四川盆地下寒武統筇竹寺組烴源巖有機質差異富集機制與天然氣勘探領域

楊 雨，羅 冰, 張本健, 肖 笛，肖文搖，曹 劍

(1.中國石油 西南油氣田分公司 勘探開發研究院，成都 610041；2.南京大學 地球科學與工程學院，南京 210023；3.西南石油大學 地球科學與技術學院，成都 610500)

四川盆地中部近年來接連取得勘探突破，在安岳地區發現了萬億立方米級規模儲量的震旦系—寒武系特大型氣田，這是近年來中國海相油氣勘探的亮點，成為了全球古老油氣藏的重要勘探目標和經典研究范例[1-3]。研究表明，大氣田中的天然氣主要來源于下寒武統筇竹寺組[4]，且近期在盆地西部筇竹寺組還獲得了頁巖氣勘探發現[5-6]，這使得該套泥頁巖層系受到越來越多石油地質學家的關注。然而，受制于種種因素(如形成時代老、熱演化程度高、埋深大導致取心有限等)，筇竹寺組綜合研究程度遠遠低于當前頁巖氣主力勘探層系志留系龍馬溪組，現階段只在沉積厚度、古地理環境以及成藏貢獻等方面取得了一定的認識[4,7-8]，鮮有關于有機質富集機制的對比分析，尤其針對不同區域、不同環境背景下的烴源巖差異性成因認識不清，這在很大程度上限制了古老天然氣藏，包括該層系頁巖氣的勘探開發步伐。本文基于當前川中和川東北2個熱點勘探區塊，選取GS17井、ZJ2井以及鎮巴小洋壩剖面樣品，通過地球化學方法，定量評估不同沉積環境下筇竹寺組烴源巖的質量，并從古生產力、氧化還原條件以及陸源輸入三方面入手，對比分析有機質差異富集因素及形成機制，探討天然氣勘探領域，以期加深對古老海相烴源巖成因以及天然氣富集規律的認識，為該區油氣勘探部署提供參考。

1 地質背景

四川盆地是一個四面被造山帶圍限的菱形疊合盆地，總面積約為18×104km2(圖1)，可劃分為5個二級構造區域，其中，本文所聚焦的新元古界—下古生界勘探區域主要位于川中平緩帶以及川東高陡帶(圖1)。

圖1 四川盆地及周緣下寒武統筇竹寺組沉積期古地理分布及震旦系—寒武系生儲蓋組合

受新元古代早期超大陸裂解地質背景的影響，四川盆地所屬的上揚子板塊在該時期整體處于拉張構造環境之下，并一直持續到新元古代晚期[9]。上揚子地區在震旦系燈影組至下寒武統麥地坪組沉積時期發生了以區域性隆升與剝蝕為特征的桐灣運動[10]。具體而言，受桐灣運動Ⅰ幕與Ⅱ幕的影響，燈影組二段與四段頂部發育不整合暴露面[11]，受桐灣運動Ⅲ幕的影響，下寒武統麥地坪組僅在綿陽—安岳地區局部殘留[12]。隨后受全球海平面快速上升的影響，整個上揚子地區穩定沉積了一套下寒武統的暗色頁巖[13]，并不整合覆蓋于燈影組碳酸鹽巖臺地層系之上，僅在局部裂陷以及盆地區域為整合連續沉積，大致可劃分出淺水陸棚、深水陸棚以及斜坡—盆地3個沉積相區[7](圖1)。已有研究表明，盆地中部德陽—安岳地區在晚震旦世—早寒武世發育大型拉張裂陷槽，內部充填上百甚至上千米巨厚的深水陸棚相泥頁巖，成為盆地范圍內優質烴源巖最為發育的區帶[14-15]，直到滄浪鋪組沉積期才逐漸填平補齊。

