基于l6N特征γ譜的HFETR功率監(jiān)測(cè)研究

劉 鵬，雷 鳴，屈國(guó)普，陳啟兵，賴立斯，鄧云李，肖 盾，李松發(fā)

（1.中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院反應(yīng)堆運(yùn)行與應(yīng)用研究所，成都 610213；2.南華大學(xué)核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，湖南 衡陽(yáng) 421001）

0 引言

水冷堆是世界上技術(shù)最成熟，應(yīng)用最廣泛，數(shù)量最多的堆型。目前，第三代反應(yīng)堆型主推壓水堆，第四代涉及的超臨界水堆也屬于水冷堆[1]。在以水作為冷卻劑與慢化劑的反應(yīng)堆堆型中，冷卻劑水中l(wèi)6O(n,p)l6N產(chǎn)生的l6N衰變過(guò)程中伴隨的高能γ射線（6.13MeV）為反應(yīng)堆運(yùn)行期間一回路屏蔽的主要γ源項(xiàng)[2]。將反應(yīng)堆一回路與二回路中的l6N放射性核素作為監(jiān)測(cè)對(duì)象，可以快速地實(shí)現(xiàn)反應(yīng)堆蒸發(fā)器泄漏監(jiān)測(cè)，保證反應(yīng)堆安全[3]。當(dāng)前l(fā)6N輻射監(jiān)測(cè)系統(tǒng)在核電機(jī)組上應(yīng)用較為普及，如大亞灣核電機(jī)組采用法國(guó)EDF公司的l6N監(jiān)測(cè)儀、秦山核電機(jī)組采用法國(guó)MPGI公司與國(guó)內(nèi)鐳目公司開(kāi)發(fā)的l6N監(jiān)測(cè)儀以及北京核儀器廠在巴基斯坦 PC-300工程研制的l6N監(jiān)測(cè)儀等。研究堆如HFETR以及聚變堆ITER等，則采用l6N監(jiān)測(cè)儀用于反應(yīng)堆核功率監(jiān)測(cè)。l6N監(jiān)測(cè)儀對(duì)于超臨界水堆及超臨界二氧化碳動(dòng)力堆的輻射監(jiān)測(cè)也有潛在應(yīng)用價(jià)值[1-4]。

商業(yè)堆上采用的l6N輻射監(jiān)測(cè)儀主要是針對(duì)二回路l6N進(jìn)行監(jiān)測(cè)，一回路l6N比活度數(shù)據(jù)則需要采用堆芯物理計(jì)算程序進(jìn)行求解，對(duì)于一回路l6N在線監(jiān)測(cè)報(bào)道極少[5]。反應(yīng)堆一回路由于輻射場(chǎng)劑量率高，冷卻劑中放射性核素種類(lèi)較為復(fù)雜，空間狹小等原因，使得一回路l6N特征γ譜的在線監(jiān)測(cè)較為困難。因此，研究開(kāi)發(fā)適用于反應(yīng)堆一回路l6N在線監(jiān)測(cè)系統(tǒng)，對(duì)于水冷堆核功率監(jiān)測(cè)及換熱器泄漏監(jiān)測(cè)具有工程實(shí)用意義。

1 l6N功率監(jiān)測(cè)實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)及難點(diǎn)

1.1 l6N功率監(jiān)測(cè)原理

水中富含的l6O與10.4MeV以上能量的中子發(fā)生l6O(n,p)l6N核反應(yīng)產(chǎn)生的l6N，具有較短的半衰期（7.14s），l6N衰變過(guò)程中能釋放較高能量的γ射線（其中，6.13MeV份額為68%，7.12MeV份額為5%）。通過(guò)對(duì)水冷堆中冷卻劑水經(jīng)過(guò)反應(yīng)堆快中子輻照之后產(chǎn)生的l6N的特征γ輻射強(qiáng)度進(jìn)行探測(cè)，可實(shí)現(xiàn)反應(yīng)堆核功率的在線監(jiān)測(cè)。反應(yīng)堆堆芯活性區(qū)產(chǎn)生的l6N核子密度滿足如下關(guān)系：

