猝發疊加超聲顆粒粒徑表征方法研究

顧建飛，葛師語，陳曉蘭，賈 楠，顧 亞

（1.常熟理工學院電氣與自動化工程學院，江蘇 常熟 215500;2.上海理工大學能源與動力工程學院，上海 200093）

0 引 言

近幾年，隨著食品加工、動力工程、材料制備等相關顆粒兩相流領域的發展，顆粒粒徑表征得到廣泛關注[1-2]。例如，在電子元器件冷卻領域，所用毛細泵回路熱管的換熱性能與其兩相流顆粒粒徑有緊密聯系。目前，已有多種顆粒粒徑測量方法，如顯微鏡法[3]、動態光散射[4]、離心沉降[5]、X 射線衍射[6]、超聲衰減法等。其中，超聲波可應用于不透明、高濃度情形，在顆粒粒徑表征中具有較好拓展前景。

超聲法表征粒徑時，衰減譜是反演粒徑的重要載體。表征精度不僅取決于理論模型和反演算法，也與衰減譜息息相關。理想的聲衰減譜表現為譜的信息充分、形態光滑。一般認為10 MHz以上的高頻寬帶換能器利于獲得理想衰減譜。不過，由于寬帶換能器的阻尼作用，低頻區和高頻區利用率低。因此，合理匹配壓電換能器的激勵方式是關鍵。超聲波激勵技術大致分3類：1）連續波技術；2）單頻波技術；3）脈沖波技術。連續波技術由于易干涉而不能提供更多的粒徑信息。2000年，Kaatze等[7]采用的連續波技術由于太窄的帶寬而不能提供更多顆粒尺寸信息，但是它可以為模型中的超聲衰減譜提供有價值的信息。Leeds大學的McClements[8]在1990年-2000年間采用了單頻波。雖能夠以掃頻方式完成，但實操比起多頻波復雜。近年來，由于脈沖波具有多頻、干涉小等優點，得到國內外學者較多關注[9-10]。但脈沖波帶寬設置靈活性較差，僅能與壓電換能器粗略匹配。另外，無法對脈沖波隨意分配各波段能量，這使測得的衰減譜范圍有限。

基于上述分析，提出一種猝發疊加超聲波技術。該技術易實現多頻疊加，且成分波能量可控。采用中心頻率為15 MHz的寬帶壓電換能器，對3種不同粒徑分布的顆粒懸浮液進行測試。猝發疊加超聲所測衰減譜和反演結果與脈沖波、單頻波測試結果進行比較，可以發現該技術有效地增加超聲譜的信息，可以提高顆粒表征的精度。

1 測試系統與信號分析

1.1 測試系統

圖1為超聲法表征顆粒粒徑的測試系統。猝發波（猝發疊加波和猝發單頻波）以及脈沖波測試過程中，共用一組中心頻率為15 MHz的壓電換能器（奧林巴斯V313-SU系列）。換能器在檢測區兩側對準。寬度為1 cm和2 cm的樣品池由低聲吸收材料制成，其通常也是用于壓電換能器的匹配層。猝發波實驗系統的硬件資源包括作為信號源的MHS系列雙通道DDS發生器（最高激勵頻率為30 MHz，用以猝發1～30 MHz疊加波信號和單頻波）以及射頻功率放大器。脈沖波實驗裝置包括信號發射接收儀（奧林巴斯5800PR）。AD部分采用供電型數字化儀NI USB-5133（最高采樣率為100 MS/s）。

圖1 實驗測試系統

1.2 不同激勵方式的壓電換能器帶寬特性

帶寬是壓電換能器的關鍵性能。為闡述超聲脈沖波和單頻波這兩種傳統方式與猝發疊加波的區別，分別采用1～30 MHz猝發疊加波（成分波為等幅值的整數MHz）、超聲脈沖以及2 MHz的單頻波激勵換能器，得到各自的時域信號及頻譜。圖2給出了等幅值1～30 MHz猝發疊加波信號，該猝發疊加波的周期數為6，重復頻率為1 kHz，信號放大器增益為39 dB。可以發現，不同周期的猝發疊加波，其幅值大小有差異。虛線框內為上述猝發疊加波的單個周期波形。圖3給出的是低通為35 MHz，高通為1 MHz的脈沖波信號。圖4為同樣39 dB放大器增益下的單頻波信號。