2 樣品與方法

四川盆地及周緣地區的下寒武統可進一步劃分為紐芬蘭統和黔東統，各地區有不同的地層命名方案，本文采用劉忠寶等[6]2016年建立的該套地層對比方案，川西地區GS17井、ZJ2井筇竹寺組與川東北小洋壩剖面水井沱組對應。樣品取自盆地西部的GS17井、ZJ2井和盆地東北緣的小洋壩剖面，其中，GS17井和ZJ2井分別采樣12件和16件，均位于綿陽—長寧裂陷槽核部，是典型的裂陷槽內深水陸棚烴源巖樣品；小洋壩剖面采樣11件，是典型的淺水陸棚烴源巖樣品(圖1a)。以上采樣點分別代表不同古地理環境的同時，也代表了目前川中、川東北2個熱點勘探區塊的主要端元類型。

所有樣品均完成了主微量元素與有機碳(TOC)含量的地球化學分析測試。其中，采用Thermo Scientific iCAP 6300 series ICP-OES和Finnigan Element II ICP-MS儀器分別對樣品的主量和微量元素含量進行了測試，誤差控制在10%以下；有機碳含量測定采用ECS 4024 CHNSO元素分析儀，誤差小于5%。實驗步驟詳見參考文獻[16]。

3 烴源巖特征及形成環境

3.1 烴源巖有機碳含量

實驗樣品均為黑色泥頁巖，GS17井筇竹寺組泥頁巖TOC含量為0.88%～4.06%，平均1.78%(圖2a)；ZJ2井筇竹寺組泥頁巖TOC含量為1.86%～5.46%，平均2.93%(圖2b)；小洋壩剖面水井沱組泥頁巖TOC含量為0.32%～2.13%，平均1.03%(圖3)。由此可見，GS17井與ZJ2井泥頁巖TOC含量整體高于小洋壩剖面。

圖2 四川盆地下寒武統筇竹寺組深水陸棚烴源巖地球化學綜合柱狀圖

圖3 四川盆地小洋壩下寒武統水井沱組淺水陸棚烴源巖地球化學綜合柱狀圖

3.2 古生產力

考慮到元素Ba與上升流、表層生產力的良好關聯性，以及具有在海水中停留時間長、保存率高(高達30% )的特點[17-18]，Ba成為使用最早且最為廣泛的代表古海洋生產力的微量元素之一。此外，Cu也通常與有機金屬復合物一起被輸送到沉積物中[19-20]，因此也可作為古生產力的有效恢復指標。一般而言，古生產力的恢復指標通常采用Ba/Al和Cu/Al比值[21]，以消除陸源碎屑物質可能帶來的誤差。

川中GS17井筇竹寺組泥頁巖Ba/Al與 Cu/Al值分別在178.5～395.4和5.95～14.05，平均值分別為248.10和7.56；ZJ2井筇竹寺組泥頁巖Ba/Al值為175.5～208.1，平均190.64，Cu/Al值為5.39～16.77，平均9.53(圖2)。川東北小洋壩剖面水井沱組泥頁巖Ba/Al值為61.2～120.7，平均82.03；Cu/Al值為2.85～18.43，平均6.98(圖3)。比較發現，川中裂陷槽深水陸棚相區有機質的古生產力整體略高于川東北淺水陸棚相區。

3.3 氧化還原條件

古海水的氧化還原條件可通過氧化還原敏感元素進行定量評價，常見指標包括U/Th和MoEF、UEF(采用富集因子計算得到的Mo、U富集程度指標)等[21-22]。其中，U/Th值<0.125，0.125～0.5，>0.5，分別代表有氧、貧氧以及缺氧環境。GS17井和ZJ2井筇竹寺組泥頁巖U/Th值分別為0.69～3.20和1.31～3.62，平均值則分別為1.37和1.99(圖2)，表明形成于缺氧環境；小洋壩水井沱組泥頁巖U/Th值為0.23～0.88，其中僅2個數據點大于0.5(圖3)，平均值0.38，表明總體形成于貧氧環境。