式（1）中，R表示活性區(qū)域內(nèi)l6O(n,p)l6N反應(yīng)率，單位為/cm3s；N表示活性區(qū)域內(nèi)l6N核子密度，單位為/cm3；λ表示l6N的衰變常數(shù)，單位為/s。由反應(yīng)堆啟動(dòng)前一次水中l(wèi)6N初始核子密度為0，根據(jù)式（1）可求解當(dāng)反應(yīng)堆啟動(dòng)后，一次水第1次流出堆芯生成的l6N核子密度為：

式（2）中，t0表示一次水流經(jīng)活性區(qū)時(shí)間，單位為s。流過(guò)堆芯后，l6N只有衰變減少，經(jīng)過(guò)一個(gè)系統(tǒng)循環(huán)后，流入堆芯。此時(shí)，一次水第2次流入堆芯l6N核子密度初始值為：

式（3）中,τ表示一次水流經(jīng)堆芯外的回路系統(tǒng)的時(shí)間，單位為s。一次水第2次流出堆芯生成的l6N核子密度為：

由式（4）可知：

同理，一次水第3次流出堆芯生成的l6N核子密度為：

依次類(lèi)推，一次水第n次流出堆芯生成的l6N核子密度為[6]：

迭代求解為：

由于整個(gè)一回路水流動(dòng)速度較快，而一回路冷卻劑不斷循環(huán)，假定反應(yīng)堆一回路流量不發(fā)生變化，一次水堆芯生成的l6N核子密度很快達(dá)到平衡，并且與活性區(qū)域內(nèi)l6O(n,p)l6N反應(yīng)率成正比。活性區(qū)域內(nèi)l6O(n,p)l6N反應(yīng)率滿足如下關(guān)系：

式（9）中，Φ(E)表示歸一化中子注量率隨能量分布函數(shù)，單位為/cm2s；σ(E)表示l6O(n,p)l6N反應(yīng)截面隨能量變化函數(shù)，單位為cm2；Eth表示l6O(n,p)l6N反應(yīng)閾能，單位為eV；C表示歸一化系數(shù)，如下式所示[4]：

式（10）中，S表示反應(yīng)堆裂變?cè)磸?qiáng)，單位為/s；ρ表示冷卻劑密度，單位為g/cm3；NA為阿伏伽德羅常數(shù)；M為冷卻劑摩爾質(zhì)量，單位為g/mol。

式（11）中，P表示反應(yīng)堆功率，單位為W；v表示平均裂變中子數(shù)；ω表示平均裂變能，單位為MeV；由式（8）～式（11）可知：一次水流出堆芯后，l6N平衡濃度與反應(yīng)堆功率成正比。如果在主管道適當(dāng)?shù)奈恢冒惭bl6N輻射監(jiān)測(cè)系統(tǒng)，可知l6N輻射監(jiān)測(cè)系統(tǒng)探測(cè)到的l6Nγ計(jì)數(shù)率N（cps）與一次水剛流出堆芯l6N平衡濃度NnO(/cm3)的關(guān)系如下：式（12）中，N表示l6N輻射監(jiān)測(cè)系統(tǒng)探測(cè)到的l6N特征γ能量區(qū)間或全能峰的計(jì)數(shù)率，單位為/s；K表示γ探測(cè)器對(duì)主管道內(nèi)一次水l6N的特征γ能量區(qū)間或全能峰探測(cè)效率，單位為s-1/Bq/cm3；λ表示l6N的衰變常數(shù)，單位為/s；t表示一次水從堆芯出口到主管道測(cè)量位置的流動(dòng)時(shí)間，單位為/s。這樣，通過(guò)l6N輻射監(jiān)測(cè)系統(tǒng)γ探測(cè)器對(duì)主管道適當(dāng)位置的l6N特征γ能量（4.5MeV～7.5MeV）區(qū)間或全能峰的計(jì)數(shù)率的探測(cè)，可以實(shí)現(xiàn)反應(yīng)堆功率的在線監(jiān)測(cè)。

1.2 l6N功率監(jiān)測(cè)實(shí)驗(yàn)

