單晶二維材料勢壘層磁性隧道結的偏壓效應

呂濤濤,方賀男,呂 杰,孫星宇

(南京郵電大學 電子與光學工程學院,江蘇 南京 210023)

磁性隧道結(Magnetic Tunneling Junctions,MTJ)是一類重要的自旋電子器件[1-2]。它的物理結構一般由垂直的鐵磁電極/絕緣(半導體)勢壘層/鐵磁電極三層構成。1975 年,Julliere[3]在Co/Ge/Fe 磁性隧道結中發現了隧穿磁電阻(Tunneling Magnetoresistance,TMR)效應,即磁性隧道結的隧穿電阻明顯依賴于兩鐵磁層的相對磁化方向。具體來說,當兩鐵磁層的相對磁化方向平行時,隧穿電阻小;當兩鐵磁層的相對磁化方向反平行時,隧穿電阻較大。20 世紀90 年代,磁性隧道結多以非晶氧化鋁(Al-O)作為勢壘層,但由于無序散射的原因,在室溫下只能達到81% 的TMR[4]。基于單晶勢壘層的磁性隧道結可以在很大程度上減弱勢壘層中的無序散射,進而提高TMR 的大小。因此,21 世紀以來,基于單晶MgO[5-7]勢壘層的磁性隧道結得到了廣泛研究,并被成功應用于高密度硬盤讀頭和MRAM 存儲單元器件中。然而,在制備MgO 基磁性隧道結時,鐵磁電極和MgO 勢壘層的界面處會產生晶格畸變等缺陷[8],這不利于實驗上制備具有高結晶度和光滑界面的磁性隧道結,進而限制磁性隧道結的應用。

近年來,以石墨烯為代表的二維材料受到人們的密切關注。二維晶體呈層狀結構且沒有懸鍵[9],于是可以與外延的鐵磁電極形成高質量的界面[8]。因此,它可以解決上述MgO 基磁性隧道結存在的問題。在實驗上,六方氮化硼(h-BN)[10]、MoS2[11-12]、WS2[13]和WSe2[14]等二維材料被用作磁性隧道結的勢壘層得到深入研究。2019 年,Li 等[15]采用第一性原理計算得到Fe3GeTe2/h-BN/Fe3GeTe2磁性隧道結和Fe3GeTe2/Gr/Fe3GeTe2磁性隧道結的TMR 值分別為6256%和3621%。這些結果表明以二維材料作為勢壘層的磁性隧道結具有良好的應用前景。

TMR 對偏置電壓通常具有顯著的依賴性,因此偏壓效應是磁性隧道結的重要物理效應之一。在實驗上,以二維材料作為勢壘層的磁性隧道結的偏壓效應得到廣泛研究。文獻[10]發現,隨偏壓的增大,TMR 有的單調增大,有的單調減小。另外,文獻[11-12]發現,TMR 隨偏壓的增大呈現振蕩的趨勢。這與傳統的磁性隧道結的偏壓特性是不同的。TMR 隨偏壓的振蕩其實已經涵蓋了單調增加和單調減小的結果。因此,解釋TMR 隨偏壓振蕩是研究二維材料勢壘層磁性隧道結偏壓效應的關鍵。在理論上,文獻[11]認為TMR 的振蕩是由共振隧穿引起的。但是,該理論中沒有充分地計入單晶勢壘層的周期性及其帶來的相干性的影響。眾所周知,光學與周期性及其帶來的相干性高度關聯,因此,光學方法是研究此類問題的首選方法。本課題組之前已構建了適用于單晶勢壘層磁性隧道結的理論模型[16-19]。在該理論模型中,勢壘層被看作具有層內周期性的衍射光柵,并根據傳統的光學衍射理論對隧穿電子波進行處理。所以,該理論很好地計入了周期性勢壘層對隧穿電子的散射所帶來的電子波相干性。此理論已較好地解釋了MgO 基磁性隧道結的基本特性。本文將該理論應用于以單晶二維材料作為勢壘層的磁性隧道結中,并研究此類隧道結的偏壓效應。

1 理論模型

由于本理論模型中磁性隧道結的二維材料勢壘層是單晶的,其內部具有周期性的結構。因此,勢能U(r)可以表示為:

式中:n為勢壘層的原子層數;v(r)表示勢壘的原子勢;Rh=l1a1+l2a2,表示二維材料勢壘層面內的晶格矢量;a1和a2是面內的初基矢量;l1和l2是對應的整數;a3是層間的初基矢量,其方向垂直于a1和a2組成的平面;l3是其對應的整數。

在本文中,如圖1 所示,可以將z軸的正方向定義為從上電極指向下電極的方向,該方向與隧穿電流的方向相反。如果在兩個鐵磁電極上加一個大小為V0的偏置電壓,那么勢壘內部的勢能φ(r)將由周期勢U(r)和偏置勢-eV(z)的疊加構成,即φ(r)=U(r)-eV(z),這里,假定勢壘層的厚度為d。為簡單起見,定義勢壘層的入射界面為z=0,且V(0)=0 V;勢壘層的出射界面為z=d,且V(d)=V0。

