國家尺度種植業面源污染負荷估算方法研究

邱捷，佘冬立，夏永秋

（1.河海大學農業科學與工程學院，江蘇 南京 210098；2. 江蘇常熟農田生態系統國家野外觀測研究站，中國科學院南京土壤研究所，江蘇 南京 210008）

農業生產活動中產生的溶解態或固態污染物，在降雨徑流的沖刷和淋溶作用下進入受納水體，形成農業面源污染[1]。20世紀70年代以來，中國水環境質量急劇惡化，面源污染日趨成為水體富營養化的主要原因。有關研究表明，農業源氮磷污染對太湖的貢獻率分別達到77%和33.4%[2]，對巢湖貢獻率分別為53%和42%[3]。然而，面源污染因其形成過程受區域地形、氣候、土地利用和植被覆蓋等多種因素影響，具有隨機性、分布范圍廣和產生機理復雜等特點[4]，這些特點使得面源污染在監測、模擬與控制方面面臨巨大的困難。

空間尺度上，面源污染估算可用分為田塊尺度、流域尺度和區域尺度。田間尺度種植業面源污染負荷估算研究大多是以典型田塊為基礎，開展典型田塊的徑流動態特征觀測，基于管理措施如施肥、灌溉等田塊理化性質與作物生長、降雨強度等進行估算[5]。流域尺度上種植業面源污染負荷估算是基于代表性流域為研究對象，開展流域尺度的河流斷面與流域出口水質水量觀測，基于流域土地利用、景觀格局、土壤、管理和氣象等因子空間變異進行估算[6]。區域尺度上種植業面源污染負荷估算是通過調查區域典型水體水質時空變異，將區域劃分成網格、行政單元和流域，基于種植制度、氣候條件和人類活動等因子空間變異進行估算[7]。因此，區域尺度是掌握整個地區或國家種植業源污染負荷概況、檢驗種植業面源污染防治措施成效、預測面源污染發展趨勢的重要尺度[8]。

目前，面源污染的量化研究大多基于田塊尺度和流域尺度，由于面源污染負荷有很強的時空變異性，將小尺度估算結果放大到區域污染負荷估算有很大的不確定性[9]。隨著面源污染損失規律研究不斷深入，越來越多全國尺度上的估算方法出現。從早期經典輸出系數法到考慮土地利用變化、水文等因素的改進系數法，從經驗統計模型到復雜機理模型。本文簡要綜述了國家尺度種植業面源污染負荷的估算方法，結合研究結果分析了我國種植業面源污染防治中存在的若干問題，提出了面源污染發展的優先研究領域和重要方向，可為種植業面源污染控制和管理的定量化研究提供參考。

1 估算方法

1.1 輸出系數法

輸出系數法是指利用一個單一的系數或系數集來表征區域種植業面源污染負荷強度。20世紀70年代初期，美國和加拿大在研究土地利用—營養負荷—湖泊富營養化關系的過程中，首次提出并應用輸出系數法，這種方法為人們估算面源污染提供了一種新的途徑[10-11]。但早期的輸出系數法土地利用分類簡單，精度不高，只能用于估算土地利用類型較為單一區域內的面源污染。針對這一不足，Johnes[12]對不同作物類型提出不同的輸出系數，并利用它對英國Windrush流域的氮磷損失量進行估算。這種改進方法豐富了輸出系數模型的內容，提高了模型對土地利用狀況變化的靈敏度，因此被廣泛應用于面源污染負荷研究。在我國，朱兆良[13]開展了長期定位試驗，借鑒Johnes經典輸出系數法，建立了我國1979年和1998年農業生態系統氮素損失的輸出系數，其中氮素淋失系數約為化肥氮投入量的2%，徑流系數約為化肥氮投入量的5%。