為了驗(yàn)證反應(yīng)堆一回路l6Nγ能譜監(jiān)測(cè)系統(tǒng)在功率監(jiān)測(cè)方面的實(shí)用性，在HFETR堆上設(shè)計(jì)了一套l6N輻射監(jiān)測(cè)系統(tǒng)如圖1所示。整個(gè)實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)搭建主要包括3個(gè)部分：

1）屏蔽鉛室及γ探測(cè)器的測(cè)量單元。2）信號(hào)處理及電源供給單元。

3）計(jì)算機(jī)數(shù)據(jù)處理單元。

各部分單元的布置及主要功能分別是：

a）將γ探測(cè)器晶體及光電倍增管、偏置電路等部分置于鉛室內(nèi)部空隙。鉛室前端設(shè)置有準(zhǔn)直孔，頂部設(shè)置有信號(hào)線與電源線進(jìn)出口。鉛室距離主管道中心有適當(dāng)?shù)奈恢茫?m），鉛室屏蔽層的厚度為18cm，可將主管道及周?chē)摩幂椛浔镜捉档偷教綔y(cè)限（＜1cps）以下。準(zhǔn)直孔中心對(duì)準(zhǔn)主管道中心，通過(guò)設(shè)置準(zhǔn)直孔的大小與鉛室到主管道的垂直距離，可以實(shí)現(xiàn)在反應(yīng)堆運(yùn)行期間得到γ探測(cè)器的合適的計(jì)數(shù)率范圍（0 cps～10000 cps）。光電倍增管接受γ探測(cè)器的光信號(hào)轉(zhuǎn)換為電信號(hào)并進(jìn)一步放大，然后經(jīng)過(guò)偏置電路實(shí)現(xiàn)信號(hào)成形及輸出信號(hào)的阻抗匹配。

b）通過(guò)3根電纜（高壓電源線、低壓電源線、信號(hào)傳輸線）將鉛室及γ探測(cè)器單元到信號(hào)處理及電源單元進(jìn)行連接。3根電纜較長(zhǎng)（30m），使信號(hào)處理及電源單元置于非放射性儀表間，并在反應(yīng)堆運(yùn)行期間，人員可以對(duì)該單元進(jìn)行測(cè)試。由于電纜較長(zhǎng)，信號(hào)存在一定衰減，通過(guò)該單元線性放大器將脈沖信號(hào)進(jìn)行放大成形，然后將放大器輸出信號(hào)連接多道輸入，通過(guò)多道進(jìn)行γ脈沖幅度譜分析。

圖1 l6Nγ能譜監(jiān)測(cè)系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)布置圖Fig.1 Experiment layout of monitor of 16N gamma spectrum

c）計(jì)算機(jī)處理單元主要是采用數(shù)據(jù)采集軟件對(duì)多道輸出數(shù)據(jù)進(jìn)行采集，人員可直觀看到γ譜及相應(yīng)的計(jì)數(shù)率并可進(jìn)行數(shù)據(jù)分析。γ探測(cè)器的探頭選擇較多，如碘化鈉、BGO、溴化鑭及高純鍺等[8]。從經(jīng)濟(jì)成本及抗輻射性能出發(fā)，選擇碘化鈉作為實(shí)驗(yàn)探測(cè)的γ探測(cè)器晶體材料。雖然碘化鈉探測(cè)器作為γ譜探測(cè)分辨率較低（接近10%），考慮到l6Nγ能量在4.5MeV～7.5MeV之間，該能量范圍的反應(yīng)堆一次水中其它核素衰變特征γ射線的干擾極低。因此，采用碘化鈉作為反應(yīng)堆一回路l6Nγ能譜測(cè)量實(shí)驗(yàn)是合適的[7,8]。

1.3 關(guān)鍵技術(shù)及難點(diǎn)

