高溫高壓滲流微觀成像實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)研制與應(yīng)用

趙越超， 趙常忠， 孫國棟， 張 毅

（大連理工大學(xué)海洋能源利用與節(jié)能教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，遼寧大連116024）

0 引 言

多孔介質(zhì)多相流動(dòng)現(xiàn)象存在于地質(zhì)、石油天然氣地下水水文學(xué)、煤炭、環(huán)境工程、化工以及生物醫(yī)學(xué)工程等多個(gè)工程領(lǐng)域，其相關(guān)實(shí)驗(yàn)研究對于開展油氣資源開采、溫室氣體地質(zhì)封存、地下水和污染物運(yùn)移、化工流化床反應(yīng)器內(nèi)流體傳遞反應(yīng)等方面起著至關(guān)重要的作用［1-3］。隨著科技的發(fā)展，可視化技術(shù)克服了傳統(tǒng)實(shí)驗(yàn)方法簡單測量出入口流量壓力的不足，可以直觀監(jiān)測到多孔介質(zhì)中流動(dòng)過程和界面變化，便于從機(jī)理上揭示多相流流動(dòng)特性［4］。目前，多相流測量實(shí)驗(yàn)為二維模型、三維模型及真實(shí)巖心測量。其中三維模型和真實(shí)巖心測量由于光學(xué)可視化實(shí)施困難，在實(shí)驗(yàn)室一般利用電子計(jì)算機(jī)斷層掃描技術(shù)（CT）［5-6］或磁共振成像技術(shù)（MRI）［7-8］等無損檢測技術(shù)來實(shí)現(xiàn)，但這兩種可視化技術(shù)實(shí)驗(yàn)費(fèi)用昂貴。由于成像原理限制，多相識別也存在局限性，且很難實(shí)現(xiàn)巖心多孔介質(zhì)內(nèi)多相流體流動(dòng)的高分辨率動(dòng)態(tài)可視化檢測［9］。在二維模型中，通常利用蝕刻技術(shù)將研究的多孔結(jié)構(gòu)縮放在尺寸很小的微芯片上，單獨(dú)采用相機(jī)或顯微鏡結(jié)合相機(jī)的方法實(shí)現(xiàn)多孔介質(zhì)中流動(dòng)特性記錄［10-12］，其中一種流體經(jīng)常會(huì)用染劑進(jìn)行著色便于區(qū)分不同的相。但孔隙尺度的微觀可視化技術(shù)受微芯片材質(zhì)影響，很難實(shí)現(xiàn)高溫高壓下的流動(dòng)測量。目前主要通過微芯片夾持器或采用圍壓來解決這一問題［13］，但夾持器能夠提供的高壓有限且無法提供高溫條件，而圍壓則需要獨(dú) 立設(shè)計(jì)并制備圍壓室，目前技術(shù)尚不成熟。

針對這一問題，本研究設(shè)計(jì)適用于高溫高壓的圍壓室，并搭建了微觀可視化實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，進(jìn)行了不同結(jié)構(gòu)微芯片中CO2驅(qū)替咸水實(shí)驗(yàn)研究。溫室氣體封存利用中，CO2咸水層封存因其巨大的封存量被認(rèn)為是減少溫室氣體最有效的方法之一［14-15］。因此，以該實(shí)驗(yàn)為研究內(nèi)容介紹了孔隙尺度微觀可視化實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)的具體設(shè)備、操作流程及實(shí)驗(yàn)結(jié)果，一定程度上為我國CO2咸水層封存提供了理論參考。

1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)設(shè)計(jì)

圖1為適用于高溫高壓的微觀可視化實(shí)驗(yàn)裝置系統(tǒng)，主要包括氣瓶、ISCO注入泵、圍壓泵、循環(huán)水浴、收集容器、中間容器、單向閥、熒光倒置顯微鏡、CCD相機(jī)、微流動(dòng)芯片、壓力變送器、壓差變送器、數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)等部分。

圖1 高溫高壓多相滲流熒光顯微成像實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

1.1 熒光顯微成像系統(tǒng)

