垂向環流作用下湖泊沉積物磷遷移行為

劉園園,褚克堅*,陸 瀅,華祖林,KY Sereyvatanak,顧 莉,劉曉東,徐龍龍

垂向環流作用下湖泊沉積物磷遷移行為

劉園園1,2,褚克堅1,2*,陸 瀅1,2,華祖林1,2,KY Sereyvatanak1,2,顧 莉1,2,劉曉東1,2,徐龍龍3

(1.河海大學淺水湖泊綜合治理與資源開發教育部重點實驗室,江蘇 南京 210098；2.河海大學環境學院,江蘇 南京 210098；3.華設設計集團股份有限公司,江蘇 南京 210014)

以巢湖十五里河入湖河口原位底泥為研究對象,通過室內模型實驗,模擬了垂向環流的動水條件下,溶解態無機磷(DIP)在泥水界面的釋放-吸附過程,探討了不同強度環流對河口底泥DIP遷移的影響行為.結果表明:垂向環流擾動會引起上覆水中溶解氧(DO)和懸浮顆粒物(SPM)含量明顯上升,且其平衡濃度與擾動強度均呈正相關,但懸浮物中值粒徑(50)則隨擾動強度的增大而降低;垂向環流作用下沉積物DIP的釋放量隨時間呈“Λ”型分布,顯著區別于其他動水擾動情形,釋放峰值與環流強度成顯著正相關(=0.047<0.05),但平衡值則與之呈顯著負相關(=0.034<0.05);環流擾動的增強促進了DIP在沉積物上的吸附,并構建了耦合天然水動力效應的沉積物DIP Freundlich等溫吸附經驗公式:lge=2.7074e1.3487τ+0.9463e-1.4830τlge.

垂向環流；淺水湖泊；沉積物；DIP；釋放；吸附

在長江下游平原河網地區,淺水湖泊的富營養化問題仍然威脅著區域水生態安全[1-2].其中,湖泊底泥作為營養鹽沉積富集的重要場所[3-5],在上覆水流動力作用下,所發生的內源污染是導致湖泊水體富營養化的關鍵路徑之一[6-9].在入湖河口地區,由于河道入流與地形的相互作用,近湖床處往往會形成不同強度的垂向環流[10-11],對底泥造成局部沖刷擾動,在一定條件下會引發沉積物再懸浮,促進營養鹽的釋放,進而影響營養鹽在湖泊底泥-上覆水系統中的分布,是不容忽視的湖泊內源污染過程.

探明湖泊不同特征水動力環境下的營養鹽泥水界面遷移規律,是全面厘清湖泊營養鹽內源污染行為及其分異特征所必需解決的關鍵科學問題,近年來為國內外學界所關注,并開展了大量的模型實驗研究工作,解析水動力條件對沉積物營養鹽釋放-吸附的影響效應[12-13].然而,目前實驗室對底泥上覆水動力條件的模擬,大多采用振動格柵、攪拌器、波浪水槽、循環水槽和環形水槽等方法進行[14-15],形成了諸如水平振蕩、垂向振動、離心旋轉、波浪作用或整體水平運移等不同特征的水流環境,其動力結構與垂向環流存在顯著區別;而不同水動力結構對污染物界面遷移行為的影響,呈現出明顯的差異性特征[16-21].

為此,本文基于自主研發的垂向環流作用下底泥污染物再懸浮模型實驗系統[22],針對長江下游平原河網地區淺水湖泊——巢湖,以西北湖區的十五里河入湖河口原位底泥樣本為研究對象,聚焦關鍵營養要素溶解態無機磷(DIP),模擬在垂向環流環境中的沉積污染遷移過程,探索不同強度垂向環流擾動下,DIP的泥水界面釋放特性及等溫吸附特征,力圖揭示垂向環流動力作用對淺水湖泊沉積物DIP界面遷移行為的影響規律,以進一步完善湖泊內源污染理論,為長江下游平原河網地區湖泊富營養問題的防控與治理提供技術支撐.