要實(shí)現(xiàn)l6N輻射監(jiān)測(cè)系統(tǒng)功率監(jiān)測(cè)功能，主要有以下技術(shù)難點(diǎn)：

1）要實(shí)現(xiàn)反應(yīng)堆核功率的絕對(duì)測(cè)量，需要準(zhǔn)確描述反應(yīng)堆核功率P與l6N輻射監(jiān)測(cè)系統(tǒng)探測(cè)到的l6Nγ計(jì)數(shù)率N（cps）關(guān)系。其中，主管道測(cè)量位置的一次水l6N濃度NNO（/cm3）與l6Nγ計(jì)數(shù)率N（cps）的關(guān)系通過(guò)γ探測(cè)器探測(cè)效率（包括幾何效率與探測(cè)器本征效率）相聯(lián)系。需要對(duì)γ探測(cè)器進(jìn)行相應(yīng)l6N特征γ能量的效率刻度，效率刻度一般采用放射源刻度與無(wú)源效率刻度軟件進(jìn)行驗(yàn)證。根據(jù)一次水從堆芯活性區(qū)出口到γ探測(cè)器探測(cè)主管道位置的流動(dòng)時(shí)間t，可建立γ探測(cè)器探測(cè)到的一次水l6N濃度NNO（/cm3）與堆芯活性區(qū)出口一次水l6N平衡濃度的衰減關(guān)系。反應(yīng)堆核功率與堆芯活性區(qū)出口一次水l6N平衡濃度的關(guān)系與反應(yīng)堆堆芯布置及裝載有關(guān)，可通過(guò)堆芯物理計(jì)算程序進(jìn)行求解[9,10]。這樣即可實(shí)現(xiàn)l6N輻射監(jiān)測(cè)系統(tǒng)對(duì)反應(yīng)堆核功率絕對(duì)值監(jiān)測(cè)的功能。

2）根據(jù)l6N輻射監(jiān)測(cè)系統(tǒng)探測(cè)到的l6Nγ計(jì)數(shù)率N（cps）與功率成線性關(guān)系原理，也可實(shí)現(xiàn)反應(yīng)堆核功率的相對(duì)測(cè)量。l6Nγ計(jì)數(shù)率N（cps）變化也可以反映堆芯核功率的變化。這樣，需要考慮l6Nγ計(jì)數(shù)率N（cps）變化范圍需要與反應(yīng)堆核功率監(jiān)測(cè)范圍進(jìn)行匹配，但是通過(guò)多道采集l6Nγ計(jì)數(shù)率N（cps）范圍與鉛室布置、屏蔽厚度、準(zhǔn)直孔大小及監(jiān)測(cè)主管道位置有關(guān)。l6Nγ計(jì)數(shù)率范圍偏高，導(dǎo)致多道譜儀死時(shí)間較高，引起較高的漏計(jì)數(shù)修正，影響測(cè)量準(zhǔn)確性。l6Nγ計(jì)數(shù)率范圍偏低也會(huì)使得功率監(jiān)測(cè)靈敏度降低，統(tǒng)計(jì)漲落較大。考慮到功率變化幅度，一般反應(yīng)堆在額定功率條件下的l6Nγ計(jì)數(shù)率在1000 cps～10000 cps之間較為合適。合理的鉛室布置、屏蔽厚度、準(zhǔn)直孔大小及監(jiān)測(cè)主管道位置使得滿足系統(tǒng)測(cè)量要求的前提下，可進(jìn)一步減少設(shè)備的空間尺寸，并降低主管道及周?chē)淮嗡艿榔渌蒙渚€的干擾。

2 16N功率監(jiān)測(cè)實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

2.1 16N特征γ譜監(jiān)測(cè)

