太原市城區大氣PM2.5和PM10時空分布特征

武曉紅，宋麗紅，李秋玲，陶莉，張先平, *，李曉迪，耿紅

1.山西林業職業技術學院林學系，山西 太原 030009；2.太原學院園藝系，山西 太原 030012；3.山西省太原市生態環境監測中心，山西 太原 030002；4.山西省林業和草原資源調查監測中心，山西 太原 030012；5.山西大學環境科學研究所，山西 太原 030006

大氣顆粒物污染防治是近年來大氣環境領域持續關注的熱點問題之一。PM2.5和PM10仍為中國北方城市的主要大氣污染物（生態環境部，2019a）。它們具有成分復雜、來源廣泛的特點（Shen et al.，2020；王濤等，2019），可降低能見度（劉文彬等，2016），危害人體健康（謝鵬等，2010；秦耀辰等，2019），直接或間接地影響氣候變化（師華定等，2012；吳兌，2012）。生態環境部2012年將PM2.5和PM10納入到環境空氣質量指數（AQI）中，作為評價空氣質量優劣的重要指標之一。

關于PM2.5和PM10研究，國內外學者從顆粒物吸濕性和云凝結核活性等物理性狀、光化學效應、氣候效應、濃度及粒徑分布與氣象、化學組成特征、源解析、健康效應（Guo et al.，2020；李宏艷等，2018；邵龍義等，2018；樊建勇等，2020；王躍思等，2020；夏志勇等，2020）等方面已取得大量研究成果；另外大氣顆粒物的時空分布特征、大氣顆粒物的分布與氣象因素或與其它污染物之間的關系（She et al.，2020；桂海林等，2016；路佩瑤等，2020）也是該領域關注的熱點。對于京津冀大氣污染傳輸通道城市之一的太原市，大氣顆粒物研究多集中在PM2.5來源分析、PM2.5的周期性特征及某一季節成因分析等（趙麗平，2010；劉素等，2019；史乃金等，2020）。

太原市是山西省省會，作為中國主要的能源和重工業基地，短時間內無法完全擺脫對煤炭資源的消耗。且太原的工業結構（高見等，2018）和能源結構也加重了大氣污染，尤其是取暖期的大氣污染。2017年8月，生態環境部印發了《2017—2018年秋冬季節大氣污染綜合治理攻堅行動方案》，根據方案要求太原市從2017年開始，每年從10月1日至次年3月31日開展為期半年的“秋冬季大氣污染攻堅行動”，具體包括行業綜合治理、能源轉型清潔取暖、揚塵綜合治理等。因此，利用 2019年大氣顆粒物質量濃度時空變化規律對比以往研究結果，可以在掌握太原市現有污染態勢的同時，為后期大氣污染治理攻堅行動進一步實施提供有針對性的科學依據。

1 數據與方法

1.1 數據來源

以太原市城區9個國家環境空氣質量監測站的監測數據為數據源（http://183.203.223.83:85/aqi/）。9個監測站的具體分布情況見圖1，監測時段為2019年1月1日—2020年2月29日。

圖1 太原市國家環境空氣質量監測站分布圖Fig.1 Location of state ambient air monitoring stations in Taiyuan City

1.2 數據統計與分析

統計數據按生態環境部《受沙塵天氣過程影響城市空氣質量評價補充規定》要求剔除了 4月 18日、5月5日、5月12日、5月15日、5月19日、10月28日、10月29日、10月30日，共計8 d沙塵天氣影響。文中所涉及PM2.5和PM10的月、季、年平均質量濃度按照GB 3095—2012《環境空氣質量標準》由日平均值計算而得。數據統計和圖表繪制采用Excel 2016和Origin軟件，數據相關性分析采用SPSS 26.0軟件，空間分布圖通過ArcGIS 10.2軟件的Kriging插值法得出。