1 材料與方法

1.1 樣品采集

在巢湖十五里河入湖河口處用Peterson抓斗取樣器采集表層0～15cm沉積物原位樣本,去除碎石、植物殘體等雜質后裝入聚乙烯箱,帶回實驗室立即低溫保存備用[23].采集沉積物的基本理化性質見表1.

圖1 沉積物采樣點示意

表1 沉積物原位樣理化性質

1.2 實驗裝置

圖2 垂向環流作用下沉積物再懸浮模擬裝置示意

實驗所用裝置如圖2所示,矩形水槽長50cm、寬38cm、高48cm,水槽上方安裝2組互為平行,可變頻調速的履帶式水流推進動力系統,用以推動表層水流,形成不同強度的垂向環流結構.在水槽中心線位置布設SonTek 50MHz 聲學多普勒流速計,進行實驗三維水流結構的測定;實驗水樣采樣點位于水槽中心位置,采用虹吸方法進行采集.實驗裝置詳細結構見文獻[22].

1.3 實驗參數

1.3.1 吸附等溫模型

(1)Freundlich吸附等溫式:

lge=lgF+lge(1)

式中:e為平衡時單位質量沉積物對DIP的吸附量,mg/kg;e為平衡時水中DIP濃度,mg/L;F為Freundlich的吸附系數,反映吸附作用的強度;為吸附等溫線的非線性程度.

(2)Langmuir吸附等溫式:

式中:max為沉積物對DIP的最大吸附量,mg/kg;L為等溫吸附系數;其它含義同上.

1.3.2 底部平均切應力 本研究采用底部平均切應力來表征垂向環流對沉積物的作用強度,具體公式為:

式中:τ為底部任意點切應力,N/m2;為上覆水體密度,kg/m3;為水體粘度,N·s/m2;u'、u'為測點縱向(水流推進方向)和垂向的脈動流速,m/s;u為測點縱向時均流速,m/s;為剪切面積,m2;為測量點數.

1.3.3 底泥DIP釋放強度 采用單位面積釋放量來定量描述DIP在不同強度水動力作用下的釋放程度.計算公式如下:

式中:為底泥DIP的單位面積釋放量,mg/m2;為上覆水體積,L;φ為第次采樣時的DIP濃度, mg/L;0為DIP的靜態初始濃度,mg/L;v-1為第(-1)個工況的采樣體積,L;φ1為DIP在第(-1)個工況下的濃度,mg/L;a為作為采樣耗費補充水的自來水中的DIP濃度,mg/L;為沉積物釋放面積,m2.

1.3.4 底泥DIP釋放速率 采用單位面積釋放量隨時間的變化來表征DIP的釋放速率.計算公式如下:

式中:為底泥DIP的釋放速率,mg/(m2·min);Ф和Ф1分別為第次和第-1次采樣時底泥DIP的單位面積釋放量,mg/m2;t和t1分別為第次和第-1次的采樣時間,min.

1.4 實驗設計

1.4.1 不同強度垂向環流下湖泊沉積物磷釋放規律模擬實驗 為避免原水復雜水質的干擾,采用自來水作為實驗用上覆水.實驗開始前,將處理過的沉積物樣平鋪于實驗水槽底部,厚度設置為15cm,底泥表面處理平整后,用虹吸管緩緩注入水深為30cm的自來水,靜置2周.

鑒于淺水湖泊最為常見的底部切應力范圍為0.2～0.53N/m2[24-26],經過預實驗,最終確定了4組工況如表2所示.實驗上覆水流推進系統的履帶轉速()從148r/min 逐級上升到258r/min,對應水槽底部平均切應力值為0.34～0.52N/m2(根據式(3)計算),基本覆蓋了天然淺水湖泊情形.

表2 實驗工況參數表

4組工況水槽流場見圖3,其中的流速與縱向、垂向尺度均做無量綱化處理,即:

*=/;*=/;*=/max;*=/max(6)

式中:為測點離底泥表面的高度,m;為測點離水槽邊壁的距離,m;為水槽的長度,m;為測點主流方向流速,m/s;為測點垂直方向流速,m/s;max為測點主流方向最大流速,m/s.