基于上述原理與實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)，與南華大學(xué)合作搭建的l6N輻射監(jiān)測(cè)系統(tǒng)在HFETR上獲取的本底γ譜與l6N特征γ譜如圖2所示。通過(guò)多道上位機(jī)軟件在線采集的γ譜可以看出，在HFETR啟動(dòng)反應(yīng)堆到額定功率的前后變化，圖2（a）中表示HFETR啟動(dòng)前測(cè)量的γ譜，可以看出本底γ譜計(jì)數(shù)主要在低能區(qū)，在l6N特征γ譜區(qū)間（4.5MeV～7.5MeV）在600 s內(nèi)無(wú)計(jì)數(shù)。圖2（b）與圖2（c）分別表示不同測(cè)量時(shí)間下的額定功率的l6N特征γ譜，可以看出在高能區(qū)出現(xiàn)3個(gè)較為明顯的峰，從右到左分別是l6N特征γ（6.13MeV,68%）全能峰、單逃逸峰、雙逃逸峰。實(shí)驗(yàn)測(cè)量發(fā)現(xiàn)HFETR達(dá)額定功率時(shí)，多道閾值較低情況下軟件采集的γ譜總計(jì)數(shù)率在3000 cps～4000 cps之間，死時(shí)間為2%左右，經(jīng)過(guò)能量刻度后從圖中可以看出，在低能區(qū)0.511MeV峰比較明顯，這主要是高能γ與材料產(chǎn)生電子對(duì)效應(yīng)中的正電子引起的湮沒(méi)峰。對(duì)于γ譜儀10000s的探測(cè)可以發(fā)現(xiàn)24Na特征γ（2.7MeV）全能峰。由于l6N輻射監(jiān)測(cè)系統(tǒng)采用碘化鈉γ探測(cè)器產(chǎn)生的康普頓坪較高，對(duì)于4.5MeV以下的γ射線特征峰不明顯，無(wú)法分辨主管道內(nèi)一次水中其它γ放射性核素。HFETR功率運(yùn)行期間，主管道內(nèi)一次水中最大的源項(xiàng)為l6N，其次為24Na，其它核素特征γ強(qiáng)度相對(duì)l6Nγ強(qiáng)度較低。因此，只需要監(jiān)測(cè)4.5MeV以上γ計(jì)數(shù)率或l6N特征峰γ計(jì)數(shù)率即可實(shí)現(xiàn)HFETR功率監(jiān)測(cè)。

圖2 HFETR主管道一次水中l(wèi)6Nγ 譜Fig.2 16N gamma spectrum from the coolant of HFETR

2.2 l6N功率監(jiān)測(cè)計(jì)數(shù)率變化

圖3 l6Nγ譜功率監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)與電離室監(jiān)測(cè)讀數(shù)隨熱功率變化的對(duì)比Fig.3 Comparison of the measurement between l6Nγ monitor and ionization chamber

圖4 HFETR30MW停堆前后電離室輸出電流與l6Nγ(4.5MeV～7.5MeV)計(jì)數(shù)率變化對(duì)比Fig.4 Comparison of the variation between l6Nγ monitor and ionization chamber with the time before and after shutdown of HFETR with 30MW power

HFETR啟動(dòng)到額定功率需要經(jīng)過(guò)逐檔提升功率。采用l6N輻射監(jiān)測(cè)系統(tǒng)對(duì)各檔穩(wěn)定功率進(jìn)行監(jiān)測(cè)，對(duì)于各檔功率條件下監(jiān)測(cè)的γ譜中（4.5MeV～7.5MeV）γ計(jì)數(shù)率、16N全能峰γ計(jì)數(shù)率與功率的關(guān)系并與HFETR堆外各檔功率條件下補(bǔ)償電離室測(cè)量結(jié)果進(jìn)行對(duì)比如圖3所示，可以看出l6N輻射監(jiān)測(cè)系統(tǒng)探測(cè)到的l6Nγ計(jì)數(shù)率N（cps）與功率線性關(guān)系較好，跟HFETR堆外兩個(gè)電離室監(jiān)測(cè)線性表現(xiàn)一致。從圖3（a）與圖3（b）對(duì)比可知，該實(shí)驗(yàn)采用16N全能峰γ計(jì)數(shù)率不如γ譜中（4.5MeV～7.5MeV）γ計(jì)數(shù)率作為功率監(jiān)測(cè)讀數(shù)的表現(xiàn)。這是由于γ譜中（4.5MeV～7.5MeV）γ計(jì)數(shù)率比16N全能峰γ計(jì)數(shù)率要大很多，使得γ譜中（4.5MeV～7.5MeV）γ計(jì)數(shù)率的統(tǒng)計(jì)誤差相對(duì)較低。為了提高16N全能峰γ計(jì)數(shù)率的準(zhǔn)確性，還需要增大準(zhǔn)直孔的內(nèi)徑或者調(diào)節(jié)準(zhǔn)直孔到一次水主管道的距離，從而提高計(jì)數(shù)率大小來(lái)降低統(tǒng)計(jì)誤差。

