地稔醇提物抗氧化活性的譜效關系研究

錢松 劉琴 麻秀萍 楊菁 陳滕 劉靜 劉林莉

中圖分類號 R284.1;R285 文獻標志碼 A 文章編號 1001-0408（2021）16-1969-06

DOI 10.6039/j.issn.1001-0408.2021.16.09

摘 要 目的：建立地稔醇提物的指紋圖譜，研究其抗氧化活性的譜效關系。方法：采用高效液相色譜法（HPLC）和《中藥色譜指紋圖譜相似度評價系統（2012版）》建立15批地稔醇提物的指紋圖譜并進行相似度評價;與對照品比對，指認共有峰。采用1，1-二苯基-2-三硝基苯肼（DPPH）自由基清除法、2，2-聯氮-二（3-乙基苯并噻唑啉-6-磺酸）二銨鹽（ABTS）自由基清除法和總抗氧化能力測定法（FRAP）評價15批地稔醇提物的體外抗氧化活性。采用主成分分析、雙變量相關性分析和偏最小二乘回歸分析研究地稔醇提物抗氧化活性的譜效關系。結果：從15批地稔醇提物HPLC指紋圖譜中確定共有峰20個，與對照指紋圖譜的相似度均不低于0.831;指認出峰3為沒食子酸、峰13為牡荊素、峰17為蘆丁、峰19為鞣花酸。15批地稔醇提物的DPPH自由基清除法的半數抑制濃度（IC50）為21.98～57.87 μg/mL，ABTS自由基清除法的IC50值為40.94～101.88 μg/mL，FRAP法所得結果為0.19～0.48 mg/mL。主成分分析顯示，DPPH法的IC50值的方差貢獻率達80.77%;雙變量相關性分析顯示，峰2（呈正相關）和峰11（呈負相關）的峰面積與抗氧化活性均有顯著的相關性（P<0.05）;偏最小二乘回歸法分析顯示，變量重要性投影（VIP）值排序為峰11>峰2>峰16>峰15>峰12>峰13>峰18，均大于1;且峰2、13、15、16、18與抗氧化活性呈正相關，峰11、12與抗氧化活性呈負相關，其標準化回歸系數的絕對值均大于0.1。結論：15批地稔醇提物均有體外抗氧化活性，其共有峰2、11、12、13、15、16、18對應的化合物可能是地稔醇提物抗氧化活性的物質基礎。

關鍵詞 地稔;醇提物;指紋圖譜;抗氧化活性;譜效關系

Study on the Spectrum-effect Relationship of Antioxidant Activity of Ethanol Extract from Melastoma dodecandrum

QIAN Song，LIU Qin，MA Xiuping，YANG Jing，CHEN Teng，LIU Jing，LIU Linli（School of Pharmacy， Guizhou University of TCM， Guiyang 550025， China）

ABSTRACT OBJECTIVE： To establish the fingerprint of the ethanol extract from Melastoma dodecandrum， to study spectrum-effect relationship of its antioxidant activity. METHODS： HPLC method and Similarity Evaluation System of TCM Chromatographic Fingerprint （2012 edition） were used to establish the fingerprints of 15 batches of ethanol extracts from M. dodecandrum，and heir similarity was evaluated. The common peaks were identified by comparing with substance control. DPPH free radical scavenging method，ABTS free radical scavenging method and total antioxidant capacity determination method（FRAP） were used to determine antioxidant activity in vitro of 15 batches of ethanol extracts from M. dodecandrum. Principal component analysis，bivariate correlation analysis and partial least squares regression analysis were used to study the spectrum-effect relationship of the antioxidant activity of the ethanol extracts from M. dodecandrum. RESULTS： Totally 20 common peaks were identified in HPLC fingerprints of 15 batches of ethanol extracts from M. dodecandrum; its similarity with the control fingerprint was not less than 0.831; it was identified that peak 3 was gallic acid， peak 13 was vitexin， peak 17 was rutin and peak 19 was ellagic acid. The IC50 values of DPPH radical scavenging method of 15 batches of ethanol extracts from M. dodecandrum were 21.98-57.87 μg/mL， that of ABTS radical scavenging method were 40.94-101.88 μg/mL， the results of FRAP method were 0.19-0.48 mg/mL. Principal component analysis showed that the contribution rate of IC50 variance of DPPH was 80.77%. Bivariate correlation analysis showed that the peak areas of peak 2 （positive correlation） and peak 11 （negative correlation） were significantly correlated with antioxidant activity （P<0.05）; partial least squares regression analysis showed that，the variable projection importance （VIP） in descending order was peak 11>peak 2>peak 16>peak 15>peak 12>peak 13>peak 18， and their VIP values were greater than 1. Peaks 2， 13， 15， 16 and 18 were positively correlated with antioxidant activity， and peaks 11 and 12 were negatively correlated with antioxidant activity， and the absolute value of standardized regression coefficient were greater than 0.1. CONCLUSIONS： Fifteen batches of ethanol extracts of M. dodecandrum have antioxidant activity in vitro. The compounds corresponding to common peaks 2， 11， 12， 13， 15， 16 and 18 may be the material basis of antioxidant activity of M. dodecandrum.