光學(xué)成像主要是利用熒光倒置顯微鏡以及CCD相機(jī)完成，其中熒光倒置顯微鏡采用日本尼康公司生產(chǎn)的研究級倒置顯微鏡ECLIPSE Ti2-U，主要性能參數(shù)如下：管徑距離不低于200 mm，Z軸手動(dòng)調(diào)軸行程為10 mm，載物臺行程X軸為114 mm、Y軸為73 mm，熒光光路視場數(shù)為25 mm，目鏡視場數(shù)為22 mm，配置紅綠藍(lán)熒光激發(fā)塊一組以及10倍、20倍、50倍工作距離物鏡一組。CCD相機(jī)采用維視數(shù)字圖像技術(shù)有限公司生產(chǎn)的MTR3CMOS20000KPA相機(jī)，該相機(jī)芯片采用Sony ICX694AQG，大小為1″，像素大小為4.54 μm×4.54 μm，最大分辨率為2 000萬像素，最大幀速達(dá)5 f／s。與之相配套的圖像或視頻捕集軟件為TOUPTEK PHOTONICS公司旗下最著名的相機(jī)控制軟件之一——ToupView軟件。

獲取后的圖像則利用圖像處理軟件ImageJ和Photoshop CS進(jìn)行相關(guān)操作。ImageJ主要用來對圖像進(jìn)行數(shù)字化處理，獲得量化結(jié)果，通過對比度強(qiáng)化、二進(jìn)制轉(zhuǎn)化等步驟得到圖像中各相流體分布位置及飽和度，同時(shí)利用軟件插件可得到圖像的分形維度，為進(jìn)一步分析多相流體滲流特性提供重要參數(shù)。而Photoshop CS則主要用來對捕獲的圖像進(jìn)行拼接，由于顯微鏡視野的限制，微芯片中的整體流動(dòng)情況很難一次性捕獲，只能通過載物臺移動(dòng)獲得各個(gè)區(qū)域的視野，隨后使用軟件對其進(jìn)行拼接。

為了有效識別CO2和咸水兩相流體，在咸水中加入了0.15 g／L的熒光染料羅丹明B。該染料的熒光激發(fā)波長為555 nm，發(fā)射波長為580 nm，故熒光激發(fā)模塊需要采用綠色光對其進(jìn)行激發(fā)，發(fā)射出的波長被CCD相機(jī)捕獲呈現(xiàn)紅色。采用羅丹明B作為熒光染料的原因主要有以下幾個(gè)方面：首先羅丹明B只溶于咸水溶液而不溶于CO2，且著色明顯，強(qiáng)度衰減緩慢，便于兩相識別；其次羅丹明B溶于水后不會(huì)改變咸水性質(zhì)，不會(huì)與CO2或者微芯片材料發(fā)生物化反應(yīng)；最后羅丹明B溶于水之后，在微芯片中流動(dòng)很少發(fā)生沉積、堵塞微通道等不良現(xiàn)象。

1.2 圍壓控溫系統(tǒng)

為了有效模擬地下真實(shí)儲層中CO2和咸水流動(dòng)的溫度和壓力條件，需要在微芯片上施加高溫高壓，而微芯片材質(zhì)一般為玻璃、石英、硅片、聚二甲基硅氧烷等，這類材料對溫度的要求不高，但高壓容易造成微芯片破裂，為解決這一問題，自主設(shè)計(jì)了圍壓控溫設(shè)備，如圖2所示。與傳統(tǒng)圍壓室不同的是在底部加入了一個(gè)最大耐壓可達(dá)10 MPa的藍(lán)寶石視窗，用于顯微光學(xué)成像。圍壓室通過外圍連通空間接入外循環(huán)水浴可以實(shí)現(xiàn)溫度控制，Julabo循環(huán)水浴的溫度控制精度為±0.1 K。在藍(lán)寶石視窗上水平放置微芯片，通過調(diào)節(jié)注入泵和圍壓泵保證微芯片內(nèi)外壓差不超過0.5 MPa，不至于因?yàn)閴毫^大而破裂。

