陸相基質型頁巖油甜點區成熟度界限探討
——以渤海灣盆地東營凹陷沙三下—沙四上亞段為例

李志明，孫中良，黎茂穩，曹婷婷，錢門輝，馬曉瀟，劉 鵬，鮑云杰，蔣啟貴，陶國亮，張 雋，芮曉慶

(1.中國石化 油氣成藏重點實驗室，江蘇 無錫 214126；2.頁巖油氣富集機理與有效開發國家重點實驗室，江蘇 無錫 214126；3.中國石化 石油勘探開發研究院 無錫石油地質研究所，江蘇 無錫 214126；4.中國石化 石油勘探開發研究院，北京 102206)

關于頁巖油的定義，不同科研機構、油氣公司、專家學者曾有不同的理解[1-3]，但目前較為經典也普遍被接受的是指賦存于富有機質頁巖層系內包括富有機質頁巖/泥巖和與之密切共生的粉砂巖、細砂巖和碳酸鹽巖等薄層內、通過非常規技術可采出的石油資源[4-5]，不過我國將其中的粉砂巖、細砂巖、碳酸鹽巖等夾層的單層厚度和累計占富有機質頁巖層系比例進行了限定，以便區別于致密油。依據國家標準《頁巖油地質評價方法：GB/T 38718—2020》[6],富有機質頁巖層系內粉砂巖、細砂巖、碳酸鹽巖等夾層單層厚度上限小于等于5 m，累計厚度占頁巖層系總厚度的比例小于30%。根據頁巖油賦存的巖性與組合類型、裂縫發育程度等不同，國內外學者將頁巖油劃分為不同的類型，如致密頁巖型/基質型頁巖油、混合型頁巖油/夾層型頁巖油、裂縫型頁巖油[4, 7-8]。盡管基質型頁巖油資源量巨大，但受富有機質泥頁巖具有相對低的基質滲透率和可壓性相對弱等因素影響，基質型頁巖油的有效開發時間明顯要晚于裂縫型和混合型/夾層型頁巖油的規模開發時間，并且其能否實現規模商業開發曾一度受到質疑。北美海相和我國陸相頁巖油勘探開發實踐雖然顯示，混合型/夾層型頁巖油是目前頁巖油勘探開發的主體，但基質型頁巖油正成為美國海相頁巖油增儲上產的主力頁巖油類型[9]。同時，近年我國在松遼盆地青山口組[10-11]、渤海灣盆地滄東凹陷孔二段[12-13]以及濟陽坳陷沙三下—沙四上亞段[14]等富有機質泥頁巖層段，均獲得了高產基質型頁巖油的油流，預示陸相基質型頁巖油也將成為我國頁巖油增儲上產的主力頁巖油類型。

富有機質泥頁巖在沉積埋藏、成巖演化過程中，生烴母質隨著熱演化程度的增高，經歷從未熟—低熟、中高成熟—過成熟階段的演化，并生成從未熟—低熟階段的富含雜原子的重質油，逐漸演變為中高成熟階段的正常油、輕質油、凝析油、濕氣和過成熟階段的干氣,生成的油氣在經歷初次運移之后，仍有相當比例的烴類會滯留在富有機質泥頁巖內，并且蒙脫石、伊/蒙混層等水敏性強的黏土礦物含量隨熱成熟度的增高逐漸降低或消失，轉化為伊利石，可壓性增強，這是基質型頁巖油可以實現商業開發的基本點。成熟度不僅控制著基質型頁巖油的富集和分布，而且控制著頁巖油的組分、可動性以及頁巖的儲集性與可壓性。適宜的熱演化程度是保障富有機質泥頁巖含油性好、儲集性優、可壓性強以及頁巖油流動好的關鍵，是控制基質型頁巖油甜點區分布的重要因素[15]。但對基質型頁巖油甜點區的成熟度界限，無論是下限值還是上限值，不同學者的觀點[8, 16-18]具有顯著差異，并且對于富有機質泥頁巖在生油窗內尚普遍存在實測鏡質體反射率Ro值抑制問題[19]，一定程度上影響了基質型頁巖油甜點區成熟度界限的合理厘定，制約了我國陸相基質型頁巖油勘探開發潛力的合理評估以及商業化建產。為此，本文在分析我國典型陸相不同有機質類型富有機質泥頁巖實測鏡質體反射率Ro值抑制程度基礎上，以渤海灣盆地濟陽坳陷東營凹陷沙三下—沙四上亞段為例，探討基質型頁巖油甜點區成熟度上限與下限，旨在為我國陸相基質型頁巖油勘探開發潛力合理評估提供借鑒，為勘探開發井的部署決策提供依據。

