次臨界溶液堆生產鉬- 99 初步研究

劉 鋒 夏兆東 潘翠杰*

（中國原子能科學研究院，北京102413）

醫用同位素及其制品應用于國民經濟的各領域中，發揮著重要作用。而全球范圍內，醫用同位素在相當一段時間內仍然供不應求。為緩解當前醫用同位素的供應短缺狀況，確保穩定供應，世界上很多國家都在大力布局本國的同位素產業，促進同位素生產技術的發展。目前我國大部分醫用同位素完全依賴進口，但國際局勢風云變幻，禁售禁運等掣肘事件層出不窮，實現我國醫用同位素的自給自足是徹底解決后顧之憂的關鍵。

由于99mTc 具有核醫學診斷所需的理想核性質（純γ 射線，單一能量141 KeV）和能形成多種價態的適宜的化學性質，致使99mTc 放射性藥物廣泛用于臨床，在心血管、腫瘤等疾病的診斷中發揮重要的作用，并占世界放射性顯像劑總用量的80%以上[1]。它與SPECT 相配合，幾乎能對人體所有重要臟器組織進行顯像，被譽為當代核醫學中最理想的醫用同位素。由于99mTc 半衰期只有6 個小時，所以不能儲存，必須每天生產并高效使用，以滿足臨床需求。99Mo-99mTc 發生器的研發和推廣為99mTc 的廣泛應用做出了積極的貢獻。裂變法生產99Mo 是當前的主流發展方向[2]，例如現有供應鏈中占比最重的鈾靶堆內輻照提取鉬工藝。隨著技術的不斷發展進步，鈾溶液裂變鉬將占據越來越多的比重。

1 鈾溶液同位素生產裝置介紹

1.1 醫用同位素生產堆介紹

醫用同位素生產堆（Medical Isotope Production Reactor，MIPR）最早由美國提出，是用于醫用醫用同位素生產的專用反應堆。MIPR 以235UO2(NO3)2溶液為燃料，功率為50～400 kW。燃料溶液輻照24～48 h 后，235U 裂變產生99Mo、90Kr 等核素，用提取柱將燃料溶液中的99Mo 提取后燃料溶液再循環使用。這種反應堆負溫度系數大，安全性高；燃料溶液循環使用，無需制靶、溶靶，三廢少和成本低；不僅可以生產99Mo，還可提取131I 和89Sr，經濟效益高。但是由于空泡、化工和溫度效應等原因，運行時它們的功率水平會有很大的變化，可能導致控制問題。目前，國際上不少國家（如中國、美國、俄羅斯、墨西哥等）都在積極開發MIPR 技術和利用MIPR 生產醫用醫用同位素的技術，國際原子能機構也推薦采用MIPR 生產。

1.2 加速器驅動的次臨界鈾溶液同位素生產裝置

加速器通常是非常安全的，可以作為穩定的同位素生產平臺，但產額和比活度低。溶液堆產額高、比活度高，且從溶液中的提取工藝較固體靶的提取工藝更加簡單化。但是由于溶液堆的空泡、化工和溫度效應等原因，運行時的功率水平會有很大的變化，甚至可能導致控制問題。加速器驅動的次臨界鈾溶液同位素生產裝置結合了兩種方法的優點，并將兩種方法的缺點最小化。因為其無法達到臨界狀態，系統具有固有安全性。堆芯功率水平由堆芯次臨界度和外中子源強度共同決定。雖然其功率水平相對MIPR 較低，但因其固有安全性好，設計中不需考慮復雜冗余的安全保護系統，堆本體建設成本更低，運行管理更加靈活，便于多個模塊化生產裝置的同時建造與運行，提高產能。美國SHINE 醫療技術公司正在積極推動加速器驅動的次臨界鈾溶液同位素生產裝置的研發與建設[3]。圖1 為SHINE 的堆芯結構初步設計原理圖。設備頂部的離子源通電產生氘離子束，聚焦后加速轟擊氚氣靶，產生中子。中子進入低濃鈾靶溶液容器內，使235U 裂變，產生更多的中子和裂變產物，其中包括99Mo。經過幾天的輻照，溶液從靶溶液容器中移出，而99Mo 被分離、純化、測試和包裝后，運往99mTc 發生器制造商。每個設備99Mo 產量約為500 六日居里/星期。美國先進醫用同位素公司（Advanced Medical Isotope Corporation，AMIC）也開展了相關次臨界鈾溶液99Mo 生產技術研究[4]。該技術中加速器采用電子加速器，由電子加速器產生高能電子束，打到致密的金屬鎢或鉭靶上，電子與金屬鎢或鉭靶相互作用產生光子。光子照射到一個不銹鋼容器中，容器盛載著大量的D2O 和低濃鈾鹽，光子與氘反應，從氘中打出中子并在D2O 中慢化。慢化的中子引起低濃鈾靶材料裂變。系統工作流程如圖2 所示。優化后的系統實現了至少3000 六日居里/星期的99Mo 產能。