1.2 改進系數法

傳統的輸出系數法假定農田輸出系數固定不變，這種假設導致估算結果和現實狀況差異很大[14]。為提高估算精度，胡玉婷[15]在輸出系數模型中將農田區分為水田和旱地，對兩種典型土地利用方式的徑流和淋洗損失采用不同的輸出系數，其中水田氮素淋失率和徑流率分別為投入化肥氮的3.39%和5.15%，旱地氮素淋失率和徑流率為投入化肥氮的9.97%和5.15%。第一、二次全國污染源普查[16-17]進一步將37種土地利用方式的徑流和淋失區分開，在全國不同地區選取代表性地形地貌，設置數百個地表徑流和地下淋溶監測試驗點，從而得出不同土地利用類型的徑流和淋失系數。上述輸出系數模型都不考慮面源污染負荷的滯后性，為此，Worrall和Burt[18]提出考慮土地利用變化對污染物輸出系數影響的氮流失動態模型，減小了預測誤差。面源污染除隨水遷移之外，還隨泥沙進行遷移，尤其是易被泥沙吸附的磷素[19]。由于泥沙輸移率在遷移過程中逐漸減小，泥沙顆粒中吸附態磷在泥沙輸移過程時無法全部進入受納水體。為此，Soranno等[20]提出考慮磷遷移損失的改進輸出系數法來預測和評價面源磷負荷。

1.3 多元回歸法

盡管輸出系數法經過不斷的擴充和發展，但只是在土地利用方式上的細化，而農田氮磷流失過程十分復雜，只考慮施肥量單一影響因子，忽略氣象條件、地形地貌、土壤性質和作物管理等眾多因素，在估算上具有很大不確定性。基于此，楊旺鑫[21]通過收集不同區域關于農田氮磷損失的文獻，提出氮磷流失量與土壤全氮/磷含量、粘粒含量、氮磷施用量和降雨量之間的多元回歸模型。夏永秋等[22]收集了我國大量農田氮素徑流和淋洗損失數據，應用逐步回歸分析方法，提取影響種植業面源氮負荷量的氣候、地理、作物管理和土壤等因子，構建基于氮肥用量、降雨量和土壤粘粒含量的多元回歸模型。結果表明，與僅考慮化肥施用量的輸出系數模型相比，增加降雨量因子或土壤粘粒含量因子后的多元回歸模型可大大提高國家尺度種植業面源污染負荷估算的準確性。

1.4 貝葉斯遞歸回歸樹模型

由于區域尺度上面源污染負荷變異大，影響因素眾多，通過一個或幾個系數的模型很難解釋面源污染負荷的空間變異。貝葉斯遞歸樹的思想是，將大問題分解為小問題來求解，然后再將小問題分解為小小問題。這樣一層一層地分解，直到大變異被分解得足夠小，在每一個小的變異范圍內，都可以通過簡單的因子進行充分解釋，不用繼續遞歸分解為止[23]。基于這種思路，周豐和周懷成[24]提出“多輸入—單輸出”的國家尺度種植業面源污染負荷貝葉斯遞歸回歸樹模型（Bayesian Recursive Regression Tree, BRRT）（式1），用來彌補輸出系數模型和多元回歸模型的不足。

式中：p(T|X,Y)為面源負荷的響應決策樹，X為影響因素，Y為面源負荷，θ為模型參數，p(T)和p(θ|T)分別為決策樹和參數的先驗分布，p(Y|X,θ,T)為似然函數。

BRRT原理是通過隨機搜索和局部貪婪搜索，以似然函數值最大為目標，建立因變量和自變量之間的時間或空間線性分段函數。Hou等[25]和高碩碩等[26]基于大量站點農田氮素負荷與影響因素，利用BRRT分別擬合氮素徑流和淋溶損失的分段函數模型（PKU-NLEACH和PKU-NRUNOFF）。