1 實測鏡質體反射率的抑制程度

正確厘定富有機質泥頁巖的成熟度，是合理確定陸相基質型頁巖油甜點區的前提。盡管泥頁巖成熟度評價的指標眾多，但自鏡質體反射率由煤巖學推廣到確定沉積巖中分散有機質的成熟度以來，一直被眾多研究者視為是客觀表征晚古生代以來烴源巖成熟度評價最可靠的指標[19]。針對富有機質泥頁巖的成熟度評價，存在鏡質體含量少且顆粒細小使正確鑒定難度大和鏡質體因富氫導致鏡質體反射率受到抑制的問題[19-24]，造成富有機質泥頁巖的實測鏡質體反射率Ro值明顯偏低。富有機質泥頁巖的真實成熟度表征可以通過FAMM(Fluorescence Alteration of Multiple Macerals)技術來實現，技術方法原理與分析流程詳見文獻[20-22]。為了揭示陸相富有機質泥頁巖實測鏡質體反射率的抑制程度，對渤海灣盆地東營凹陷沙三下—沙四上等亞段、南襄盆地泌陽凹陷核二—核三段和松遼盆地青一段典型富有機質泥頁巖實測鏡質體反射率Ro值與FAMM分析的等效鏡質體反射率EqVRo值進行了對比評價，結果如表1所示。

表1 我國典型陸相富有機質泥頁巖鏡質體反射率Ro、FAMM分析等效鏡質體反射率EqVRo分析結果對比

很顯然Ⅰ型、Ⅱ1型和Ⅱ2型的富有機質泥頁巖，其Ro值與EqVRo值均存在明顯的差異，富有機質泥頁巖的有機質類型越好，其Ro值抑制程度越顯著。其中Ⅰ型富有機質泥頁巖Ro值抑制程度介于0.29%～0.39%，平均為0.32%(n=16)；Ⅱ1型富有機質泥頁巖Ro值抑制程度介于0.15%～0.29%，平均為0.21%(n=34)；Ⅱ2型富有機質泥頁巖Ro值抑制程度介于0.08%～0.16%，平均為0.12%(n=9)；而Ⅲ型富有機質泥頁巖的Ro值與EqVRo值基本一致，表明Ⅲ型泥頁巖實測鏡質體反射率Ro值可以反映其真實成熟度。

2 基質型頁巖油甜點區成熟度界限探討

2.1 富有機質泥頁巖成熟度厘定

東營凹陷是濟陽坳陷東南部的一個次級富油凹陷，已有的研究結果表明，東營凹陷的原油主要源自沙三下和沙四上亞段的富有機質泥頁巖。其中沙三下亞段富有機質泥頁巖主要由深灰色—灰黑色泥巖、鈣質泥巖、褐灰色油頁巖或泥頁巖組成，發育厚度一般在100～400 m，屬于微咸—半咸水深湖、半深湖沉積；沙四上亞段富有機質泥頁巖則以灰褐色鈣質頁巖、灰色、深灰色和黑色泥巖為主，夾薄層白云巖、泥質白云巖等，發育厚度一般在100～350 m，屬半咸化—咸化淺湖—半深湖沉積[25-26]。沙三下和沙四上亞段富有機質泥頁巖在東營凹陷各次洼的現今埋藏深度如表2所示。沙三下亞段富有機質泥頁巖現今主要埋深在利津洼陷區、民豐洼陷區、牛莊洼陷區、博興洼陷區分別介于3 000～3 900，3 000～3 500，2 800～3 600，2 800～3 400 m；而沙四上亞段富有機質泥頁巖現今主要埋深在利津洼陷區、民豐洼陷區、牛莊洼陷區、博興洼陷區分別介于3 200～4 200，3 200～3 800，3 000～3 900，3 000～3 700 m。

表2 渤海灣盆地東營凹陷各洼陷區沙三下—沙四上亞段富有機質泥頁巖現今主要埋藏深度

為了合理評價東營凹陷沙三下—沙四上亞段富有機質泥頁巖的真實成熟度，利用表1中的分析結果，編制了Ro、EqVRo與深度關系對比圖(圖1)。

圖1 渤海灣盆地東營凹陷沙三下—沙四上亞段富有機質頁巖鏡質體反射率Ro、FAMM分析等效鏡質體反射率EqVRo與深度的關系Fig.1 Vitrinite reflectance(Ro) and equivalent vitrinite reflectance(EqVRo) of FAMM analysis of organic rich shalefrom lower Es3 to upper Es4 sub-member vs. depth in Dongying Sag, Bohai Bay Basin