圖2 等幅值1～30 MHz猝發疊加波信號及其局部

圖3 脈沖超聲波信號

圖4 單頻超聲波信號（2 MHz）

對上述單個周期的猝發疊加波、相同時域長度的脈沖波以及單頻波進行FFT分析，三者激勵下的壓電換能器帶寬特性如圖5所示。由于選擇了相同長度的處理時域窗口，脈沖信號的頻率位置與疊加波一致。

綜合分析圖2～圖 5，可得到如下結論：1）由圖2局部和圖3可知，單周期的猝發疊加波與脈沖波形態相似。原因是兩者激勵同一個換能器且頻率范圍相近。2）對脈沖波時域信號的增益作適當調整，使得圖2和圖3的信號峰峰值近似相等（6.1 V）。圖5頻譜特征顯示二者能量分布趨勢大體一致。但是，疊加波在17～23 MHz內成分波能量明顯強于脈沖波。考慮到高頻范圍內的能量經常直接為粒徑表征提供更多的信息，因此疊加波頗具優勢。

圖5 3種激勵方式的頻譜

2 樣品與測試方法

2.1 測試顆粒樣品

在完成測試系統后，待測試顆粒為標準聚苯乙烯試劑。為體現測試方法適應性，3種（#1、#2和#3）不同粒徑范圍的試劑，將被逐一測試分析。測試前，樣品試劑使用大功率超聲分散機進行3 min攪拌和5 min分散，避免顆粒團聚和粘附。同時，通過顯微鏡對顆粒樣品進行了形貌分析。圖6為顯微鏡獲得的樣品顆粒分散圖。從中可以看出，被測顆粒處于良好的分散條件。選取3 000多個顆粒進行圖像分析，得到樣品#1、#2和#3的粒徑分布特征，如圖7所示。

圖6 顆粒試劑#1的顯微鏡成像結果

圖7 顯微鏡分析獲得的粒徑分布

2.2 測試方法

如圖1所示，檢測區內充滿水，樣品池置于檢測區中心，槽內水溫控制在（20±0.5） ℃。發射換能器產生的超聲波經檢測區內水和樣品池中顆粒后衰減，然后到達接收換能器。特別地，單頻波選取疊加波1～30 MHz的成分波依次操作。采用雙樣品池測定超聲衰減譜，即利用厚度為l1=10 mm和l2=20 mm的樣品池。在測試過程中，記錄透射波通過兩個不同樣品池的波形，并對原始時域信號進行快速傅里葉變換獲得頻譜，幅度分別為A1和A2。水的聲衰減為αw，則顆粒聲衰減系數為：

圖8給出了猝發疊加波、單頻波、脈沖波得到的3種聚苯乙烯懸濁液的衰減譜。其中，單頻波頻率參照疊加波的成分，其衰減譜通過多次測量而得。從圖中可見，同種樣品的3種激勵方式所得衰減譜趨勢基本一致。不過，從頻率點數和光滑度對比，單頻波較其他兩種方式波動大。其原因在于測量過程中不同頻率存在操作時間差，樣品無法完全保證處于同一狀態。因此，單頻波除了實驗操作不便外還容易帶來測量誤差，顯然不適合顆粒粒徑快速準確測量。因此，主要對比猝發疊加波和脈沖波的差異。對#1、#2樣品，猝發疊加波比脈沖波測得的衰減譜范圍寬、頻率點數多，其原因在1.2節已經討論。對于#3樣品，現有的等幅值1～30 MHz疊加波和脈沖方式測得衰減譜，都無法獲得大于7 MHz的衰減信息，整個譜上頻率點數也有限。原因在于，對粒徑相對較大的#3樣品，超聲衰減系數隨頻率增加急劇增大。此情形需要將等幅值1～30 MHz疊加波進行改進。

圖8 3種樣品在不同激勵方式下的衰減譜

3 非等幅值猝發疊加波

考慮到顆粒粒徑較大時，高頻部分聲衰減較強。可進一步對上述等幅值1～30 MHz猝發疊加波改進，發展一種非等幅值猝發疊加波。改進原則是在合適頻率范圍內加密頻率數，然后改變成分波幅值相對大小，尤其增強中心頻率兩側成分波的相對能量，以拓寬頻譜范圍。

根據上述改進原則，給出測量#3號樣品的疊加波改進方案。由于更高頻率的超聲信號衰減劇烈，頻率范圍選定為1～8 MHz。然后加密頻率點，使頻率間隔1 MHz加密為0.5 MHz。加密的頻率分布情況如圖9的上半部分。按照中間弱兩側強的原則，改變中心頻率與兩側頻率的相對能量。該部分也給出了成分波的相對幅值強度。改進前后樣品#3的信號頻譜如圖9的下半部分。