1.5 過程模型模擬法

上述全局或者分段回歸模型，都是建立面源污染負荷與主要影響因素之間的經驗關系，僅代表區域內面源污染負荷的平均水平，缺乏對污染物負荷的機理表達[27]。為克服這一方法的局限性，Fu等[28]在大量田間觀測和調研數據的基礎上，將土壤—水界面的氮磷動態過程納入面源污染負荷過程模型（Rice Paddy Runoff Module, RPR）中，并得到全國主要水稻產區11個地點127場降水徑流事件田間觀測的驗證。RPR模型主要包括水分動態平衡、氮磷傳輸過程和灌溉施肥管理三個部分，采用水文循環、生物地球化學過程和作物物候學的耦合方程進行建模，用于模擬網格單元或農田尺度上的氮磷日徑流通量，最后根據模型參數如氣候、土壤、土地覆蓋、移栽和收獲日期、肥料施用率以及施肥和灌溉方案等數據在全國尺度上的分布，模擬了我國中稻、早稻和晚稻不同種植制度的稻田氮磷徑流流失時空格局和減排潛力。

2 估算結果與分析

基于上述方法，眾多研究者在全國尺度上對我國種植業面源污染負荷估算進行了研究（表1）。結果表明，我國總氮徑流損失估算結果在0.30～2.40 Tg之間，總氮淋洗損失為0.36～2.03 Tg，總磷徑流損失為3.5～6.37 Mg，由于總磷易被土壤吸附，總磷淋洗損失一般很低，很少有關于全國尺度總磷淋洗損失的估算。面源污染排放過程較為復雜，受地形、地貌、氣候和水文等因素影響，同時，估算方法、數據來源和影響因素選擇等的不盡相同，導致核算結果之間存在較大差異。

2.1 全國尺度種植業氮素徑流損失比較

對于全國尺度種植業氮素徑流損失，朱兆良[13]通過輸出系數模型，估算出全國種植業氮素徑流負荷為1.2 Tg。胡玉婷[15]基于改進的輸出系數法對全國224組農田氮素損失數據進行統計分析，得到氮素徑流損失量為1.31 Tg。Wang等[29]根據地表水系統各個流域農田輸入的空間分布，采用改進輸出系數法計算農田徑流，得到2017年全國總氮徑流輸出量為2.4 Tg。Cui等[30]對462篇已發表文獻和3 374個觀測值組成的數據集進行分析，建立氮素損失與施氮量之間的指數模型，估算全國稻田氮素徑流損失量為0.17 Tg。Sun等[31]通過分析全國232個監測點的測量數據，獲取2004年至2017年我國氮肥的流失系數和流失量，研究發現，地表徑流氮肥排放量從0.33 Tg降低至0.30 Tg。夏永秋等[22]應用逐步回歸方法對全國187組文獻數據進行多元回歸分析，模擬得到2011年全國種植業氮素徑流損失量為0.96 Tg。楊旺鑫[21]采用多元回歸模型對2011年我國各省水田和旱地化肥使用的氮素損失進行研究，模擬全國水田旱地總氮徑流總損失合計2.37 Tg。Hou等[25]基于BRRT算法校驗后的經驗模型對環境因素作用于氮素徑流損失進行模擬，估算2008年中國農田總氮徑流量為1.09 Tg。Fu等[28]建立我國稻田施肥、灌排和耕作制度數據集，通過開發的RPR模型估算全國稻作系統中氮素徑流流失量為0.27 Tg。

表1 國家尺度種植業面源污染負荷估算方法及結果對比Table 1 Estimation methods and results comparison of national non-point source pollution loading from planting system

2.2 全國尺度種植業氮素淋洗損失比較

對于全國尺度種植業氮素淋洗損失，朱兆良[13]基于輸出系數法，估算出全國種植業面源氮素淋洗負荷為0.5 Tg。胡玉婷[15]區分稻田和旱地的損失系數，得到全國氮素淋溶損失總量為2.03 Tg。Sun等[31]通過改進輸出系數模型對全國氮素淋洗損失進行估算，結果表明，淋溶損失的氮肥排放量從2004年的0.38 Tg降低至2017年的0.36 Tg。夏永秋等[22]構建氮素損失及其影響因素的多元回歸模型，計算得到2011年全國種植業氮素淋洗損失量為1.01 Tg。楊旺鑫[21]利用農田實驗數據對我國2011年種植業源氮素損失進行多元回歸分析，估算我國種植業總氮淋洗損失為1.80 Tg。高碩碩和周豐[26]通過BRRT模型檢驗并量化了我國農田氮素淋溶損失與施肥量的關系，計算出2008年我國農田上因施肥量引起的總氮淋溶量為0.88 Tg。第一次全國污染源普查[16]對2007年我國內地31個省市自治區種植業氮素流失潛力進行估算，得到全國農田氮素損失量為0.71 Tg。第二次全國污染源普查[17]得到2017年我國種植業氮素總損失量為0.72 Tg。

