碳酸鹽礦物U含量比鋯石低幾個數量級，使碳酸鹽礦物定年數據精度和成功率低；二是缺合適的標樣，方解石礦物測年標樣過于年輕或不均一，由于年代效應無法滿足中國晚古生界—震旦系古老碳酸鹽巖礦物的測年需求，由于基質效應，無法滿足白云石礦物的測年需求；三是粉末樣品制備難度大，U-Pb同位素溶液法等時線定年要求制備6～8個平行樣品，每份200 mg，而古老海相碳酸鹽巖強烈成巖，難以鉆取足夠量的單結構組分粉末樣品。

中國石油碳酸鹽巖儲層重點實驗室通過技術改進，解決了上述3個技術局限性，建立了適用于中國古老海相碳酸鹽巖(包括方解石和白云石礦物)測年的激光原位U-Pb同位素測年技術。一是設備的改進，特別安裝了IC5，專用于測試超低含量的238U，其他5個IC分別測量208Pb、207Pb、206Pb、204Pb、202Hg ，使U檢測極限值低至10×10-9；二是標樣開發，絕對年齡(209.1±1.3) Ma方解石標樣的開發解決了WC-1標樣不穩定及ASH-15標樣偏年輕[40]的問題，同時開發了絕對年齡(233.8±6.4)Ma的白云石標樣，解決了基質效應的問題；三是激光剝蝕技術的應用解決溶液法難以獲得足夠量粉末平行樣的難題，與同位素稀釋法相比，激光剝蝕方法具有高分辨率(>5 μm)、高成功率和精度、高分析速度等優勢。

2.2.2 團簇同位素(Δ47)測溫技術

團簇同位素(Δ47)是近十年新興的一種同位素地球化學指標，被廣泛應用于古溫度重建和成巖流體示蹤等研究中。碳酸鹽巖團簇同位素溫度計基于碳酸鹽礦物中13C-18O化學鍵的濃度只取決于溫度，而與流體的δ13C和δ18O無關，因此可根據13C-18O化學鍵的濃度(CO2質量數47的同位素的濃度)求解出溫度。團簇同位素Δ47的計算公式為：

Δ47=[(R47/R47*-1)-(R46/R46*-1)-

(R45/R45*-1)]×1 000

(1)

式中：R47、R46、R45代表樣品測得的CO2質量數47、46、45成分與質量數44成分的比值；R47*、R46*、R45*代表隨機分布的質量數47、46、45成分與質量為44成分的比值。

與傳統的氧同位素溫度計相比，團簇同位素溫度計的優勢主要體現在：(1)指標意義明確，為溫度指示參數；(2)不需同時測定母體的同位素信號(母體的同位素信號往往很難獲得)；(3)只受碳酸鹽礦物生長溫度的影響，不受成巖流體影響，因此能更明確地限定成巖溫度。同時，團簇同位素也提供了一種碳酸鹽巖成巖作用研究新思路，即通過Δ47溫度以及測定得到的礦物δ18O值進行成巖流體的氧同位素值計算，進而判斷成巖流體的性質。

團簇同位素測試方法相比于傳統穩定同位素較為復雜，主要分為CO2提純和測試兩部分，詳細的處理和測試流程請參照文獻[41]。將測得的Δ47值根據HUNTINGTON等[42]的標準化方法進行數據標準化，標準化后的Δ47-raw值運用DENNIS等[43]提出的團簇同位素實驗室之間的CO2氣體平衡轉換標尺CDES(Carbon Dioxide Equilibrate Scale)進行轉換，以便于各個實驗室之間數據對比。最后測試和處理后的Δ47值對應的溫度用SWART等[44]提出的公式進行計算。

中國石油集團碳酸鹽巖儲層實驗室通過與邁阿密大學SWART教授的項目合作，成功引進了團簇同位素測溫(Δ47溫度)技術。

2.3 測試結果

碳酸鹽礦物團簇同位素測溫(Δ47溫度)在邁阿密大學地球化學實驗室SWART教授的指導下完成，碳酸鹽礦物激光原位U-Pb同位素測年在中國石油集團碳酸鹽巖儲層重點實驗室完成。部分測試結果見圖3。