KEYWORDS Melastoma dodecandrum;Ethanol extract;Fingerprint; Antioxidant activity;? Spectrum-effect relationship

地稔為野牡丹科植物地稔Melastoma dodecandrum Lour.的新鮮或干燥全草，又名地菍、鋪地錦、嘎狗嚕、地枇杷等。該藥主要分布在我國廣東、貴州、浙江、福建等地區[1-2]，具有活血止血、清熱解毒等功效，民間常用于治療痛經、產后腹痛、子宮出血、崩漏、癰腫、痔瘡、盆腔炎、肝炎等病癥[3]。現代藥理研究表明，地稔止血與抗炎作用顯著，并具有抗衰老、降血糖、降血脂、抗腫瘤等活性[4-6]。地稔含有多種化學成分，以黃酮類、多糖類、三萜類、有機酸類等成分為主[7-10]。有研究報道，適當服用抗氧化劑可以清除體內過多的自由基，有利于人類的身體健康和疾病的預防與控制，而植物中含有大量的天然抗氧化活性成分，具有抗氧化活性強、副作用小等特點，已成為當前研究的熱點之一[11-12]。因此，對地稔藥材中的抗氧化活性成分進行研究具有一定的意義。

中藥譜效關系研究是將中藥指紋圖譜信息與藥效學指標相結合，采用相應的數據分析技術進行關聯、分析，從而揭示化學成分與生物活性之間的相關性，闡明活性物質基礎，建立符合中醫學理論和中醫藥實踐基礎的質量評價模式。該研究手段能快速反映植物提取物的主要化學特征，已被世界衛生組織認可為藥用植物質量評價的一種策略[13-15]。為此，本研究在前期實驗基礎上，采用高效液相色譜法（HPLC）建立15批不同產地地稔醇提物（預實驗示抗氧化活性較強）的指紋圖譜，采用1，1-二苯基-2-三硝基苯肼（DPPH）自由基清除法、2，2′-聯氮-二（3-乙基苯并噻唑啉-6-磺酸）二銨鹽（ABTS）自由基清除法和總抗氧化能力測定法（FRAP）評價其抗氧化活性，采用主成分分析、雙變量相關性分析、偏最小二乘回歸分析研究地稔醇提物指紋圖譜共有峰與抗氧化活性的譜效關系，以期為進一步闡明該藥抗氧化活性的藥效物質基礎提供參考。

1 材料

1.1 主要儀器

本研究所用主要儀器有LC-2030C 3D型HPLC儀（包括二極管陣列檢測器，日本Shimadu公司）、KQ-3OODB型數控超聲清洗波（昆山市超聲儀器有限公司）、UV-5900型紫外-可見分光光度計（上海元析儀器有限公司）、FA2204N型萬分之一電子天平（上海菁海儀器有限公司）、1530型酶標儀（美國Thermo Fisher Scientific公司）等。

1.2 主要藥品與試劑

牡荊素對照品（批號111687-201704，純度≥94.9%）、沒食子酸對照品（批號110831-201605，純度≥91.5%）、鞣花酸對照品（批號111959-201903，純度88.8%）均購自中國食品藥品檢定研究院;蘆丁對照品（批號153- 18-4，純度≥98.0%）購自成都植標化純生物技術有限公司;DPPH（批號C11386826）、ABTS（批號C11838739）均購自上海麥克林生化科技有限公司;2，4，6-三（2-吡啶）-1，3，5-三嗪（TPTZ，批號BCCD2024）購自西格瑪奧德里奇貿易有限公司;甲醇（色譜純）購自美國TEDIA公司;福林酚試劑購自上海藍季生物有限公司;其余試劑均為分析純，水為純凈水。