為避免溫度對實驗結果的影響,實驗全程在室溫為24～26℃的室內進行.分別按表2設定的4種工況啟動實驗,并在實驗開始前(記作第0min),和實驗開始后的第20, 40, 60, 80, 100, 120, 180, 240, 360及480min,通過虹吸方法進行水樣采集,同時用自來水補充所消耗的水量.采集的上覆水水樣用于測定溶解態無機磷(DIP)、懸浮顆粒物(SPM)、懸浮物中值粒徑(50),溶解氧(DO)及pH值.

每個工況的實驗完成后,將水槽靜置數天以待系統還原至初始狀態,再進行下一個工況的運行.

1.4.2 不同強度垂向環流下湖泊沉積物磷吸附等溫模擬實驗 同樣采用上述模擬裝置,用虹吸管向矩形水槽內注入自來水作為上覆水,水深為30cm(水體體積為57L),隨后加入磷酸二氫鉀(KH2PO4) 28.5mg,并攪拌至溶液均勻,使得水中磷濃度達到0.5mg/L;再向水槽內投入事先經風干過篩的沉積物樣品1140g,按表2設定的4組工況啟動實驗系統,運行至吸附平衡.平衡后立即用離心管取穩定液50mL在5000r/min的條件下離心20min,取上清液過0.45 μm的濾膜,測定其中的溶解態無機磷(DIP)含量,即為平衡濃度.

依次改變磷酸二氫鉀(KH2PO4)的投放量,使水槽內水體磷濃度分別達到1, 2, 5, 8, 10, 15, 20mg/L,其余操作同前.

1.5 分析方法

依據國家相關標準[27],溶解態無機磷(DIP)用鉬銻鈧比色法測定,懸浮物濃度(SPM)使用烘干稱重法測定,懸浮物粒徑使用Mastersizer 2000(Malvern)測定,DO 值使用LDOTM便攜式溶解氧測定儀(HQ30D, HACH)測定,pH值使用大普便攜式酸度計PHS-P2測定.上覆水流的三維動力場采用SonTek 50MHZ 聲學多普勒流速計(Acoustic Doppler Velocimeter)測量.本研究中所有處理均設置3組平行實驗.

使用Origin和Excel完成數據處理和圖形繪制.

2 結果與討論

2.1 垂向環流對上覆水理化條件的影響

垂向環流的擾動改變了上覆水的環境條件,從圖4a可知,S1～S4工況的環流作用均使得上覆水DO濃度在20min內迅速上升,隨后在一定范圍內波動并趨于穩定,分別達到初始值的3.21倍、3.27倍、3.86倍和3.91倍;隨著環流作用的加強,上覆水DO濃度也相應地隨之增高,最強環流(S4工況)作用下的穩定DO濃度值高達9mg/L,為最小環流(S1工況)作用下的1.32倍;而在同等擾動強度的其他動力結構水流作用模擬實驗中[28-29],上覆水DO濃度的變化則相對平穩且均低于6.5mg/L,對DO的影響程度相對較弱.

上覆水pH值在環流發生的前120min內波動較大,而后趨于平緩(圖4b);隨著環流擾動的加強,pH值的穩定值略有增高,上覆水從中性向弱堿性轉化,但未出現顯著差異,各工況下pH值保持在7.3～8.2之間,與其他動水實驗結果[28-30]較為吻合.

從圖5a可見,上覆水SPM含量在起初的20min內迅速上升,隨后增長速率逐漸放緩,于180min后開始趨于穩定,變化趨勢與王鵬等[31]在相近切應力條件下的模擬結果較為相似,但SPM平衡所需時長則遠高于后者(30min),可見垂向環流作用下上覆水SPM需要相對較長的時間才能達到平衡狀態.如圖5b所示,50隨環流作用增強而逐漸衰減,其穩定時間明顯滯后于SPM:當上覆水SPM含量達到穩定后,隨著擾動的持續進行,懸浮顆粒物仍然在不斷地被破碎、分散,解體為更細小的顆粒,直至240min左右,50含量才趨于平衡.