圖9 樣品#3在寬l2（20 mm）樣品池時的信號頻譜

改進前后樣品#3的聲衰減譜如圖10所示。可以看出衰減譜范圍由3～7 MHz拓寬到1～8 MHz，并且原來衰減譜的頻率間隔為1 MHz，加密后頻率間隔為0.5 MHz。最終，頻率數由5顯著增加到15。

圖10 #3號樣品改進前后的衰減譜

4 粒徑反演算法

通常地，顆粒測量中較常用的粒徑反演算法，是采用均方根（RMS）最小化方式來預估顆粒粒徑分布計算的理論衰減譜αs和實驗衰減譜αm誤差：

其中，M為超聲譜中所選定的頻率數目。

考慮到大部分應用場景下的顆粒總是處于多分散狀態，可以采用較典型的ECAH模型（Epstein-Carhart-Allegra-Hawley）[11-12]獲得理論聲衰減。其可以由頻率和顆粒的物性參數來表達，如下式：

式中：φ、kc、ω——顆粒體積濃度、入射壓縮波波數和角頻率；

qj——顆粒半徑在第j個尺寸區間[Rj,Rj+1]的體積分數；

Re——提取復數的實部；

An——散射系數。

粒徑反演算法本質上是將式（3）離散，并在多頻率條件下構造和求解矩陣方程AF=G：

式中：A——系數矩陣（可以分別在不同頻率和不同粒徑區間計算求得）；

F——離散化的顆粒尺寸頻度分布（待求量）；

G——實際測得不同頻率下的超聲衰減系數構成的向量[12]。

然后，反演顆粒粒徑可以視為求解上述AF=G的過程。該過程解決不適定問題是關鍵。因此，可以采用正則化求解算法，并引入正則化因子γ和平滑矩陣H[13]：

本工作中，γ值過大可能會使光譜過于平滑，進而失去對粒徑分布的敏感性。優化正則化因子γ可以通過廣義交叉驗證和L曲線準則來實現。

5 測試結果與分析

圖11～圖13為利用超聲衰減譜反演三種聚苯乙烯樣品的粒徑分布曲線。可以看出，對樣品#1、#2，疊加波和單頻波反演的粒徑分布范圍與顯微鏡分析結果（圖7）趨勢大致吻合，而脈沖波測得的粒徑分布偏大。原因是這兩種樣品，脈沖法測得的聲衰減譜范圍較小所致。

圖11 樣品#1的測量結果

圖12 樣品#2的測量結果

圖13 樣品#3的測量結果

對樣品#3，改進前的疊加波與其他兩種方式測得結果均比圖像法結果偏大，主要是衰減譜數據點太少、范圍窄所致。非等幅值疊加波通過加密頻率點、幅值控制，所得粒徑分布結果圖像法更吻合。

表1統計了上述樣品的體積中位徑以及顯微鏡分析粒徑結果。可以發現，當反演的分布結果與顯微鏡法結果吻合較好時，體積中位徑也更接近顯微鏡法（如樣品#1和#2的等幅值1～30 MHz疊加波和樣品#3的非等幅值1～8 MHz疊加波）。脈沖波獲得的3種樣品體積中位徑都偏大于顯微鏡法。超聲方法與成像分析的最大偏差為13.85%（#1樣品的脈沖波）。對#3號樣品，改進之后的疊加波獲得的結果相比其他方式更接近于顯微鏡法結果，其相對偏差僅為2.31%。

表1 超聲法與顯微鏡法測得樣品體積中位徑

6 結束語

提出了一種用于顆粒測量的超聲波激勵形式——猝發疊加波，其可分為等幅值和非等幅值兩種形式。通過對比，由于猝發疊加波是一種多頻波，獲得的衰減譜光滑性優于單頻波。另外，猝發疊加波在頻率選擇及局部能量可調性方面更靈活，測得顆粒粒徑分布較單頻觸發或脈沖波更精確。

將猝發疊加波的兩種形式與脈沖波、單頻波以及顯微鏡法對比表明，當反演的粒徑結果與顯微鏡分析接近時，相應的衰減譜具有足夠的信息。同時，對于平均粒徑大于60 μm的聚苯乙烯試劑，非等幅值1～8 MHz疊加波的結果與顯微鏡觀測結果最接近，與其相對偏差小于3%。本工作表明，猝發疊加波為顆粒粒徑表征提供了一種行之有效的手段。