2 結果與分析

2.1 PM2.5和PM10的總體污染特征

2019年1月1日—2019年12月31日太原市城區空氣PM2.5和PM10的日均質量濃度分布（圖2）和年度總體污染特征（表 1）表明：太原市城區空氣質量2019年有159 d超標，占全年的44.54%；PM2.5和PM10的質量濃度范圍分別為9—298 μg·m?3和 14—407 μg·m?3，全年超標天數分別為 74、71 d，占全年的20.73%、19.89%；PM2.5為首要污染物70天，PM10為首要污染物 20 d，分別占超標天數的44.03%、12.58%；2019年，PM2.5和PM10年均質量濃度分別為國家二級標準限值（35、70 μg·m?3）的1.60、1.53倍，說明太原市城區空氣顆粒物中PM2.5污染程度較PM10嚴重。

圖2 2019年太原市城區PM2.5和PM10日均質量濃度分布Fig.2 Daily average mass concentrations of PM2.5 and PM10 during 2019 in urban Taiyuan

表1 2019年太原市城區PM2.5和PM10質量濃度特征Table 1 The statistic characteristics of mass concentrations of PM2.5 and PM10 during 2019 in urban Taiyuan

2.2 PM2.5和PM10的季節特征

按中國北方氣象條件對四季的劃分：3—5月春季，6—8月夏季，9—11月秋季，12月至次年2月冬季，分析2019年3月—2020年2月時段內PM2.5和PM10質量濃度的季節特征（表2）。

表2 2019年太原市城區PM2.5和PM10質量濃度季節特征Table 2 Seasonal characteristics of PM2.5 and PM10 mass concentration during 2019 in urban Taiyuan

研究時段內太原市城區 PM2.5質量濃度季節變化由高到低順序依次為：冬季、秋季、春季和夏季，冬季 PM2.5質量濃度明顯高于其他季節，且標準差也高于其他季節；PM10質量濃度的最高值和最低值分別在冬季和夏季。PM2.5和PM10相關系數在4個季節都大于 0.8，說明二者的產生、遷移和擴散有較高的相關性（劉杰等，2015）。

PM2.5/PM10常被用來判斷 PM2.5對 PM10的貢獻。研究時段內該值四季變化規律為冬季＞夏季＞秋季＞春季，變化范圍為0.17—0.94，年均值為0.52，表明全年PM2.5對PM10的貢獻較大，冬季尤為明顯，這與冬季生物質和煤炭燃燒增加了 PM2.5排放有關；春季比值最小是由于春季沙塵天氣多，PM10質量濃度升高所致。總體來看太原市城區顆粒物質量濃度較高出現在冬季取暖期，較低出現在降雨相對集中的夏季。

進一步分析以PM2.5和PM10為首要污染物的輕度及以上污染天氣中（主要分布在1、2、3、4、11、12月），PM2.5/PM10均值為0.65，其中春季此類天氣中均值為0.47，冬季均值為0.75。表明有顆粒物污染發生時，PM2.5貢獻更多，這與污染天二次轉化生成的PM2.5密切相關（劉素等，2019）。

2.3 PM2.5和PM10質量濃度的月特征

PM2.5和PM10質量濃度月分布特征如圖3所示。

圖3 2019年太原市城區PM2.5和PM10質量濃度月分布特征Fig.3 Monthly variation of PM2.5 and PM10 mass concentration during 2019 in urban Taiyuan

PM2.5和PM10質量濃度的月變化呈U形，再次驗證了PM2.5和PM10之間具有較高的相關性。PM2.5月平均質量濃度較高值出現在 1月 (111±69)μg·m?3、2 月 (91±46) μg·m?3、11 月 (69±31) μg·m?3和 12 月 (67±36) μg·m?3，此階段內 PM2.5中位線均在 75 μg·m?3附近；PM10的波動與 PM2.5一致，1 月PM10中位線明顯高于 150 μg·m?3，11、12、2 月均低于 150 μg·m?3，平均質量濃度分別為 (193±79)、(139±50)、(132±37)、(110±44) μg·m?3。太原市城區取暖期顆粒物質量濃度較高除了受生物質和煤炭燃燒外，還受冬季逆溫效應和靜穩天氣（Yang et al.，2017）影響。

兩類顆粒物質量濃度低于二級標準限值均出現在6—9月4個月，低谷在8月。一方面是夏季氣溫較高，有利于顆粒物的擴散，而且該時段進入雨季，也可以有效沉降顆粒物；另一方面該時段也是城市植物旺盛生長期，也可以起到滯塵效應。

