梁 俊,汪瑩瑩,李相呈,劉 闖,沈少春,付文華,王振東,楊為民
(1.華東理工大學化工學院,上海 200237;2.中國石化上海石油化工研究院 綠色化工與工業催化國家重點實驗室)
分子篩是以TO4四面體(T為Si,Al,Ge,P,B等)為基本結構單元,通過共用氧原子連接而形成的具有規則孔道結構的無機晶體材料。分子篩具有可調的化學組成、可控的酸性、良好的熱穩定性和水熱穩定性、大的比表面積等特點,在離子交換、吸附/分離、擇形催化等方面具有獨特的性能,已廣泛應用于石油煉制、石油化工、新型煤化工、柴油車尾氣處理等行業[1],并逐步滲入到光[2-4]、電[5]、磁[6]、醫藥[6-7]、微電子[8-9]等領域。
IWR結構分子篩具有十二元環(12 MR)和十元環(10 MR)交叉的三維孔道。沿c軸方向的12 MR直通孔尺寸為0.77 nm×0.56 nm,沿a軸方向的12 MR正弦彎曲孔尺寸為0.72 nm×0.62 nm,10 MR孔道交叉垂直于兩個12 MR孔道,孔徑為0.57 nm×0.48 nm[10]。IWR分子篩結構中含有雙四元環(D4R)結構單元,將沿c軸方向的12 MR直孔道彼此分開[11]。2003年,Castaeda等[10]采用氫氧化六甲雙銨為有機結構導向劑(OSDA),在含Ge體系中晶化15 d成功合成了第一個IWR結構分子篩,命名為ITQ-24。研究表明,具有12 MR和10 MR孔道的分子篩在烷基化等反應中具有潛在的應用前景[12-13],因此,ITQ-24分子篩受到了廣泛的關注。2006年,Cantín等[14]采用氫氧化六甲雙銨為OSDA,加入ITQ-24晶種在無Ge體系中合成了含硼B-ITQ-24分子篩;同時,該團隊采用一種極其復雜的吡咯烷衍生物作為OSDA,加入ITQ-24晶種合成了純硅Si-ITQ-24分子篩[14]。2015年,Pinar等[15]利用1,3,5-三(1,2-二甲基咪唑)苯為OSDA,以F-為礦化劑,晶化12 d合成出ITQ-24分子篩。2017年,Zhang Lin等[16]采用1,8-二氮雜二環[5.4.0]十一碳-7-烯為OSDA合成出ITQ-24分子篩。之后……