由圖1a可知，沙三下—沙四上亞段富有機質泥頁巖現今埋深2 800 m左右時Ro值僅為0.50%±，埋深3 500 m左右時Ro值為0.65%±，埋深4 000 m左右時Ro值也僅為0.80%±；而EqVRo值與深度的關系圖(圖1b)則顯示，沙三下—沙四上亞段富有機質泥頁巖現今埋深2 800 m左右時EqVRo值在0.69%±，埋深3 500 m左右時EqVRo值在0.89%±，埋深4 000 m左右時EqVRo值為1.10%。由此依據圖1b和表2結果，可推斷東營凹陷的洼陷區沙三下亞段富有機質泥頁巖現今真實成熟度(EqVRo值)主要介于0.69%～1.05%，其中利津洼陷區主要介于0.74%～1.05%，民豐洼陷區主要介于0.74%～0.89%，牛莊洼陷區主要介于0.69%～0.92%，博興洼陷區主要介于0.69%～0.86%；沙四上亞段富有機質泥頁巖現今真實成熟度則主要介于0.74%～1.20%，其中利津洼陷區主要介于0.80%～1.20%，民豐洼陷區主要介于0.80%～1.00%，牛莊洼陷區主要介于0.74%～1.05%，博興洼陷區主要介于0.74%～0.96%。

2.2 基質型頁巖油甜點區成熟度界限探討

頁巖油“甜點區”是指含油性好、儲集條件優越、可改造性強、在現有經濟技術條件下具有商業開發價值的頁巖油聚集區[6]。基質型頁巖油的儲層巖相為富有機質泥頁巖本身，源儲一體，主要巖相類型包括紋層狀頁巖、層狀頁巖以及塊狀泥巖。北美海相典型基質型頁巖油——墨西哥灣盆地Eagle Ford組頁巖油的勘探開發實踐表明，頁巖油產量主要來自成熟度(Ro)為1.10%～1.30%的區域，為與濕氣伴生的輕質油和凝析油[27]，甜點區成熟度界限為0.85%～1.50%[15]。同時，研究表明湖相富有機質頁巖的有機質類型以Ⅰ—Ⅱ2型為主，而海相富有機質頁巖的有機質類型則以Ⅱ1—Ⅱ2型為主，在相同成熟度條件下，湖相富有機質頁巖生成的產物較海相富有機質頁巖生成的產物氣/油比低，油高含蠟、黏度高、可流動性差，而且湖相原油較海相原油裂解成氣需要更高的活化能與熱成熟度[28]，這意味著要形成相同品質的頁巖油，陸相基質型頁巖油甜點區的成熟度需要比海相基質型頁巖油甜點區的成熟度更高。事實上，陸相湖盆沉積環境復雜多樣，從淡水、半咸化—咸化至鹽湖均有發育，有機質豐度、類型、成烴成巖演化過程以及烴類滯留保存條件不一，并且咸化、鹽湖盆地形成的富有機質頁巖具有生烴高峰期早、生烴強度高等特點[29-30]。依據頁巖油甜點區的定義，東營凹陷沙三下和沙四上亞段富有機質泥頁巖應具備高含油性與可動性、優越的儲集性、可改造性以及可獲得高產工業頁巖油，即滿足地質甜點與工程甜點基本條件，才能成為基質型頁巖油甜點區。

頁巖油探井沙三下—沙四上亞段取心段富有機質泥頁巖典型樣品熱解游離油含量(S1)剖析結果顯示(圖2)，東營凹陷沙三下和沙四上亞段富有機質泥頁巖在3 000～3 800 m左右深度段(EqVRo值介于0.74%±～1.00%±)，游離油含量總體隨埋藏深度增大/成熟度增高呈現先增大再降低的趨勢，其中在3 000 m左右(EqVRo=0.74%±)時游離油含量介于2.0～6.0 mg/g；3 600～3 700 m深度段(EqVRo值介于0.92%±～0.96%±)達到最大，主要介于4.0～14.0 mg/g，最大值達16.5 mg/g；隨后呈現降低趨勢，至3 800 m左右深度(EqVRo=1.00%±)時，游離油含量主要介于4.0～12.3 mg/g。同時，從游離油含量趨勢線分析，3 800～4 200 m左右(EqVRo值介于1.00%～1.20%±)的沙三下和沙四上亞段富有機質泥頁巖，其游離油含量應主要介于2.0～12.0 mg/g，并且隨埋深/成熟度增大而呈現降低趨勢。很顯然，東營凹陷沙三下和沙四上亞段富有機質泥頁巖的游離油含量普遍大于基質型頁巖油有利區I級含油性評價標準(2.0 mg/g)，并且油飽和指數(OSI)普遍介于100～200mg/g左右，具有頁巖油勘探前景。利用滯留油量減去吸附油量獲取游離油量的方法，對東營凹陷沙三下和沙四上亞段富有機質泥頁巖的游離油含量隨埋深縱向變化特征定量計算顯示，沙三下亞段富有機質泥頁巖游離油富集深度段為3 200～3 800 m，沙四上亞段則在3 000～3 800 m[30-31]。綜合本文與前人游離油含油性特征，認為東營凹陷沙三下和沙四上亞段在3 000～4100 m±深度段(EqVRo值介于0.74%±～1.15%±)均具有較高的游離油含量，而3 400～3 800 m±深度段(EqVRo值介于0.86%±～1.00%±)是游離油含量最佳的深度段，且該深度段壓力系數普遍大于1.4、剩余異常壓力在15～30 MPa[26, 32]，也具有良好的可動性。