2 氘氚中子發生器驅動的次臨界溶液生產堆模擬計算

為了進一步研究加速器驅動的次臨界鈾溶液裝置的同位素生產技術，下面將利用蒙特卡羅卡程序MCNP 開展氘氚中子發生器驅動的次臨界鈾溶液裝置初步分析研究。氘氚中子發生器產生14MeV 中子，束流強度選擇6×1012n/s。堆芯核材料選擇硝酸鈾酰溶液，富集度為19.75wt%。堆芯系統次臨界度選擇keff=0.98 或keff=0.99。計算中選擇不同濃度鈾溶液，如表1 所示。

表1 鈾溶液物理參數

堆芯結構模型采用圓柱形設計方案，留有加速器中心孔道，直徑10cm，氚靶位于堆芯中部。堆芯外圍為30cm 厚水反射層。次臨界裝置計算模型結構剖面圖如圖3 所示。不同濃度下，利用MCNP，在KCODE 模式下分別計算keff=0.98 和keff=0.99 時的堆芯尺寸和鈾質量，計算結果如表2 所示。

圖3 模擬計算裝置簡圖

表2 堆芯尺寸和鈾質量

表3 堆芯連續運行7 天時99Mo 產額計算結果

3 99Mo 產額計算

在MCNP 的通用源SDEF 模式下利用FM 卡，計算束流強度為6×1012n/s 的外中子源，堆芯的總裂變率和熱功率，然后通過燃耗程序SCALE6 中的OrigenArp 計算99Mo 的產額及活度。表3 為不同運行參數情況下99Mo 產額計算和5U 消耗量計算。從計算結果可以看出，外源強度不變情況下：keff相同時，溶液濃度越低，溶液體積越大，外源中子泄漏概率越小，即中子的有效利用率越高，所以裂變99Mo 活度越大；溶液濃度相同時，keff越大，堆芯倍增系數“1/（1-keff）”越大，所以裂變99Mo 活度越大。所以，在進行次臨界鈾溶液堆設計時，不僅要考慮外源中子的充分利用，還要考慮安全裕度內堆芯的keff要盡可能大。

4 結論

99Mo 的生產通常是在研究堆中通過輻照金屬鈾靶件進行的，其中由反應堆產生的中子只有一小部分擊中靶。而在反應堆中的大多數燃料裂變都不能用來生產同位素，而是成為核廢料。使用低濃鈾溶液裂變提取同位素，99Mo 可以從溶液直接提取，而不會因靶溶解造成浪費。一旦99Mo 被分離出去，靶溶液可以被重新應用，使得產生每單位醫用同位素的核廢料小于常規反應堆的數百倍。

利用加速器驅動的次臨界鈾溶液系統生產99Mo，相較于傳統生產堆或MIPR 來說，優點是不存在臨界風險，控制系統相對簡單，可行性高。盡管次臨界系統相對臨界系統產額較低，但建造時可靈活的同時布局多座生產裝置，以增加產量，因此該技術可以作為國內未來同位素生產工業中的技術路線之一。