圖2 圍壓控溫裝置設(shè)計(jì)示意圖（mm）

1.3 微芯片結(jié)構(gòu)

微芯片是二維尺度上具有代表性孔隙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的理想多孔介質(zhì)模型，尺寸為微米級別。微芯片通常由兩塊材料鍵合而成，為滿足可視化需求，至少有一塊為透明材料，最常用的方法為光刻和蝕刻。按照微芯片內(nèi)部結(jié)構(gòu)可分為完全規(guī)則微芯片、局部規(guī)則微芯片、分形微芯片及不規(guī)則微芯片，以滿足不同的研究需求。本研究設(shè)計(jì)了4種不同結(jié)構(gòu)的微芯片，如圖3所示。主要是通過與均勻通道中流動(dòng)特性對比，研究含致密層、膠結(jié)物以及死孔3種典型的非均質(zhì)類型對于CO2咸水層封存的影響。

圖3 4種不同結(jié)構(gòu)的微芯片及其尺寸（mm）

1.4 流體注入系統(tǒng)

流體注入系統(tǒng)主要包括注入泵、高壓中間容器、收集容器等，用于將咸水及CO2注入到微芯片中，并對其注入壓力和流速進(jìn)行精準(zhǔn)控制。咸水和CO2注入泵采用美國ISCO公司高壓精密計(jì)量泵（Teledyne ISCO，500D，Lincoln，USA），流量最小控制精度為1 μL／min，控制精度為設(shè)定值的0.5%，可實(shí)現(xiàn)對流體注入流速的精準(zhǔn)控制；壓力控制范圍為0～25.8 MPa；壓力控制精度為0.129 MPa；缸體容積為507 mL。咸水和CO2通過注入泵推動(dòng)高壓中間容器活塞進(jìn)入微芯片中。為更好實(shí)現(xiàn)溫度控制，中間容器纏繞加熱帶對流體進(jìn)行預(yù)加熱，加熱帶溫度控制精度為±1 K。

1.5 背壓控制系統(tǒng)

為實(shí)現(xiàn)系統(tǒng)高壓，還需要加入背壓系統(tǒng)對其進(jìn)行控制，主要通過圍壓泵和圍壓中間容器實(shí)現(xiàn)。圍壓泵通過圍壓中間容器與圍壓室及微芯片連接，既可以通過最上方三通為系統(tǒng)提供高圍壓，又可以通過下方三通在微芯片出口處為流體提供背壓控制。其中圍壓泵采用江蘇華安科研儀器有限公司生產(chǎn)的HAS-200HSB型壓力跟蹤泵，流量最小控制精度為0.001 mL／min，控制精度為設(shè)定值的0.5%；壓力控制范圍為0～50 MPa；壓力控制精度為0.2 MPa；缸體容積為175 mL。

