改性氮化碳的制備及其可見光降解羅丹明B性能研究

凌 芳

（南華大學 化學化工學院，湖南 衡陽 421000）

1 光催化技術簡介

近年來，光催化作為一種低成本、環保、可持續的技術顯示出巨大的潛力，成為研究的熱點，但是，目前對其實際應用的最大限制是光催化的能量轉換效率低，開發高效的光催化材料成為解決此類問題的關鍵[1-2]。在眾多半導體光催化劑中，石墨相氮化碳（g-C3N4）作為一種新型無金屬半導體，因其具有合適的帶隙、低毒性、熱穩定性以及化學穩定性強等優點而備受關注[3-4]，但是仍然存在一些不足，例如粒徑較大，活性位點較少[5]。本研究利用煅燒研磨后的氮化碳粉末，制備了具有高比表面積的改性氮化碳，并且考察了其光催化降解羅丹明B的活性。

2 實驗

2.1 催化劑的制備

三聚氰胺采購于國藥集團，純度均為分析純。先稱取15 g三聚氰胺于坩堝內，加蓋置于馬弗爐內，以5 ℃/min的速度升溫至550 ℃，恒溫煅燒3 h，自然冷卻至室溫，將其研磨成粉末，將其產物標記為CN。重復上述操作，將研磨的粉末置于坩堝內，不加蓋置于馬弗爐內，以5 ℃/min的速度升溫至500 ℃，恒溫煅燒2 h，將其產物標記為UCN。

2.2 光催化劑的表征

使用X’Pert3Powder X射線衍射儀（CuKα源，λ=0.154 06 nm），以10°/min的掃描速率測量了所制備催化劑的晶相。使用美國Micrometrics Tristar-3020型物理吸附儀，在液氮溫度下進行N2物理吸附，測定樣品的比表面積及孔徑大小。

2.3 光催化劑對水樣中羅丹明B的去除

分別取0.02 g CN、UCN置于50 mL（10 mg/L）羅丹明B溶液中，達到吸附平衡后，置于多通道光催化反應系統內，開啟光源，每隔10 min取出反應液，通過0.45 μm過濾膜后，利用紫外分光光度計測其水樣中羅丹明B的濃度。

3 結果與討論

3.1 樣品的XRD分析

所制備樣品的XRD圖譜如圖1所示，兩者在13.1°和27.7°處均觀察到兩個特征衍射峰，分別對應于石墨相氮化碳的（100）和（002）晶面[6-7]。相比于純石墨相氮化碳，改性后的氮化碳的特征峰強度均有所下降，說明煅燒研磨后的氮化碳粉末使得氮化碳碎片化，結晶度下降，導致峰強度降低。由XRD結果可以得知，UCN的結構產生變化，樣品成功實現改性。

圖1 CN、UCN的XRD光譜

3.2 UCN的比表面積分析

圖2為UCN的氮氣吸附-脫附曲線。由圖2可知，UCN樣品吸附-脫附曲線屬于IV型曲線，在P/P0＜0.8范圍內，吸附曲線與脫附曲線出現一種接近重合的現象。這種現象表明，樣品存在較多空隙。經分析測定，UCN樣品的比表面積為192 m2/g，相比于文獻所報道的三聚氰胺熱聚合所制備的氮化碳，改性后氮化碳的比表面積得到大大增加。結果表明，通過煅燒研磨后的氮化碳粉末制備的改性氮化碳可以產生更多的活性位點，能有效提高樣品的光催化效率。

圖2 UCN氮氣吸附-脫附曲線

3.3 光催化性能測試

圖3為樣品的RhB降解結果，圖4為降解速率的擬合圖。擬合結果表明，該反應遵循準一級反應動力學，在90 min的可見光照射下，通過數據擬合，得到CN光催化降解羅丹明B的反應速率常數為0.001 0 min-1，而UCN光催化降解羅丹明B的反應速率常數提高到0.024 6 min-1。由以上數據可知，改性后的UCN具有更高的催化活性。

圖3 樣品的RhB降解結果

圖4 降解速率的擬合

4 結語

利用煅燒研磨后的氮化碳粉末成功實現了氮化碳的改性，XRD、BET等系列表征表明，改性后氮化碳的比表面積大大增加；光催化降解結果說明，改性后的氮化碳降解羅丹明B的活性大大提高。