U和Mo元素在還原條件下的富集速率更快，但在富集過程中往往表現出不同的地球化學作用過程。自生U優先富集于Fe2+與Fe3+氧化還原臨界面的貧氧環境[23]，而自生Mo的富集相對較晚，需要H2S的參與[24]。與此同時，一定水動力條件下的顆粒搬運、沉積過程可以加速Mo向沉積物的轉移，而U不受這一過程的影響[25]。因此，U-Mo協變是一個恢復海底氧化還原狀態的重要指標[21]?；谛枰懺此樾驾斎氲挠绊?，通常采用富集因子計算微量元素富集程度[21]，計算公式為：XEF=(X/Al)樣品/(X/Al)PAAS[21,26]。GS17井筇竹寺組泥頁巖UEF值為5.42～23.96，平均值9.90，MoEF值為13.48～67.74，平均值31.31(圖2a)；類似的，ZJ2井筇竹寺組泥頁巖UEF值為5.89～18.26，平均值9.11，MoEF值為35.79～133.48，平均值54.81(圖2b)?？梢姡珿S17井與ZJ2井的UEF與MoEF值均大于3，表現出強烈的富集特征。然而，小洋壩剖面水井沱組泥頁巖UEF值為0.99～6.97，平均值2.13，MoEF值為0.46～9.62，平均值2.78(圖3)，整體大于1而小于3，表現為輕微的富集特征，富集程度不及GS17井與ZJ2井。進一步分析如圖4所示，小洋壩剖面數據點整體分布于貧氧區域，而GS17井與ZJ2井數據點則分布于缺氧區域，該結果與上述U/Th分析結果一致。綜上表明，川西裂陷槽深水陸棚相區泥頁巖形成環境較川東北淺水陸棚相區更加缺氧。

圖4 四川盆地及周緣下寒武統筇竹寺組烴源巖U-Mo協變關系 底圖修改自文獻[26]。

3.4 陸源輸入

已有研究表明，Al主要來源于鋁硅酸鹽黏土礦物[22]，且在成巖過程中相對穩定，從而常常被用來指示陸源輸入[21]。如圖2和圖3所示，GS17井與ZJ2井筇竹寺組泥頁巖Al含量分別為2.21%～5.38%和4.60%～8.64%，平均值分別為4.63%和5.89%；小洋壩剖面水井沱組泥頁巖Al含量為1.03%～9.40%，平均值5.96%。比較發現，小洋壩剖面泥頁巖Al含量變化范圍明顯較GS17井和ZJ2井更大，暗示淺水陸棚區域受海平面升降變化引起的風化作用以及陸源輸入影響更大。與此同時，小洋壩剖面Al含量較GS17井與ZJ2井更高，表明川東北淺水陸棚相區陸源輸入較川西裂陷槽深水陸棚相區整體更強。

4 有機質富集規律

有機質的富集受沉積環境的控制，主要包括古生產力、氧化還原環境、陸源碎屑輸入以及沉積速率等因素。結合本次分析結果發現，GS17井筇竹寺組泥頁巖古生產力指標Ba/Al、Cu/Al與有機質含量的相關系數分別為0.177和0.013，指示這兩者之間關聯度較低；且陸源碎屑輸入指標與有機質含量相關系數僅為0.005，表明兩者幾乎不存在相關性(圖5a,b,f)。但是，3個氧化還原指標(U/Th、UEF和MoEF)則與有機質含量之間具有較高的關聯度，相關系數分別為0.809，0.858，0.839(圖5c-e)。類似地，ZJ2井筇竹寺組泥頁巖古生產力指標Ba/Al、Cu/Al與有機質含量相關系數分別為0.040和0.014，指示關聯度較低(圖6a, b)；陸源碎屑輸入指標與有機質含量相關系數為0.368，具有一定的正相關性(圖6f)；而氧化還原指標(U/Th、UEF和MoEF)與有機質含量相關系數分別達到0.588，0.624，0.684，表明具有強烈的正相關性(圖6c-e)。

圖5 四川盆地GS17井下寒武統筇竹寺組TOC含量與古生產力(a, b)、氧化還原條件(c-e)、陸源輸入(f)的相關性

圖6 四川盆地ZJ2井下寒武統筇竹寺組TOC含量與古生產力(a, b)、氧化還原條件(c-e)、陸源輸入(f)的相關性

相比而言，小洋壩剖面水井沱組泥頁巖古生產力指標Ba/Al、Cu/Al與有機質含量相關系數分別僅為0.039和0.002，指示相關性較差(圖7a, b)；陸源碎屑輸入指標(Al)與有機質含量相關系數為0.220，以具一定的負相關性為特征(圖7f)；而氧化還原指標(U/Th、UEF和MoEF)與有機質含量相關系數分別為0.260，0.212，0.399，具有相對較好的正相關特征(圖7c-e)。