2 實(shí)驗(yàn)操作及案例分析

2.1 實(shí)驗(yàn)步驟

將微芯片接入實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)中，利用氮?dú)鈱?shí)驗(yàn)系統(tǒng)進(jìn)行高壓檢漏以確保沒有漏氣問題。然后，進(jìn)行相關(guān)溶液的配置，包括加入熒光染料的咸水以及基礎(chǔ)溶液（超純水∶H2O2∶NH4OH＝5∶1∶1，摩爾分?jǐn)?shù)）。每次實(shí)驗(yàn)開始之前，都需要使用超純水、基礎(chǔ)溶液、超純水、氮?dú)庖来芜M(jìn)行清洗和干燥，每次注入量均為微芯片孔隙體積的10倍。清洗過程結(jié)束后，打開加熱帶和循環(huán)水浴對整個(gè)系統(tǒng)進(jìn)行加熱達(dá)到預(yù)設(shè)溫度，將圍壓泵和注入泵調(diào)節(jié)為恒壓模式，注入配制好的咸水溶液，確保該過程中注入的咸水溶液100%飽和微芯片，判斷完全飽和的依據(jù)為通過熒光倒置顯微鏡觀察不再有氣泡產(chǎn)生，同時(shí)調(diào)節(jié)兩個(gè)泵的壓力使微芯片中流體壓力達(dá)到預(yù)設(shè)壓力。接著設(shè)定ISCO泵的注入流速以恒定流速模式注入CO2，只有當(dāng)CO2壓力大于微芯片內(nèi)壓力時(shí)單向閥才開啟，此時(shí)CO2開始進(jìn)入微芯片內(nèi)開始驅(qū)替咸水，該過程中使用CCD相機(jī)記錄驅(qū)替過程，同時(shí)使用壓差計(jì)記錄出入口壓差變化。驅(qū)替結(jié)束的標(biāo)志為出入口壓差基本不再發(fā)生變化，微芯片中殘余水飽和度穩(wěn)定，此時(shí)結(jié)束實(shí)驗(yàn)并進(jìn)行清洗為下一次實(shí)驗(yàn)準(zhǔn)備。對捕集到的圖像及記錄的數(shù)據(jù)進(jìn)行處理，分析非均質(zhì)性對于CO2咸水層封存的影響。

2.2 CO2驅(qū)替咸水實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析

本實(shí)驗(yàn)在8 MPa，40℃下進(jìn)行，模擬真實(shí)地質(zhì)工況下CO2咸水層封存，CO2注入流速設(shè)定為0.1 mL／min，此時(shí)驅(qū)替模式為黏性指進(jìn)，驅(qū)替結(jié)束后的兩相分布如圖4所示。CO2自左向右注入微芯片中，其中咸水顯示為紅色，CO2和多孔介質(zhì)骨架為黑色。

圖4 CO2驅(qū)替咸水結(jié)束后4種不同結(jié)構(gòu)微芯片中兩相分布

從圖4可以看出，不管哪一種微芯片，驅(qū)替結(jié)束后CO2集中分布在微芯片中央?yún)^(qū)域，而咸水集中分布在出入口處，在含膠結(jié)物和死孔的微通道中這種分布更為明顯，主要由于多孔介質(zhì)骨架之間連接物的出現(xiàn)，造成封閉空間的出現(xiàn)，更便于注入CO2的捕獲。根據(jù)相分布圖像計(jì)算得到驅(qū)替結(jié)束后的CO2飽和度。在均勻微通道、含致密層微通道、含膠結(jié)物微通道和含死孔微通道中的CO2最終飽和度分別為67.64%，78.50%，94.26%，78.27%。由此可知，含非均質(zhì)的微芯片可以捕獲更多的CO2，因?yàn)榉蔷|(zhì)的出現(xiàn)會(huì)造成多孔介質(zhì)迂曲度的增加，從而為CO2提供更多驅(qū)替咸水時(shí)間，使得驅(qū)替效率高于均勻微芯片中的。同時(shí)對比4種飽和度，含膠結(jié)物微通道中最終CO2飽和度最大，結(jié)合相分布圖可知，捕獲的CO2集中分布在中央?yún)^(qū)域，出入口形成咸水層對捕獲的CO2進(jìn)行安全性封存，利于后續(xù)的CO2溶解捕獲和礦化捕獲。所以在本實(shí)驗(yàn)研究中含膠結(jié)物的非均質(zhì)性是最利于進(jìn)行CO2咸水層封存的地質(zhì)結(jié)構(gòu)。

3 結(jié) 語

為模擬真實(shí)地質(zhì)工況下多相流體流動(dòng)，設(shè)計(jì)了高溫高壓多相流動(dòng)熒光顯微成像實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)。利用這套實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)可以實(shí)現(xiàn)多孔介質(zhì)中多相流體滲流的可視化及量化實(shí)驗(yàn)分析，在微觀尺度上為多相流體流動(dòng)機(jī)理提供有力的實(shí)驗(yàn)保障，對于開展地下油氣資源開采、溫室氣體捕獲及封存、地下水污染等環(huán)境領(lǐng)域的相關(guān)實(shí)驗(yàn)教學(xué)和科研工作有著重要意義。