2.3 16N功率監(jiān)測(cè)響應(yīng)時(shí)間

考慮到l6N輻射監(jiān)測(cè)系統(tǒng)γ探測(cè)器在主管道上的探測(cè)位置到堆芯出口有一定的距離，并且反應(yīng)堆一次水在密閉回路系統(tǒng)進(jìn)行循環(huán)。由1.1節(jié)原理可知，當(dāng)反應(yīng)堆功率穩(wěn)定后，一次水系統(tǒng)中16N濃度達(dá)到平衡需要一定的時(shí)間。這導(dǎo)致l6N輻射監(jiān)測(cè)系統(tǒng)γ探測(cè)器探測(cè)到的l6Nγ計(jì)數(shù)率需要有一定的響應(yīng)時(shí)間以達(dá)到穩(wěn)定值。為了準(zhǔn)確地測(cè)量l6N輻射監(jiān)測(cè)系統(tǒng)功率監(jiān)測(cè)的響應(yīng)時(shí)間，在HFETR30MW慢速停閉反應(yīng)堆期間，采集了l6Nγ譜（4.5MeV～7.5MeV）計(jì)數(shù)率隨停堆前后時(shí)刻的變化。其中，γ譜采集時(shí)間為20 s，如圖4所示。從圖4中可以看出，在HFETR停閉反應(yīng)堆期間，l6N輻射監(jiān)測(cè)系統(tǒng)功率監(jiān)測(cè)l6Nγ（4.5MeV～7.5MeV）計(jì)數(shù)率變化要滯后于堆芯外電離室輸出電流變化，延遲時(shí)間約為1 min左右。由于HFETR一回路系統(tǒng)管線較長(zhǎng)，導(dǎo)致一次水在一回路系統(tǒng)循環(huán)時(shí)間較長(zhǎng)，使得堆芯入口處l6N濃度較低，相對(duì)堆芯出口可忽略不計(jì)。這樣一次水經(jīng)過(guò)一個(gè)循環(huán)后，一回路內(nèi)各處l6N就達(dá)到平衡。l6N功率監(jiān)測(cè)響應(yīng)時(shí)間取決于一次水從堆芯活性區(qū)到l6N輻射監(jiān)測(cè)系統(tǒng)γ探測(cè)器鉛室準(zhǔn)直孔對(duì)準(zhǔn)的主管道位置的流動(dòng)時(shí)間和監(jiān)測(cè)系統(tǒng)數(shù)據(jù)采集時(shí)間。

3 結(jié)論

基于l6Nγ譜HFETR功率在線監(jiān)測(cè)實(shí)驗(yàn)表明，采用碘化鈉γ探測(cè)器的能譜測(cè)量系統(tǒng)可實(shí)現(xiàn)水冷堆功率的在線監(jiān)測(cè)。實(shí)驗(yàn)選用的碘化鈉探測(cè)器能量分辨率相對(duì)較低，該系統(tǒng)也可采用BGO或溴化鑭探測(cè)器實(shí)現(xiàn)同樣的效果，并且探測(cè)性能更有優(yōu)勢(shì)。該實(shí)驗(yàn)l6Nγ譜總計(jì)數(shù)率相對(duì)偏低，需要進(jìn)一步調(diào)整鉛室準(zhǔn)直孔尺寸及測(cè)量距離，通過(guò)減少l6Nγ譜采集時(shí)間及主管道探測(cè)位置到堆芯出口的距離，可以降低延遲時(shí)間。l6N輻射監(jiān)測(cè)系統(tǒng)用于功率監(jiān)測(cè)具有一定的延遲響應(yīng)時(shí)間，但是通過(guò)效率刻度及堆芯物理計(jì)算后可得到堆芯功率監(jiān)測(cè)的絕對(duì)值。特別是針對(duì)研究堆堆芯布置較為復(fù)雜、堆內(nèi)反射層擾動(dòng)較多情況，如受輻照單晶硅或同位素靶件出入對(duì)堆外電離室測(cè)量擾動(dòng)較大，采用l6N輻射監(jiān)測(cè)系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)堆芯核功率測(cè)量具有較高的準(zhǔn)確性。