2.3 全國尺度種植業磷素徑流損失比較

對于全國尺度種植業磷素徑流損失，Sun等[32]通過改進輸出系數法對全國尺度種植業磷素徑流損失進行估算，2004年、2008年和2013年我國種植業磷素損失量分別為3.5 Mg、3.8 Mg和4.6 Mg。楊旺鑫[21]基于多元回歸法估算2011年我國水田和旱地磷素徑流總損失合計6.37 Mg。Fu等[28]采用過程模型模擬法對中國稻田總磷徑流損失的空間格局和緩解潛力進行模擬研究，估算全國稻作系統中總磷徑流流失量為1.70 Mg。第一次全國污染源普查[16]估算2007年我國種植業總磷損失量為37 Mg，第二次全國污染源普查[17]得到2017年我國種植業總磷損失量為76 Mg。

3 估算方法中存在的問題

3.1 缺乏沿程消納過程模擬

種植業面源污染的成污過程是農田中的氮磷營養元素以徑流、淋洗等形式到達地表、溪流、溝渠、池塘、下水道和地下水等，經輸移到達河流、水庫、湖泊和海洋，成為污染[33]。一般來說，田塊產生的面源污染物無法全部到達流域出口，污染物在向下游輸移過程中由于土壤植被的截留、泥沙沉淀、地下滲漏和微生物分解等過程逐步消納[34-36]。現有國家尺度面源污染負荷模型，由于數據源大多基于田塊流失量的監測，對污染物伴隨徑流產生與匯集時向流域出口遷移過程中的損失考慮不足，未能綜合流域地形地貌、水文氣候、植被覆蓋和土地利用等因素的影響，因此計算出的結果嚴格上僅為流域面源污染物發生量, 并非流域出口的實際污染負荷。Khadam和Kaluarachchi[37]提出考慮水文因素和流域損失的改進輸出系數模型，并將此模型應用于美國華盛頓州，發現該模型模擬準確性明顯提高。因此在核算我國種植業面源污染總氮和總磷負荷量的研究中，應對區域污染物在輸移過程中的損失加以考慮，進一步提高核算結果準確度。

3.2 未區分背景排放和肥料排放

農田土壤氮磷流失是一個復雜的過程，施用化肥會顯著增加氮磷流失量[38]。在不施肥情況下土壤本身也會因有機態氮磷礦化作用釋放出未被作物吸收的無機態氮磷污染物，以徑流或淋洗形式流失，稱為背景排放[39-40]。許多學者在計算全國面源污染負荷時通常不區分背景排放和肥料排放，從而未能客觀評價施肥對面源污染的貢獻。倪玉雪[41]對旱地農田氮素徑流和淋洗損失的研究表明，把握背景排放的影響因素規律對準確評估施入氮在農田徑流和淋洗損失中的貢獻有重要作用。土壤背景排放影響因素眾多，其排放變異大。研究發現，土壤理化性狀對土壤背景排放有較顯著影響，作物生育期土壤水分、溫度和養分礦化等情況的不同，導致土壤背景排放產生差異，其變化范圍為11.4～12.9 Mg，進而使得背景排放對全國農田氮素排放總量的貢獻率在20%～53%內變化[42-44]。此外，在氣候、地理和土壤等多種因素影響下，部分肥料在固定—礦化等氮循環過程下轉變為土壤氮庫，以背景排放的形式流失。因而區分出土壤背景排放，把握背景排放和肥料排放的轉化規律，為獲得更為準確的土壤養分背景排放因子和化肥源排放因子提供依據，對開展全國尺度種植業面源污染負荷估算研究具有重要的意義。