圖2 渤海灣盆地東營凹陷沙三下—沙四上亞段富有機質頁巖埋深、成熟度與游離油含量的關系Fig.2 Depth/maturity vs. the contents of free oil S1 oforganic rich shale from lower Es3to upper Es4 sub-memberin Dongying Sag, Bohai Bay Basin

對東營凹陷沙三下和沙四上亞段不同深度段/成熟度富有機質泥頁巖樣品的孔隙度分析結果進行整理(圖3)顯示，埋藏深度小于2 800 m左右時(EqVRo=0.69%±)，孔隙度總體隨埋藏深度/成熟度的增大而逐漸降低，由約1 200 m時的最大孔隙度為30%±(平均20%±)降低至約2 800 m時的12%±(平均6%±)；而從2 800m至3 600～3 800m深度段(EqVRo值為0.92%～1.00%±)，孔隙度總體隨埋藏深度/成熟度的增大而逐漸增高，至3 600～3 800 m深度段時最大孔隙度為15%±(平均9%±)，隨后隨埋藏深度/成熟度的增大，孔隙度又呈現總體降低趨勢，至4 200 m左右(EqVRo=1.20%±)最大孔隙度降至10%±(平均5%±)。孔隙度異常發育帶與生烴高峰導致超壓及次生溶蝕孔隙發育有關[31]，典型樣品氬離子拋光+場發射掃描電鏡分析揭示，該深度段樣品長石溶蝕孔隙異常發育，溶蝕孔隙可見發育油膜(圖4)，反映孔隙度異常發育帶的溶蝕孔隙為頁巖油賦存提供了有效空間。同時，滲透率分析結果顯示，在3 000～3 800 m深度段，沙三下和沙四上亞段的有效滲透率相對較高，這與孔隙度具有較好的正相關性[26]。對比圖2和圖3以及前人研究的異常壓力分布特征[32]以及滲透率特征[26]可見，東營凹陷沙三下、沙四上亞段富有機質泥頁巖游離油富集帶、異常壓力發育帶和儲集物性異常高值帶三者高度對應，為具備陸相基質型頁巖油地質甜點的具體體現。在常規油氣鉆井勘探過程中，東營凹陷利津洼陷、民豐洼陷、博興洼陷和牛莊洼陷在富有機質的沙三下和沙四上亞段均鉆獲工業性頁巖油流，其中沙三下亞段有5口(埋深2 928～3 251 m，日油產量一般在5 t左右)，沙四上亞段有9口(埋深2 934～4 448 m，日油產量一般在4～16 t)[26]，暗示東營凹陷沙三下、沙四上亞段的頁巖油富集在3 000 m左右至4 500 m，如果實施有效的水平井壓裂改造等增產措施，有望形成具有規模開發的頁巖油。

圖3 渤海灣盆地東營凹陷沙三下—沙四上亞段富有機質頁巖埋深/成熟度與孔隙度的關系Fig.3 Depth/maturity vs. the porosity of organicrich shale from lower Es3 to upper Es4 sub-memberin Dongying Sag, Bohai Bay Basin

圖4 渤海灣盆地東營凹陷沙三下—沙四上亞段富有機質頁巖長石溶蝕孔微觀特征Fig.4 Microscopic characteristics of feldspar dissolution pore of organic rich shalefrom lower Es3 to upper Es4 sub-member in Dongying Sag, Bohai Bay Basin