15批地稔藥材采收自貴州不同自然生長區，由貴州中醫藥大學藥學院生藥實驗室孫慶文教授鑒定，均為野牡丹科植物地稔M. dodecandrum Lour.的全草，其憑證標本存放于貴州中醫藥大學藥學重點實驗室。15批地稔藥材的來源信息見表1。

2 方法與結果

2.1 溶液的制備

2.1.1 對照品溶液 精密稱取沒食子酸、牡荊素、蘆丁對照品各適量，分別溶解于甲醇中，再精密量取1 mL，置于同一10 mL量瓶中，用甲醇稀釋并定容，搖勻，制成上述成分質量濃度分別為10.17、8.73、14.00 μg/mL的混合對照品溶液。另精密稱取鞣花酸對照品適量，加甲醇溶解、稀釋并定容，搖勻，制成質量濃度為8.00 μg/mL的單一對照品溶液。

2.1.2 供試品溶液 分別稱取15批地稔藥材粉末（過二號篩）各15 g，分別加入12、10倍量（mL/g，下同）的50%乙醇回流提取2次，每次1.5 h，合并濾液，濃縮，得浸膏（得率為16.56%～28.21%）。精密稱取上述浸膏0.05 g，置于10 mL量瓶中，加入50%甲醇溶解、稀釋并定容，搖勻，過0.22 μm微孔濾膜，即得指紋圖譜用供試品溶液。另精密稱取上述浸膏0.05 g，置于25 mL量瓶中，加入50%乙醇溶解、稀釋并定容，搖勻，即得抗氧化活性用供試品溶液。

2.2 色譜條件

以ChromCoreTM AQ C18（250 mm×4.6 mm，5 μm）為色譜柱，以甲醇為流動相A、0.1%磷酸溶液為流動相B進行梯度洗脫（0～10 min，98%A;10～15 min，98%A→95%A;15～55 min，95%A→75%A;55～60 min，75%A;60～75 min，75%A→65%A;75～90 min，65%A→55%A;90～95 min，55%A→50%A;95～100 min，50%A→98%A;100～105 min，98%A）;流速為1.0 mL/min，檢測波長為260 nm;柱溫為30 ℃;進樣量為10 μL。

2.3 方法學考察

2.3.1 精密度試驗 取地稔藥材（編號S6）適量，按“2.1.2”項下方法制備指紋圖譜用供試品溶液，再按“2.2”項下色譜條件連續進樣6次。以沒食子酸峰（峰3，該峰分離度良好、峰面積相對較大且穩定）為參照，計算各共有峰的相對峰面積和相對保留時間。結果，20個共有峰相對峰面積的RSD均不高于1.69%（n=6），相對保留時間的RSD均不高于0.71%（n=6），表明方法精密度良好。

2.3.2 重復性試驗 取地稔藥材（編號S6）適量，共6份，按“2.1.2”項下方法制備指紋圖譜用供試品溶液，再按“2.2”項下色譜條件進樣測定。以沒食子酸峰為參照，計算各共有峰的相對峰面積和相對保留時間。結果，20個共有峰相對峰面積的RSD均不高于2.16%（n=6），相對保留時間的RSD均不高于0.63%（n=6），表明方法重復性良好。

2.3.3 穩定性試驗 取地稔藥材（編號S6）適量，按“2.1.2”項下方法制備指紋圖譜用供試品溶液，分別于室溫下放置0、2、4、8、10、24 h時按“2.2”項下色譜條件進樣測定。以沒食子酸峰為參照，計算各共有峰的相對峰面積和相對保留時間。結果，20個共有峰相對峰面積的RSD均不高于2.49%（n=6），相對保留時間的RSD均不高于1.48%（n=6），表明供試品溶液在室溫下放置24 h內穩定。

2.4 地稔醇提物HPLC指紋圖譜的建立、相似度評價和共有峰指認

2.4.1 HPLC指紋圖譜的建立 按“2.1.2”項下方法制備15批地稔藥材的指紋圖譜用供試品溶液，再按“2.2”項下色譜條件進樣分析，記錄色譜圖。將色譜數據導入《中藥色譜指紋圖譜相似度評價系統（2012版）》，以S1樣品圖譜為參照圖譜，將時間窗寬度設為0.3 min，采用多點校正法進行峰匹配生成疊加指紋圖譜，采用中位數法生成對照指紋圖譜（R），詳見圖1。