圖7 四川盆地小洋壩下寒武統水井沱組TOC含量與古生產力(a, b)、氧化還原條件(c-e)、陸源輸入(f)的相關性

對比發現，GS17井與ZJ2井有機質的富集與氧化還原條件關系密切，而受古生產力與陸源輸入的影響相對較小，這表明裂陷槽深水陸棚相區沉積水底缺氧環境是有機質保存與富集的關鍵。小洋壩剖面有機質富集因素與GS17井、ZJ2井有所不同，除了受古生產力影響較小外，氧化還原環境與陸源輸入對有機質的富集都具有一定的影響。具體而言，小洋壩剖面所處的淺水陸棚相區沉積水底以貧氧環境為主，有利于有機質的保存，對于有機質的富集具有建設性作用。但其氧化還原參數與TOC的正相關系數明顯低于GS17井與ZJ2井，暗示了裂陷槽內深水陸棚環境下缺氧環境較淺水陸棚環境下貧氧環境更有利于有機質的保存，不同沉積相帶與環境下的缺氧程度差異可能是導致相關系數差異性的主要原因。

需要注意的是陸源碎屑輸入對有機質的富集既有有利的一面，也有不利的一面。不利的方面表現在陸源輸入不僅會破壞水體分層以及低氧環境的形成，還會稀釋原始生產力；有利的方面則表現為陸源碎屑中具有較大表面積的黏土礦物往往吸附有機質，從而以更快的速度穿過表層水體并沉積，該過程很大程度減小了有機質沉積過程中的分解與破壞，有利于有機質的快速埋藏與保存。已有研究表明，陸源碎屑的輸入量與沉積速率(SR)呈正相關，即陸源碎屑輸入越多，沉積速率越快；在可容空間充足的情況下，浮游生物沉積物(有機質)的沉積速率極慢，僅大約1～20 m/Ma，而富黏土碎屑的沉積速率可達到103～104m/Ma[27]。然而，沉積速率與TOC含量之間并非線性關系，具體而言，當沉積速率小于臨界值(大約32 m/Ma)時，沉積物快速通過具有強有機降解作用的表層水體，從而 TOC與沉積速率正相關；當沉積速率大于臨界值時，碎屑物質將對有機質產生稀釋效應，從而TOC與沉積速率負相關。由此分析推斷，小洋壩剖面水井沱組沉積期陸源輸入較強，對有機質具有稀釋作用，從而造成陸源輸入與有機質含量呈負相關性特征，這很可能與該區域距離濱岸相較近有關(圖1)。

綜上，雖然GS17井、ZJ2井筇竹寺組與小洋壩水井沱組有機質富集均受古生產力影響較小，但筇竹寺組有機質古生產力水平大于水井沱組，加之沉積水體更為還原，以缺氧環境為特征，以及適量的陸源輸入，導致裂陷槽深水陸棚相區泥頁巖有機質較淺水陸棚相區更加富集。

5 天然氣勘探領域

基于上述分析表明，四川盆地及周緣筇竹寺組沉積期不同沉積相帶背景下有機質富集程度具有差異性，表現為深水陸棚相區泥頁巖有機質較淺水陸棚相區更為富集，且這很大程度決定于深水陸棚沉積水體的缺氧環境。這意味著相對深水沉積環境具有更好的有機質富集條件，從而有利于優質烴源巖的形成。該規律在整個四川盆地及周緣可能具有普遍性意義。

針對筇竹寺組頁巖氣勘探方向，以上揚子地區筇竹寺組沉積相為基礎(圖1，圖8)，可以預測盆地范圍內優質頁巖氣勘探區主要分布在綿陽—長寧裂陷槽區域，而盆地周緣東南方向的深水陸棚以及斜坡—盆地相區也是極為有利的勘探區帶。