圖3 四川盆地震旦系燈影組二段不同沉積成巖組構U-Pb同位素年齡

3 燈影組構造—埋藏史重建

理論上，任何一期碳酸鹽巖成巖礦物都是絕對年齡坐標系下特定埋藏深度和溫度條件下的產物，在地質年代、埋藏深度和地層溫度坐標系中的投點是唯一的。圖4中的黑色曲線為依據區域地質背景、地層剝蝕厚度、構造運動幕次等地質認識建立的四川盆地川中地區震旦系燈影組構造—埋藏史曲線。由于沒有溫度的約束，導致地層剝蝕厚度和埋藏深度出現誤判，同樣是因為沒有年齡的約束，目的層系從埋藏到抬升的轉折時間的確定是定性的，導致曲線發生了不同程度的側向偏移。事實上，由于對地層剝蝕厚度、構造運動幕次等認識的不同，不同學者建立的構造—埋藏史曲線會存在很大差異。對構造運動幕次認識的差異會導致構造—埋藏史曲線側向震蕩頻率的差異，對地層剝蝕厚度認識的差異會導致構造—埋藏史曲線垂向震蕩幅度的差異。

基于U-Pb同位素年齡和Δ47溫度的約束，為目的層系可靠的構造—埋藏史曲線的建立提供了技術手段。年齡和溫度的約束主要體現在對構圖4中紅色曲線是基于U-Pb同位素年齡和Δ47溫度約束的構造—埋藏史曲線。川中地區自震旦紀以來的地溫梯度按平均3.5 ℃/hm計算[46]，據此可換算到不同埋藏深度時的古地溫。將碳酸鹽礦物U-Pb同位素年齡和Δ47溫度投到基于區域地質背景、地層剝蝕厚度、構造運動幕次等地質認識所建立的構造—埋藏史曲線上，如果地質年齡、古地溫和埋藏深度具有一一對應關系(能投到曲線上)，則構造—埋藏史曲線被視為是可靠的，如果地質年齡、古地溫和埋藏深度不具有一一對應關系，則要不斷地調整埋藏深度(說明對地層剝蝕厚度的恢復不可靠)，直至3個參數擬合到曲線的同一個點上，這時所建立的構造—埋藏史曲線是地質年齡、古地溫和埋藏深度歸一的曲線，具有唯一性。

圖4 川中地區震旦系燈影組絕對年齡坐標系下構造—埋藏史曲線Fig.4 Tectonic-burial history curves under absolute age coordinate system of Sinian Dengying Formation, central Sichuan Basin

圖4中紅色曲線側向上的震蕩頻率與黑色曲線基本一致，這是由構造運動幕次決定的，只是基于同位素年齡的約束，對黑色曲線側向上的偏移做了校正，但基于地質年齡、古地溫和埋藏深度的一致性對黑色曲線垂向上的振幅做了較大的校正。如f點的同位素年齡為(416±26)Ma，Δ47溫度為163 ℃，按3.5 ℃/hm地溫梯度計算出對應的深度為4 250 m，不可能如黑色曲線所示的近5 900 m，說明對志留系—泥盆系地層厚度的估計偏高了。又如g點的同位素年齡為(315±18)Ma，Δ47溫度為91 ℃，對應的深度應為2 000 m，不可能如黑色曲線所示的1 200 m，說明對志留系—泥盆系剝蝕厚度的估計偏高了。經過一系列同位素年齡和Δ47溫度點對構造—埋藏史曲線震蕩幅度的校正，很好地解決了地層厚度或地層剝蝕厚度恢復的難題，構建了更為可靠的地質年齡、古地溫和埋藏深度歸一的構造—埋藏史曲線。盡可能找到更多期次的成巖礦物，才能有更多的同位素年齡和Δ47溫度點來校正黑色曲線垂向上的振幅，構建的構造—埋藏史曲線才越接近地質實際。

4 構造—埋藏史曲線的應用

目的層系構造—埋藏史曲線為成烴、成儲和成藏研究提供非常重要的背景圖件，主要體現在3個方面，一是絕對年齡坐標系下烴源巖生排烴史地質認識的建立；二是絕對年齡坐標系下成巖—孔隙演化史重建和油氣運移前有效孔隙判識；三是絕對年齡坐標系下油氣成藏期次和成藏地質過程恢復。