2.4.2 相似度評價 采用《中藥色譜指紋圖譜相似度評價系統（2012版）》對15批地稔醇提物樣品的指紋圖譜進行相似度評價。結果，15批地稔醇提物樣品圖譜與對照指紋圖譜的相似度均不低于0.831，詳見表2。

2.4.3 共有峰指認 從15批地稔醇提物樣品的指紋圖譜中確定共有峰20個，通過與對照品色譜圖（“2.1.1”項下對照品溶液同法進樣測定所得，見圖2）進行比對，指認出峰3為沒食子酸、峰13為牡荊素、峰17為蘆丁、峰19為鞣花酸。

2.5 抗氧化活性的評價

2.5.1 DPPH自由基清除法 參考文獻[16]方法，精密稱取DPPH 16.51 mg，置于10 mL棕色量瓶中，加無水乙醇，超聲（功率420 W，頻率40 kHz）使其溶解，冷卻至室溫后以無水乙醇定容，即得DPPH工作液。分別取50%乙醇 100 μL+DPPH工作液100 μL（空白組）、不同質量濃度的抗氧化活性用供試品溶液（分別取“2.1.2”項下抗氧化活性用供試品溶液1、2、3、4、5、6、7、8 mL，用50%乙醇定容至25 mL量瓶中，下同）各100 μL+DPPH工作液100 μL（樣品組）以及上述質量濃度的抗氧化活性用供試品溶液各100 μL+無水乙醇100 μL（對照組），置于96孔板中，于室溫下靜置15 min，置于酶標儀中振蕩10 min，于517 nm波長處分別測定其吸光度，依次記為A0（空白組）、A1（樣品組）和A2（對照組）。按下式計算自由基清除率：自由基清除率（%）=[1-（A1-A2）/A0]×100%，采用SPSS 25.0軟件計算15批地稔醇提物對DPPH自由基的半數抑制濃度（IC50）。每組設3個平行樣，結果見表3。

2.5.2 ABTS自由基清除法 參考文獻[17]方法，精密稱取ABTS 38.41 mg，置于10 mL棕色量瓶中，加水溶解并稀釋至刻度;另精密稱取過硫酸鉀66.10 mg，置于100 mL量瓶中，加水溶解并稀釋至刻度。將上述ABTS溶液與過硫酸鉀溶液等體積混合，避光儲存12～16 h后，用水稀釋，使其在734 nm波長處的吸光度為0.70±0.02，即得ABTS工作液。分別取50%乙醇20 μL+ABTS工作液180 μL（空白組）、“2.5.1”項下不同質量濃度的抗氧化活性用供試品溶液各20 μL+ABTS工作液180 μL（樣品組）、“2.5.1”項下不同質量濃度的抗氧化活性用供試品溶液各20 μL+水180 μL（對照組），置于96孔板中，于室溫下靜置30 min，置于酶標儀中振蕩6 min，于734 nm波長處分別測定其吸光度，依次記為A0（空白組）、A1（樣品組）和A2（對照組）。按“2.5.1”項下方法計算15批地稔醇提物對ABTS自由基的IC50。每組設3個平行樣，結果見表3。

2.5.3 FRAP法 參考文獻[18]方法，取FRAP工作液[精密吸取300 mmol/L 醋酸-醋酸鈉緩沖液（pH 3.6）2.5 mL、10 mmol/L TPTZ溶液（以40 mmol/L的鹽酸為溶劑）250 μL、20 mmol/L 氯化鐵溶液250 μL，混勻]180 μL，置于96孔板中，加入0.2 mg/mL（用50%乙醇稀釋）的抗氧化活性用供試品溶液20 μL，置于酶標儀中，在37 ℃下靜置10 min后，于593 nm波長處測定其吸光度，記為A。另分別配制質量濃度為0.019 3、0.038 6、0.058 0、0.077 3、0.096 6、0.159 2 mg/mL的硫酸亞鐵溶液，按上述方法測定吸光度后繪制標準曲線。將供試品溶液的A值代入標準曲線方程計算總抗氧化能力（以硫酸亞鐵質量濃度計，后簡稱為“FRAP值”）。每組設3個平行樣，結果見表3。