3.3 未考慮南方一年多熟制

由于農業氣候帶的多樣性，我國種植制度種類繁多，從一年一熟、兩年三熟、一年兩熟、兩年五熟到一年三熟不等[45-47]。當前，全國尺度種植業面源污染估算大多基于田塊尺度下一年一熟進行估算，對于南方一年多熟考慮較少，導致估算結果偏低。實際上，相比作物一季氮磷流失量，一年多熟種植制度下化肥投入量成倍數增加，污染物流失量也應成倍增加，因此用作物單季排放量不能準確描述污染全年排放規律。Xing[48]通過對已發表文獻中數據進行整理分析，探討旱地和水田氮素排放規律。結果表明旱地一年一熟、一年兩熟和一年三熟排放量表現出明顯差異，水田單季稻、雙季稻和稻麥輪作排放量同樣存在較大差別。Liu等[49]通過對我國亞熱帶丘陵區雙季稻作系統徑流過程進行1.5年連續高頻監測，研究發現早稻季水田氮磷濃度較高，氮磷徑流損失大于晚稻生長季。朱兆良[50]研究也同樣發現，氮素淋洗過程是一種累進過程，在當季未被淋失的養分可在后續作物季釋放出來。因此，在估算全國尺度種植業面源污染負荷時，應充分考慮種植制度的影響。

3.4 缺乏氮磷流失過程建模

由于強烈的時空變異特征，現有國家尺度面源污染負荷模型大都基于容易獲取的氣候、地理、作物管理和土壤等因子建立模型，缺乏對污染物流失過程的機理描述，使得模型預測性能較弱，只能對納入模型的因子做簡單的預測。此外，基于歷史數據建立的統計模型僅限于參數分布在其建模時的參數范圍內應用，一旦參數超過這個范圍，模型將無法適用[51]。過程機理模型從土壤活性氮磷損失的過程和機理出發，闡述氣候、地理、作物管理和土壤等因子的時空變異對面源氮磷損失的影響，得到用數學公式表達的物理、化學和生物過程[52]，能夠科學地描述農田污染排放的時空差異性，并通過設置不同環境條件預測不同情景下區域污染損失情況[53]。然而過程機理模型所需參數較多，且要求詳細明確，大量輸入資料獲取困難，參數選擇和模擬精度上存在一定的問題，同時測試和相關費用較大，且必須通過長期和多點實測數據校驗[54]，因而在我國區域尺度上應用存在一定的局限性。因此，如何根據研究區域特征模擬非點源產排污機理，建立方法簡便但估算準確性較高且適合我國面源污染特點的預測模型是今后研究的重點。

4 結語

面源污染是導致水體和農田生態系統遭受破壞的重要因素。經過多年探索，種植業面源污染負荷研究已從定性化分析轉向定量化核算，研究尺度由田塊尺度和流域尺度擴展到國家尺度。縱觀目前國家尺度面源污染負荷估算方法，已經形成輸出系數法、改進輸出系數法、多元回歸法、貝葉斯遞歸回歸樹模型、過程模型模擬法等模型方法。各方法之間研究結果差異較大，具有很大的不確定性。

我國國家尺度種植業面源污染流失量估算方法總體上存在以下主要問題，源頭排放未區分背景排放和肥料排放，也未考慮熟制，過程削減未充分考慮沿程消納。針對上述問題，國家尺度種植業面源污染負荷模型應進一步明細各土地利用輸出系數、區分背景排放和肥料排放、考慮我國熟制的區域差異、考慮田塊到流域出口的沿程削減。為了同時兼顧模型的實用性和機理性，還應加強國家尺度面源污染半經驗半機理模型研發，推進我國種植業面源污染負荷本土化模型開發和應用研究，為區域種植業面源污染控制提供科學依據。