4—9月（非秋冬防期間）PM2.5和PM10質量濃度超標天數分別占 2019年 PM2.5超標天數的19.72%，PM10超標天數的8.11%。從時間序列來看秋冬防是重點，且非常必要。

秋冬防攻堅行動以來，太原市的秋冬防取得明顯成效：2019年秋冬季PM2.5質量濃度比攻堅行動前 2016 年（104 μg·m?3）下降了 31.73%，2017—2019年秋冬季 PM2.5質量濃度分別為 74、74、71 μg·m?3（生態環境部，2018；生態環境部，2019b；生態環境部，2020），可見攻堅行動以來，PM2.5污染得到有效控制，但秋冬防行動中顆粒物污染防控任務依然艱巨。

2.4 PM2.5和PM10的小時特征

對2019全年PM2.5和PM10小時質量濃度取平均后可得出其小時變化規律（圖4）。從中看出，PM2.5和PM1024 h質量濃度變化呈“單峰單谷”型，二者日均變化范圍分別為 56—71 μg·m?3和 105—138 μg·m?3。波峰出現在10:00左右，波谷出現在17:00左右，從早高峰開始 PM2.5質量濃度不斷累積，同時太陽輻射逐步增強，二次顆粒污染物濃度增加，10:00左右會出現峰值。隨著太陽輻射持續變強，地表對流層活動活躍，有利于污染物擴散，顆粒物質量濃度降低，到下午17:00左右最低，隨后隨著晚高峰的出現和氣流活動變弱，顆粒物濃度又逐步上升。這與近年太原顆粒物日變化規律類似（李艷紅等，2014；宋麗紅，2017），也與北京和鄭州的情況相似（陳強等，2015；齊夢溪等，2019）。

圖4 2019全年太原市城區PM2.5和PM10小時均值質量濃度變化Fig.4 Hourly variation of PM2.5 and PM10 concentration during 2019 in urban Taiyuan

2.5 大氣污染物質量濃度相關性分析

PM2.5、PM10除了直接排放的一次來源，還有二次來源。二次來源主要由SO2和NO2等污染物反應生成硫酸鹽和硝酸鹽顆粒。為分析各污染物與PM2.5和 PM10之間的聯系，對2019年各個時期太原市城區的PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3日均數據進行K-S（Kolmogorov-Smirnov）統計檢驗，結果顯示所有數據均不服從正態分布。然后對其進行Spearman相關性分析（表3）。

表3 2019年太原市城區大氣污染物濃度相關性分析Table 3 Correlation analysis of air pollutants in mass concentrations during 2019 in urban Taiyuan

從Spearman相關系數中看出，PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO在3個時期內互相顯著正相關，O3與其他污染物相關性不定。PM2.5與其他污染物的相關性在非取暖期比較低，取暖期較高。這與PM2.5的二次污染源相關。各污染物的排放量變化都會直接影響 PM2.5的質量濃度，因此秋冬防期間PM2.5的治理，必須采取綜合措施。

從PM和O3的相關性看，取暖期與全年的情況一致，均為負相關。二者的負相關性可能存在多種原因，當顆粒物濃度升高時，氣溶膠光學厚度增大，阻礙了光化學反應的發生或氣溶膠輻射強迫，導致O3質量濃度下降；PM2.5也可通過表面發生的非均相反應間接降低 O3質量濃度。O3通過影響氧化劑的質量濃度來影響PM2.5中間產物的生成（李紅等，2019）。在非取暖期，PM 和 O3的不相關性，表明二者的關系不僅受光化學和前體物的影響，也受氣象等影響，表現出季節和地域性。

2.6 PM2.5和PM10空間分布特征

為了解PM2.5和PM10質量濃度在太原市的空間分布規律，利用空間插值法對質量濃度進行可視化模擬，考慮到太原市城區9個國家環境空氣質量監測站分布不均勻，為得到合理的空間插值數據，選取了普通 Kriging插值。此方法考慮到區域變量的空間相關性特征，通過引入變異函數表達式得到整體最優的插值結果（丁卉等，2016），同時對監測數據的年平均值進行K-S統計檢驗，結果顯示數據服從正態分布。借助ArcGIS 10.2軟件，運用普通Kriging插值法選取半變異函數中的球狀模型得出空間分布圖（圖5）。