從圖6中可以得知,SPM與切應力呈顯著正相關(=0.979,=0.021<0.05),而懸浮物中值粒徑50與切應力則呈顯著負相關(=0.999,=0.001<0.01),這與文獻[32-33]得到的實驗規律基本相符.分析主要原因,在于隨著垂向環流作用的增強,底泥表面切應力升高,帶動更多的沉積顆粒物懸浮進入上覆水體,引起SPM含量的突增;而隨著擾動強度的增大,有一部分大顆粒懸浮物碰撞后發生絮凝沉降,但是更多的懸浮物則被破解成小顆粒的粉砂質懸留在上覆水體,即表現為上覆水50值的下降.

圖6 平衡態SPM和D50隨底部切應力變化曲線

2.2 垂向環流下湖泊沉積物磷釋放規律

由圖7a可知,DIP的釋放規律呈 “Λ”型分布,即在擾動初期快速釋放,于100～120min內達到最大釋放量,之后在環流的持續作用下出現了明顯的下滑,運行至360min左右達到最終的動態平衡.結果表明,在本實驗條件下,上覆水中DIP平衡釋放量()與底部切應力()呈線性負相關(=0.034<0.05,圖8),擬合公式為=-13.523+ 8.8258,2= 0.9335,可見垂向環流作用強度的升高反而抑制了上覆水體中DIP濃度的增長.由圖7b可知,隨著擾動的進行,DIP的釋放速率逐漸降低,并在保持一段負值后才趨于零,這與文獻[28,34]得到的釋放速率始終為正值具有很大差異.該現象說明,實驗條件下,垂向環流擾動不僅對DIP的釋放有抑制效應,甚至促進了沉積物對DIP的吸附.

本研究中垂向環流下淺水湖泊沉積物DIP的“Λ”型釋放規律顯著區別于水平振蕩[35]、離心旋轉[28]、波浪作用[34]以及整體水平運移[36]等得到的釋放量隨時間遞增至達到峰值后趨于平穩的研究結果,具體原因分析如下.

初始階段DIP含量的突增原因可分為兩點:(1)由于外部擾動的施加,沉積物表面形成的切應力超過了啟動切應力,引起了底泥的大量再懸浮[37],將間隙水中的溶解態無機磷帶入水體.(2)除了沉積物間隙水中DIP的釋放引起上覆水含量的突增[38]以外,懸浮顆粒表面吸附的PO43-和其它溶解性磷也因解吸作用被釋放入水體.表3為各工況下上覆水體的DIP釋放峰值,與環流擾動強度(以為表征)呈顯著正相關關系(=0.953,=0.047<0.05),最大擾動強度下DIP的峰值較最小擾動強度增加了43.55%.

圖8 平衡態DIP釋放量隨底部切應力變化曲線

達到釋放峰值后,上覆水DIP濃度隨即發生明顯下滑,其釋放速率甚至為負.與其他動力結構水流擾動的實驗相較,垂向環流作用使得上覆水體中DO濃度達到更高的水平,泥水界面處于氧化狀態,Fe以Fe3+離子或氫氧化鐵膠體形式存在,易與磷結合從而抑制DIP的釋放[39-42];同時,在本實驗中,隨著垂向環流的持續作用,沉積顆粒物的再懸浮使得上覆水體SPM含量不斷升高,同時由于水體擾動對懸浮顆粒物的破碎與分散,使其50不斷下降,導致懸浮顆粒物對DIP的吸附作用逐漸增強;當實驗運行到100～120min左右時,上覆水體的懸浮顆粒物對DIP已呈現出強吸附作用,此時DIP的吸附效應占據優勢地位,致使DIP的值迅速降低,進而發生了其他動力結構下未觀察到的上覆水DIP濃度陡降現象,這也是此階段DIP釋放速率發生突降,甚至表現為負值的重要原因;此外,由于本實驗中,SPM、50與垂向環流強度之間分別呈顯著正相關和顯著負相關關系,上覆水懸浮顆粒物對DIP吸附效應隨著環流強度的增大而增強,導致了水體DIP平衡濃度的下降.從表3可知,隨著環流擾動的加強,上覆水 DIP的平衡釋放量明顯減少,從4.18mg/m2持續降至1.93mg/m2,相對于其釋放峰值的衰減量也在逐級遞增,分別為66.90%、75.47%、86.17%以及89.35%,可見環流作用的增強提升了顆粒物對DIP的吸附能力,垂向環流擾動總體上表現出對DIP沉積釋放的抑制與吸附的促進效應.