針對震旦系—寒武系常規天然氣藏的勘探方向，鑒于近期在川東北WT1井勘探效果一般，結合本次烴源巖對比結果，擬從烴源巖、儲層以及生儲蓋組合三方面對川西、川東北震旦系—寒武系天然氣成藏因素進行對比分析。(1)烴源巖方面，川西綿陽—長寧凹陷烴源巖累計厚度達到上千米，加之沉積基底長期處于深水缺氧環境，有利于優質烴源巖的形成。相比而言，川東北烴源巖沉積厚度薄，且有機質富集程度相對較低，從而該區域烴源巖質量整體不如川西地區(圖8)。(2)儲層方面，川西拉張裂陷槽中心與兩側的差異升降導致沉積分異十分突出，除了槽內沉積厚度巨大的優質烴源巖外，臺緣帶淺水區域高能水體環境有利于厚層高孔滲碳酸鹽巖的沉積[28]。與此同時，裂陷槽演化過程中伴隨大量建設性成巖作用的改造，比如熱液隨深部斷裂上涌發生熱液云化、溶蝕作用[29]，臺緣帶差異隆升遭受暴露并演化為巖溶高地與斜坡，成為巖溶作用最為有利的改造區[30]，這些很大程度上均促進了優質儲層的形成。相比而言，川東北缺乏槽內槽緣沉積分異機制，燈影組以相對平坦的臺內沉積環境為特征，儲集巖規模、質量顯然很難優于臺緣帶。(3)生儲蓋組合方面，川西裂陷槽及其周緣，陡山沱組烴源巖、燈影組儲層以及筇竹寺組蓋層自下而上依次發育，形成了典型的三明治結構。此外，凹陷中心巨厚的筇竹寺組烴源巖可向兩側的燈影組儲集巖進行大面積的側向供烴，進而形成了“下生上儲”與“上生下儲”的雙供烴模式，這樣的生儲蓋時空分布與匹配關系，為該區域大型氣藏的形成提供了良好的條件。相比而言，川東北雖然也具有類似的三明治結構以及“下生上儲”供烴模式，但缺乏筇竹寺組“上生下儲”側向供烴模式，烴源總量也大大減少(圖8)。因此，川中拉張裂陷槽兩側的臺緣帶隆起區依然是震旦系—寒武系常規天然氣勘探的最有利區帶。

圖8 四川盆地震旦系—寒武系天然氣成藏模式與有利勘探區

綜上，可以推測震旦系—寒武系常規天然氣最有利的勘探區分布于拉張裂陷槽兩側的臺緣帶，結合目前勘探現狀，可繼續以磨溪—高石梯地區為中心，沿著臺緣帶展布方向，繼續向南、北拓展；而針對川東北的下一步勘探部署則需謹慎。非常規天然氣有利勘探區分布在綿陽—長寧裂陷槽區域，而在盆地周緣東南方向的深水陸棚以及斜坡—盆地相區值得加以重視。

6 結論

(1)川中裂陷槽內深水陸棚相區筇竹寺組泥頁巖形成于高古生產力、缺氧以及低陸源輸入環境，而川東北淺水陸棚相區水井沱組泥頁巖則形成于低古生產力、貧氧以及高陸源輸入環境。

(2)不同的沉積環境有機質富集機制不同。川中裂陷槽內深水陸棚相區泥頁巖有機質富集主要受缺氧環境的影響；而川東北淺水陸棚相區泥頁巖有機質富集過程受貧氧環境影響的同時，還受到了陸源輸入稀釋作用的影響，從而導致前者烴源質量優于后者。

(3)盆地范圍內優質頁巖氣勘探區主要分布在綿陽—長寧裂陷槽區域，盆地周緣東南方向的深水陸棚以及斜坡—盆地相區也是極為有利的勘探區帶；而震旦系—寒武系常規天然氣最有利的勘探區域位于川西拉張裂陷槽兩側的臺緣帶隆起區，針對川東北的下一步勘探部署則需謹慎。

致謝：本文得到中國石油西南油氣田公司勘探開發研究院，特別是區域地質研究所諸多專家的指導與幫助，誠致謝忱。