圖5 太原市城區PM2.5（a）和PM10（b）質量濃度空間插值分析Fig.5 Distribution of spatial interpolation of PM2.5(a) and PM10(b) mass concentration in urban Taiyuan

從圖5可以看出，PM2.5和PM10質量濃度在太原市城區的分布是一個北低南高的狀態，質量濃度最低點的上蘭監測點位于太原市上風向，是城市清潔對照點。上蘭點位PM2.5、PM10年均質量濃度分別為 38 μg·m?3和 67 μg·m?3，分別為二級標準限值的1.08倍和0.96倍。

全年 PM2.5最高濃度在晉源點位，年均質量濃度 64 μg·m?3，是二級標準限值的 1.83倍。比較 4個季節 PM2.5平均質量濃度空間分布特征，發現春夏秋三季污染分布格局相似，具有東北部和南部高，中部相對低的特點。PM2.5的空間分布格局與太原城區交通主干線（濱河路）、工業區（東北巨輪、南寨、南部金勝和小店），生活區（桃園、塢城）的分布格局較為吻合，工業區和交通干線附近PM2.5濃度較高，生活區相對較低。這一格局表明工業源和移動源對顆粒物貢獻較大。

冬季 PM2.5南北空間差異最大，污染中心在南部工業區，工業源和取暖燃燒排放加重了細顆粒物濃度，再有西南方向的氣流是外來污染物秋冬輸送到太原的主要軌跡（閆世明等，2019），因而冬季南部污染程度更重。

PM10污染中心點在巨輪和小店，年均質量濃度分別為 118 μg·m?3和 113 μg·m?3，是二級標準限值的1.69和1.61倍。對比PM10四季平均質量濃度空間分布特征，春季氣流整體輸送較強，污染分布整體比較均勻，局部工業區比較嚴重；夏秋季有明顯的東高西低特征，這可能與太原人口密度分布東大于西有關，且城市建設項目南北兩端多于市中心，在氣流整體輸送不強的狀態下，人類活動、移動源排放、工業源、裸露工地的揚塵等都表現出局部累積較高；冬季受不利氣象和地形條件的影響，污染的分布呈北低南高的格局。

從太原市行政區劃來看，尖草坪區（上蘭背景點不參與數據統計）全年和各季PM2.5和PM10最低；晉源區PM2.5污染最重，是城區總體的1.07倍，小店區PM10污染最重，為總體的1.04倍；秋冬季小店區的PM2.5和PM10均最高，是總體的1.10倍和1.07倍。小店區和晉源區秋冬季污染控制成效對太原市秋冬防有直接影響。

3 結論

通過對2019年太原市PM2.5和PM10質量濃度總體特征、季變化、月變化、小時變化、相關性、空間分布格局進行了簡要分析，得出以下結論：

（1）太原市2019年PM2.5和PM10是首要污染的天數占總污染天數的56%，年均質量濃度分別為56 μg·m?3和 107 μg·m?3，分別是國家二級標準限值的1.60倍和1.53倍，太原市城區全年顆粒物污染形勢依然嚴峻，PM2.5比PM10污染程度重。

（2）2019年太原市 PM2.5和 PM10質量濃度月變化趨勢基本一致，整體呈U型；秋冬季期間太原市城區空氣顆粒物超標嚴重，是太原顆粒物污染控制的關鍵時段；PM2.5和PM1024 h質量濃度呈“單峰單谷”型，波峰出現在10:00左右，波谷在17:00左右。

（3）PM2.5/PM10年平均為 0.52，冬季平均為0.67，PM2.5對 PM10的貢獻較大，冬季更加明顯。取暖期SO2、NO2和CO的大量排放是PM2.5的二次污染源，直接影響空氣質量。因此秋冬防非常必要，且需要對移動源、固定源協同治理。

（4）空間分布上，PM2.5和PM10有差異，中心點不同，但總體上有北低南高的特點。PM2.5各季節空間分布，夏季差異最小，冬季差異最大，PM10春季最大。秋冬季是顆粒物治理的關鍵時期，小店區和晉源區的防控效果直接影響太原市城區整體防控結果。

致謝：真誠感謝匿名審稿專家提出的寶貴修改建議和意見。