表3 各工況下底部切應力(τ)及相應的DIP釋放峰值(DIPmax)和平衡釋放量(Ф)

研究發現,當實驗運行到8h左右,DIP釋放速率已趨近于0(圖7b),表明垂向環流對沉積物DIP釋放的主要影響很可能發生在環流出現后的數個小時內,在這種水力擾動下的沉積物磷釋放呈現出一定程度的短期行為特征,之后水體中DIP含量逐漸處于動態平衡狀態;同時,實驗發現了垂向環流作用下沉積物DIP釋放的“Λ”型的分布規律,并成功捕捉到不同強度擾動對應的DIP釋放峰值,這意味著通過內源釋放,藻類在短時間尺度內能夠獲取的可直接利用磷源的變化過程與可能的上限,研究結果可為巢湖入湖河流區域的富營養化管理提供技術支持,對湖泊水華風險防控也具有一定的現實指導意義.

2.3 垂向環流下湖泊沉積物磷吸附特征

如圖9所示,擾動強度對沉積物吸附溶解態無機磷的能力影響顯著,在平衡質量濃度相同條件下,擾動強度與沉積物對DIP的吸附量大小呈顯著正相關.分析該現象的原因,主要在于:(1)沉積物對DIP的吸附主要是離子交換作用[43],隨著環流強度的加大,增加了沉積物與無機磷的接觸面積,即有更多的離子吸附位發生離子交換,促進了沉積物對DIP的靜電力吸附[44].(2)環流的持續擾動讓懸浮顆粒物轉變為小比重的有機質和細顆粒膠體物,SPM總量相同時,粒徑越小,比表面積越大,對上覆水中PO43-的吸附效應越強[45].由圖6可知,隨著底部沉積物表面所受切應力的增大,上覆水中50減小,進而提高了懸浮物對DIP的吸附能力.(3)同時,擾動作用的加強引起上覆水DO含量的突增,改變了上覆水體的氧化還原條件,使得事先處于還原態的鐵錳鹽類被轉化成了吸附磷能力更強的氧化態,增強了懸浮物和表面沉積物對DIP的吸附作用[29,46-47].由此可見,底泥DIP釋放量在達到峰值后出現顯著下降的水土界面遷移行為,即是因為此時沉積物DIP表現為吸附效應,并且環流擾動越強,平衡吸附量越大,造成上覆水中的DIP濃度越低.

吸附等溫線是表示沉積物吸附性能常用的方法,DIP在沉積物上的等溫吸附線通常用Freundlich和Langmuir方程進行擬合[44,48-49].由表4可知Freundlich和 Langmuir吸附方程的相關系數2均大于0.9,表明兩種模型都能較好地擬合沉積物對DIP的吸附曲線,說明DIP的吸附介于單分子層和多分子層吸附之間[50],與文獻[51-52]等的研究結果相一致,分析原因是與顆粒物表面的不均勻性有關;隨著擾動作用的加強,沉積物磷的吸附能力也在逐漸升高,其最大吸附量max從工況S1的400.0mg/kg增長到工況S4的666.7mg/kg,同時,吸附系數L和lgF的增幅也分別達到25.75和1.26倍,垂向環流強度的增加明顯促進了懸浮物對DIP的吸附.