2.6 譜效關系分析

2.6.1 主成分分析 采用SPSS 25.0軟件，對共有峰峰面積與DPPH法的IC50值（Y1）、ABTS法的IC50值（Y2）、FRAP值（Y3）進行Z標準化處理，計算主成分特征值、方差貢獻率等參數。結果，主成分Y1的方差貢獻率達80.77%，提示其能較大程度地反映地稔醇提物的抗氧化活性，詳見表4。因此，本研究選用DPPH法的IC50值作為抗氧化活性的變量進行后續分析。

2.6.2 雙變量相關性分析 采用SPSS 25.0軟件，以DPPH法的IC50值為變量（Y）、各共有峰峰面積為變量（X）進行雙變量相關性分析，計算共有峰峰面積與抗氧化活性的Pearson相關系數。結果，峰2和峰11的峰面積與抗氧化活性均顯著相關（P<0.05），其中峰2呈正相關、峰11呈負相關（P<0.05），詳見表5。

2.6.3 偏最小二乘回歸分析 利用SIMCA 14.1軟件，以DPPH法的IC50值為因變量（Y）、各共有峰峰面積（X）為自變量進行偏最小二乘回歸分析，并計算標準化回歸系數和變量重要性投影（VIP）值。標準化回歸系數越大表明該自變量對藥效影響越大，并且系數為正值說明其與藥效呈正相關，為負值則表示與藥效呈負相關[19]。VIP值是反映自變量對因變量解釋能力的重要指標，其值越大說明該自變量對因變量的解釋能力越強，一般認為當VIP值>1時，自變量在解釋因變量時具有顯著重要性[20]。結果，得回歸方程為Y=0.064 0X1+0.147 6X2+0.035 3X3-0.074 7X4+0.008 6X5-0.080 3X6-0.067 0X7-0.079 0X8-0.047 8X9-0.061 6X10-0.161 0X11-0.108 5X12+0.106 0X13+0.033 8X14+0.112 1X15+0.126 9X16-0.056 0X17+0.102 8X18-0.006 1X19+0.037 6X20。VIP值結果顯示，峰2、11、12、13、15、16、18的VIP值均大于1，排序為峰11>峰2>峰16>峰15>峰12>峰13>峰18，詳見圖3。其中，峰2、13、15、16、18與抗氧化活性呈正相關，其標準化回歸系數亦均大于0.1，提示當其對應成分的含量增加時，地稔醇提物的抗氧化活性會顯著增強;峰11、12與抗氧化活性呈負相關，其標準化回歸系數的絕對值亦均大于0.1，提示當其對應成分的含量增加時，地稔醇提物的抗氧化活性會減弱。

3 討論

本課題組前期考察了不同提取溶劑（水、50%乙醇、95%乙醇）對地稔提取物體外抗氧化活性的影響，結果顯示，50%乙醇提取物對DPPH、ABTS自由基的清除能力最強，因此選用50%乙醇作為提取溶劑。同時，本課題組采用二極管陣列檢測器在190～400 nm波長范圍內對地稔醇提物進行全波長掃描，結果顯示，在260 nm波長處色譜峰數量較多，整體基線較平穩，因此選用260 nm作為檢測波長。

在指紋圖譜分析中，確定了15批地稔醇提物中有20個共有峰，與對照指紋圖譜的相似度均不低于0.831，說明共有峰具有代表性。同時，15批地稔醇提物樣品均具有體外抗氧化活性。本文采用主成分分析、雙變量相關性分析和偏最小二乘回歸分析探討了地稔醇提物HPLC指紋圖譜共有峰峰面積與抗氧化活性之間的關系。結果顯示，地稔醇提物中峰2、11、12、13、15、16、18與其抗氧化活性（以DPPH法的IC50值衡量）均有重要相關性。由此可見，地稔的抗氧化活性并非是某一具體成分的作用，而是多成分協同起效的結果。

目前已有學者初步確定了地稔的抗氧化活性主要來自其酚類成分中的單寧等化合物[21]。本研究通過與對照品比對，僅指認出4個色譜峰，且與抗氧化活性顯著相關的色譜峰指認較少。在后續研究中，本課題組將通過高分辨質譜分析等研究手段對地稔醇提物中與抗氧化活性呈正相關的色譜峰所對應的成分進行結構鑒定，以確定地稔抗氧化活性的物質基礎，為完善其質量評價及后續深入開發提供參考。

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（收稿日期：2021-04-22 修回日期：2021-07-21）

（編輯：鄒麗娟）