圖1 (a)單晶二維材料勢壘層磁性隧道結示意圖;(b)單晶二維材料勢壘層磁性隧道結能帶示意圖Fig.1 (a) An illustration of the magnetic tunnel junctions with single crystal 2D-material barrier;(b) An illustration of the potential of the magnetic tunnel junctions with single crystal 2D-material barrier

由Bethe 理論和雙束近似方法[20],可以得到自旋向上子能帶中的電子隧穿至另一個自旋向上子能帶的透射系數,即:

式中:k表示入射波波矢;kz是其z方向的分量;c.c.表示復共軛。此外,和分別為:

式中:kh是入射波矢量k在由a1和a2組成的平面上的投影;Kh是與層內晶格矢量Rh相應的倒格矢;v(Kh)是原子勢v(r)的傅里葉變換;m表示電子的質量;e是電子電荷。由透射系數T↑↑可以得到對應的隧穿電導G↑↑為:

式中:θ表示k和ez之間夾角;ez=a1×a2/ |a1×a2| ;φ表示kh和a1之間夾角;kF↑表示自旋向上電子的費米波矢的大小:

式中:μ和Δex分別表示鐵磁電極的化學勢和半交換劈裂能。通過類似的方法,同理可得G↓↓、G↓↑和G↑↓。由此,可以得出平行態電導GP=G↑↑+G↓↓,反平行態電導GAP=G↓↑+G↑↓,進而得到TMR=GP/GAP-1。

由于石墨和MoS2在二維材料中是具有典型性的。接下來,本文將運用以上理論來計算基于石墨和MoS2的磁性隧道結的偏壓效應。根據參考文獻[21],石墨勢壘層的物理參數Kh和v(Kh)分別取為Kh=2.95×1010m-1和v(Kh)=2 eV;由參考文獻[22],MoS2勢壘層的物理參數取為Kh=2.296×1010m-1和v(Kh)=4 eV。

2 結果與討論

眾所周知,研究不同鐵磁電極對磁性隧道結的影響是十分必要的。因此,本文首先計算了在不同的半交換劈裂能下,隧穿電導和TMR 隨偏壓的變化曲線,其中,圖2(a)、(c)和(e)對應于石墨勢壘層磁性隧道結,圖2(b)、(d) 和(f)對應于MoS2勢壘層磁性隧道結。曲線參數設置如下:化學勢μ=11 eV,勢壘厚度d=3 nm,半交換劈裂能Δex=7,8,9 和10 eV。從圖2 中可以看出,對于石墨勢壘層磁性隧道結和MoS2勢壘層磁性隧道結,兩者的GP、GAP和TMR 均隨偏壓振蕩。根據式(2)、(3)、(4)以及(6)可知,透射系數T中包含由不同電子分波間干涉帶來的振蕩項。正是這些振蕩項導致隧穿電導以及TMR 隨偏壓振蕩。因此,單晶周期性勢壘層對隧穿電子的散射就是振蕩產生的物理機制。該結果可以在理論上解釋文獻[10-12]中觀測到的TMR 的偏壓振蕩效應。進一步,由圖2 可知,GP、GAP和TMR 的振蕩周期均隨Δex增大而增大。該結果可作如下解釋:根據式(3)和(4)可知,Δex越大,則和關于偏壓V0的導數越小。因此,Δex越大時,GP、GAP和TMR 的振蕩周期也將越大。另外,對于石墨勢壘層磁性隧道結和MoS2勢壘層磁性隧道結,GP和TMR 分別在偏壓V0∈(0 V,2 V)和V0∈(0 V,4 V)區間表現出非振蕩性。該結果可作如下解釋:根據文獻[24],GP的振蕩是源自通道T↑↑中的振蕩項。由式(3)和(4)可以看出,當偏壓V0大于v(Kh)時,在通道T↑↑的所有積分區域上都是實數,所以透射系數會隨偏壓振蕩;當偏壓V0小于v(Kh)時,在積分區域上是虛數,這就破壞了的振蕩性,因此透射系數不隨偏壓振蕩。

圖2 不同Δex下石墨勢壘層磁性隧道結的(a) GP、(c) GAP和(e)TMR 以及MoS2勢壘層磁性隧道結的(b) GP、(d) GAP和(f)TMR 隨偏壓的變化曲線Fig.2 (a) GP,(c) GAP and (e) TMR of the magnetic tunnel junctions with graphite barrier and (b) GP,(d) GAP and(f) TMR of the magnetic tunnel junctions with MoS2 barrier as a function of bias voltage under differect Δex