圖9 不同強度環流下沉積物對DIP的吸附等溫線

表4 不同強度環流下沉積物對DIP的等溫吸附擬合參數

圖10 lgKF及n與底部切應力τ之間的關系

圖10給出了相關性更好的Freundlich方程的吸附系數lgF及與底部平均切應力之間的關系曲線,兩者均隨呈單調變化,可以下式擬合:

lgF= 2.7074e1.3487τ(2 = 0.9969) (7)

= 0.9463e-1.483τ(2 = 0.9671) (8)

將式(7)、式(8)代入公式(1),即得到耦合垂向環流水動力作用的沉積物磷Freundlich等溫吸附擬合方程式:

lge=2.7074e1.3487τ+0.9463e-1.4830τlge(9)

可見,上覆水垂向環流的動力環境對沉積物DIP的吸附行為有著顯著影響,對本實驗而言,沉積物DIP平衡吸附量與底泥平均切應力之間呈指數函數遞增關系,吸附能力隨著環流作用的增強而升高.

3 結論

3.1 垂向環流作用下,沉積物DIP的釋放行為與其他動力結構水流擾動有明顯差異,其單位面積釋放量呈先上升,達到峰值后顯著下降的“Λ”型分布情勢,到360min左右達到最終平衡,其中,沉積物DIP的釋放峰值與擾動強度呈顯著正相關(=0.953,=0.047< 0.05),但平衡值則與之呈顯著負相關(2= 0.9335,= 0.034<0.05).

3.2 垂向環流擾動強度的增加促進了再懸浮顆粒物對DIP的吸附作用,最大吸附量max、吸附系數L和lgF均隨水槽底部平均切應力而單調遞增,基于實驗結果,嘗試性地提出了一種新的、耦合天然水動力效應的沉積物DIP Freundlich等溫吸附經驗公式:lge=2.7074e1.3487τ+0.9463e-1.4830τlge.

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Migration of phosphorus in lake sediments under vertical circulations.

LIU Yuan-yuan1,2, CHU Ke-jian1,2*, LU Ying1,2, HUA Zu-lin1,2, KY Sereyvatanak1,2, GU Li1,2, LIU Xiao-dong1,2, XU Long-long3

(1.Key Laboratory of Integrated Regulation and Resource Development on Shallow Lakes, Ministry of Education, Hohai University, Nanjing 210098, China；2.College of Environment, Hohai University, Nanjing 210098, China；3.Huashe Design Group Co. LTD, Nanjing 210014, China)., 2021,41(6)：2843～2852

The release-adsorption dynamic characteristics of dissolved inorganic phosphorus (DIP) regulated by the vertical circulations at the sediment-water interface were examined through laboratory experiments with sediment samples collected from Shiwuli River estuary in Chaohu Lake. Potential effects of circulation intensity on the migration behavior of DIP from the sediments were discussed. Results showed that: the vertical circulation leaded to the increases of dissolved oxygen (DO) and suspended particulate matter (SPM) in the overlying water, with elevated disturbance intensities causing high equilibrium concentrations, however, the values of median diameter (50) were noted with a decreasing trend; the quantity of DIP released from sediment showed a clear Λ-type trend in terms of time under the disturbance of vertical circulations, of which the peak values were found positively correlated with the disturbance intensities (=0.047<0.05), and the equilibrium concentrations were negatively correlated (=0.034<0.05); increase of circulatory disturbance would enhance the adsorption of DIP by sediment, based on which, a modified Freundlich equation covering the hydrodynamic effect was constructed: lge=2.7074e1.3487τ+0.9463e-1.4830τlge.

vertical circulation；shallow lake；sediment；DIP；release；adsorption

X524

A

1000-6923(2021)06-2843-10

2020-10-25

國家自然科學基金資助項目(51879078,51739002)

* 責任作者, 副教授, kejianc@hhu.edu.cn

劉園園(1997-),女,安徽六安人,河海大學博士研究生,主要從事環境生態水力學及污染物輸移規律研究.發表論文1篇.