富有機質泥頁巖全巖礦物與黏土礦物組成是控制基質型頁巖油工程甜點的關鍵。東營凹陷沙三下和沙四上亞段富有機質泥頁巖的全巖礦物組成特征如表3所示。顯然，沙三下和沙四上亞段富有機質泥頁巖的全巖礦物組成特征基本相同，均主要由方解石、石英和黏土礦物組成，次為白云石、長石、黃鐵礦、菱鐵礦等；脆性礦物平均含量均大于70%，黏土礦物平均含量均小于30%，具有較好的可壓性[33]。對沙三下和沙四上亞段富有機質泥頁巖黏土礦物組成分析揭示，黏土礦物以伊利石、伊/蒙混層為主，二者相對含量之和一般為85%左右；綠泥石和高嶺石相對含量較低，其中綠泥石含量一般小于5%，高嶺石相對含量小于10%，并且與埋深/成熟度關系不明顯。由圖5可見，隨埋深/成熟度的增加，伊利石和伊/蒙混層相對含量呈現二段式規律性變化，2 500 m以淺(EqVRo<0.62%)，隨埋深/成熟度的增加，伊利石相對含量逐漸增高，伊/蒙混層相對含量逐漸降低；而2 500 m以深，隨埋深/成熟度的增加，伊利石相對含量快速增高，伊/蒙混層相對含量快速降低，至3 500 m左右時(EqVRo<0.89%)，伊利石和伊/蒙混層相對含量均在47%左右；至4 000 m左右時(EqVRo<1.10%)，伊利石相對含量在60%左右，伊/蒙混層相對含量在40%左右，從而使泥頁巖的水敏性顯著減弱，可壓性明顯增高。東營凹陷博興洼陷樊頁平1井在沙四上亞段(垂深3 315～3 564 m)實現了水平井鉆探(水平段長度1 716 m)與壓裂改造[34]，并獲得峰值日油200.89 m3的高產油流[14]，預示東營凹陷在3 300～3 600 m深度段(EqVRo=0.83%～0.92%)，富有機質泥頁巖已具有良好的水平井壓裂改造性，具備工程甜點的條件；另外埋藏深度大于3 500 m的頁巖，相對更適合于頁巖的壓裂及壓裂后形成裂縫的保持，即更有利于泥頁巖內滯留油氣的動用[33]。

圖5 渤海灣盆地東營凹陷沙三下—沙四上亞段富有機質頁巖埋深/成熟度與伊利石、伊/蒙混層相對含量的關系Fig.5 Depth/maturity vs. the relative contents illite and illite/smectite mixed layer of organic rich shalefrom lower Es3 to upper Es4 sub-member in Dongying Sag, Bohai Bay Basin

表3 渤海灣盆地東營凹陷沙三下、沙四上亞段富有機質泥頁巖全巖礦物組成Table 3 Mineral components of whole rocks of organic rich shale of lower Es3 and upper Es4 sub-members in sub-sags of Dongying Sag, Bohai Bay Basin %

綜上所述，東營凹陷沙三下和沙四上亞段基質型頁巖油甜點區成熟度EqVRo值下限約為0.74%(現今埋深約為3 000 m)；沙四上亞段的成熟度EqVRo最高值為1.20%(現今埋深約為4200m)，故甜點區等效鏡質體反射率上限為1.20%。因此，東營凹陷的利津洼陷、民豐洼陷、牛莊洼陷以及博興洼陷的深洼區均具有良好的基質型頁巖油商業開發前景。

3 結論與認識

(1)陸相富有機質泥頁巖鏡質體反射率Ro值抑制程度與有機質類型密切相關，富有機質泥頁巖的有機質類型越好Ro值抑制程度越顯著。Ⅰ型富有機質泥頁巖實測鏡質體反射率Ro值抑制程度平均為0.32%，Ⅱ1型Ro值抑制程度平均為0.21%，Ⅱ2型Ro值抑制程度平均為0.12%；而Ⅲ型富有機質泥頁巖的鏡質體反射率Ro值可以反映其真實成熟度。

(2)東營凹陷洼陷區沙三下亞段富有機質泥頁巖現今真實成熟度(等效鏡質體反射率EqVRo值)主要介于0.69%～1.05%，沙四上亞段富有機質泥頁巖現今真實成熟度EqVRo值則主要介于0.74%～1.20%。

(3)東營凹陷沙三下和沙四上亞段富有機質泥頁巖基質型頁巖油甜點區等效鏡質體反射率EqVRo值介于0.74%～1.20%，利津洼陷、民豐洼陷、牛莊洼陷和博興洼陷的深洼區均具有良好的基質型頁巖油商業開發前景。