川中地區震旦系燈影組氣藏的烴源被認為來自上覆下寒武統筇竹寺組黑色泥巖[47]，與燈影組的埋藏深度相差近1 000 m。根據基于U-Pb同位素年齡和團簇同位素(Δ47)溫度約束的燈影組構造—埋藏史曲線，可以恢復筇竹寺組烴源巖經歷的埋藏史和古地溫(圖5)，為烴源巖生排烴史地質認識的建立提供依據。圖5藍色曲線揭示川中地區筇竹寺組烴源巖經歷了以下幾個演化階段：(1)中晚奧陶世低成熟烴源巖干酪根生油階段，此時，筇竹寺組烴源巖埋深小于2 000 m，溫度小于90 ℃；(2)志留紀，筇竹寺組烴源巖被迅速埋深至近3 000 m，溫度達到120 ℃，進入第1次生油高峰期，儲層孔隙度為15%；(3)隨著泥盆紀—石炭紀的整體隆升剝蝕，筇竹寺組烴源巖被迅速抬升至小于1 000 m的埋藏深度，溫度小于55 ℃，生油高峰期終止，干酪根暫停生烴，原油發生氧化裂解；(4)二疊紀，筇竹寺組烴源巖進入第2次生油高峰期，此時，筇竹寺組烴源巖的埋藏深度達到2 500 m，溫度高于100 ℃，儲層孔隙度為12%；(5)中晚三疊世之交的印支運動導致川中古隆起由海相向陸相沉積的轉換，上覆中生界巨厚陸相沉積使筇竹寺組烴源巖迅速埋深至5 500 m，干酪根暫停生烴，原油發生熱裂解；(6)燕山期—喜馬拉雅期持續的深埋使筇竹寺組烴源巖進入干酪根持續生氣、原油裂解生氣和天然氣成藏階段，儲層孔隙度為8%。

圖5 川中古隆起震旦系燈影組油氣成藏史重建據參考文獻[48]修改。Fig.5 Reconstruction of oil and gas accumulation history of Sinian Dengying Formation in the central Sichuan paleo-uplift

基于筇竹寺組烴源巖經歷的古地溫和埋藏史、生排烴史地質認識，結合燈影組白云巖儲層成巖—孔隙演化史[7]，川中地區燈影組油氣成藏經歷了志留紀的石油聚集、二疊紀的石油聚集、燕山—喜馬拉雅期天然氣持續聚集調整3個階段(圖5)。前人對川中地區燈影組油氣成藏也做過大量的研究工作，取得很多認識，但存在較大分歧。羅冰等[12]、楊躍明等[13]認為燈影組氣藏的成藏史可分為奧陶紀—志留紀末的初次生油階段，二疊紀—中三疊世的再次生油階段，晚三疊世開始的古油藏裂解階段，晚侏羅世—白堊紀處于生氣高峰期。劉樹根等[14]認為燈影組油藏形成于志留紀末和早中二疊世，三疊紀末處于二次生油高峰期，古氣藏形成于燕山期。王國芝等[15]認為燈影組油藏形成于二疊紀—三疊紀末期，古油藏裂解和天然氣充注發生于燕山期—喜馬拉雅期。汪澤成等[16]認為燈影組油藏形成于二疊紀—中三疊世，但主要成藏期為中晚三疊世，古氣藏形成于晚三疊世—白堊紀。孫瑋等[17-18]認為古油藏形成于三疊紀—早侏羅世，侏羅紀以后原油裂解成天然氣。上述認識分歧的產生，均是由于不同學者基于不同構造運動幕次、地層剝蝕厚度等地質認識建立的具多解性的構造—埋藏史曲線造成的，這進一步說明了目的層系可靠的構造—埋藏史曲線在成烴、成儲和成藏研究中的重要作用。

5 結論

(1)本文建立了基于U-Pb同位素年齡和Δ47溫度約束的目的層系絕對年齡坐標系下構造—埋藏史曲線重建方法，尤其是碳酸鹽成巖礦物難以找到鹽水包裹體用于包裹體均一溫度測試時，同樣可以準確恢復地層剝蝕厚度，解決了前人基于區域地質背景、地層剝蝕厚度和構造運動幕次等地質認識約束的構造—埋藏史曲線不確定性的問題。

(2)基于絕對年齡坐標系下的構造—埋藏史曲線，重新認識了燈影組氣藏的成烴、成儲和成藏史，指出該氣藏經歷了志留紀的石油聚集、二疊紀的石油聚集、燕山—喜馬拉雅期天然氣持續聚集調整3個演化階段。

(3)基于U-Pb同位素年齡和團簇同位素(Δ47)溫度約束構建構造—埋藏史依然存在兩個局限性：一是U-Pb同位素年齡和Δ47溫度的約束主要體現在對構造—埋藏史曲線垂向震蕩幅度的修正上，曲線側向震蕩頻率主要基于構造運動幕次的認識；二是需要建立完整的成巖序列，找到足夠多的成巖礦物期次，才能有更多的同位素年齡和Δ47溫度點來校正黑色曲線垂向上的振幅，而且需要校正熱液礦物的Δ47溫度大于地層溫度的問題，構建的構造—埋藏史曲線才越接近地質實際。