另外,本文討論了偏壓對勢壘層厚度振蕩效應的影響,其中,圖3(a)、(c) 和(e)對應于石墨勢壘層磁性隧道結,圖3(b)、(d) 和(f)對應于MoS2勢壘層磁性隧道結。曲線參數設置如下:化學勢μ=11 eV,半交換劈裂能Δex=10 eV,偏置電壓V0=0,0.1,1和8 V。從圖3 可以看出,對于石墨勢壘層磁性隧道結和MoS2勢壘層磁性隧道結,兩者的GP、GAP以及TMR 在偏壓為0.1 V 時的振幅和頻率均與零偏壓時基本相同,這說明小偏壓對于厚度振蕩效應的影響很小。當偏壓繼續增大時,GP、GAP以及TMR 的振幅和頻率均隨偏壓的增大而減小。振幅的變化可以由式(5)解釋,即隧穿電導振蕩的振幅會隨式(5)的分母V0增大而減小。頻率的變化可以作如下解釋:根據式(2),偏壓越大,和關于偏壓V0的導數越小,因此電導和TMR 的頻率將變小。此外,對于石墨勢壘層磁性隧道結和MoS2勢壘層磁性隧道結,偏壓V0=8 V 時的曲線的振蕩類型均與其他曲線不同。

接下來,本文以石墨勢壘層磁性隧道結為例來解釋該現象。為此,將圖3(c)中偏壓V0=8 V 的曲線的橫坐標范圍擴大為1～8 nm,結果如圖4 所示。從圖4中可以看出,GAP隨勢壘層厚度變化的曲線明顯呈現出多周期疊加的特征。為了解釋這個現象,將V0=8 V和1 V 時的G↓↑和G↑↓分別繪制于圖5(a)和(b)中。如圖5 所示,當V0=8 V 時,G↓↑和G↑↓均振蕩;當V0=1 V 時,G↓↑振蕩,G↑↓不振蕩。根據式(3)和(4)可知,隨著偏壓V0的增大,和的值將由負轉正。因此,G↑↓在V0=1 和8 V 時的曲線分別呈現出不振蕩和振蕩的特征。另外,在圖3(e)中可以看出,TMR隨勢壘層厚度d的變化曲線與正(余)弦型差別較大。這是因為,對于石墨和其他常見的二維材料而言,v(Kh)較小。因此,根據式(2)可知,隧穿電導中非振蕩部分的貢獻較小,進而TMR 隨勢壘層厚度d的變化曲線呈現圖3(e)中的形狀。

圖3 不同偏壓V0=0,0.1,1 和8 V 下石墨勢壘層磁性隧道結的(a) GP、(c) GAP 和(e) TMR 以及MoS2勢壘層磁性隧道結的(b) GP、(d) GAP 和(f)TMR 隨勢壘層厚度的變化曲線Fig.3 (a) GP,(c) GAP and (e) TMR of the magnetic tunnel junctions with graphite barrier and (b) GP,(d) GAP and (f) TMR of the magnetic tunnel junctions with MoS2 barrier as functions of barrier thickness d under differect bias voltages V0=0,0.1,1 and 8 V

圖4 V0=8 V 時,石墨勢壘層磁性隧道結的GAP隨勢壘層厚度的變化曲線Fig.4 GAP of the magnetic tunnel junctions with graphite barrier as function of barrier thickness d under bias voltage V0=8 V

圖5 (a)V0=8 V 和(b)V0=1 V 時石墨勢壘層磁性隧道結的G↓↑和G↑↓隨勢壘層厚度的變化曲線Fig.5 G↓↑and G↑↓of the magnetic tunnel junctions with graphite barrier as functions of barrier thickness d under(a) V0=8 V and (b) V0=1 V

3 結論

本文基于傳統光學衍射理論構建了適用于單晶勢壘層磁性隧道結的理論模型,并根據該理論模型研究了以單晶二維材料作為勢壘層的磁性隧道結的偏壓效應。為了分析鐵磁電極對磁性隧道結的影響,計算了在不同半交換劈裂能下,隧穿電導和TMR 隨偏壓的變化曲線。計算結果發現GP、GAP和TMR 均隨偏壓振蕩,這來源于周期性勢壘對隧穿電子波散射帶來的相干性。該結果可以解釋實驗中觀測到的TMR 的偏壓振蕩效應,并闡明了其物理機制。同時,該結果也表明可以通過改變鐵磁電極材料的自旋極化率來調節隧穿磁阻效應的大小。此外,對于平行電導GP,當偏壓V0小于v(Kh)時,曲線呈現出非振蕩性。這來源于偏壓V0對隧穿電子波矢的影響。本文還計算了不同偏壓下,隧穿電導和TMR 隨勢壘層厚度的變化曲線。計算結果發現當偏壓小于100 mV 時,偏壓對厚度振蕩效應的影響很小。當偏壓增大至8 V 時,隧穿電導和TMR 隨勢壘層厚度振蕩的振幅和頻率都隨之減小。上述結果為以單晶二維材料作為勢壘層的磁性隧道結的研制和應用奠定了理論基礎。