板狀Bi樣品泄漏中子和γ譜實驗測量與模擬計算

趙 齊，聶陽波，丁琰琰，吳海成，張環宇，任 杰，阮錫超

(中國原子能科學研究院 核數據重點實驗室，北京 102413)

209Bi不僅是加速器驅動的潔凈核能源系統ADS[1-3]中重要的靶材料之一，也是鉛鉍快堆系統[4]中的冷卻材料之一。鉛鉍合金不但具有沸點高(1 670 ℃)、熔點低(125 ℃)和化學性質穩定等特點，且具有γ射線屏蔽好、中子散射截面大等核特性。這些特點使得鉛鉍堆在安全性、經濟性和可行性等方面具有顯著優勢。鉛鉍堆是除壓水堆外唯一在核潛艇上成功應用的堆型，且性能卓越[5]。第4代核能系統國際論壇(GIF)將鉛鉍快堆列為6種優選堆型之一，與壓水堆相比，鉛鉍快堆中子能譜較硬，對于體積份額較大的209Bi核素，它的評價數據準確度將對裝置的設計結果產生較大影響。

宏觀實驗是檢驗評價核數據可靠性的重要手段，測量中子與大體積樣品(厚度一般為幾個自由程)作用后的泄漏中子譜和泄漏γ譜已成為國際上檢驗評價數據可靠性的主要方法之一。209Bi核素在傳統核裝置中應用很少，尚未如主要錒系核素和常見結構材料(如Fe、Si等)同樣受關注，因此，國際上針對Bi核素的宏觀檢驗實驗非常少，僅俄羅斯物理與動力工程學院(IPPE)在20世紀90年代開展過相關實驗[6-8]。1992年，Simakov教授采用飛行時間法測量D-T中子源和鉍球樣品作用后的泄漏中子譜[7]。隨后在1997年對實驗裝置進行改進后，又采用D-T中子源重新進行了測量，同時還采用252Cf自發裂變中子源進行了補充測量[8]。由于IPPE采用了球狀樣品開展實驗，該類實驗泄漏中子譜基本趨于各向同性，并不能很好反映評價數據中雙微分截面數據存在的問題。而隨著ADS和鉛鉍快堆系統的裝置設計提出，209Bi的評價數據開始逐步受關注。本文開展新的宏觀實驗，通過測量不同角度的定向中子能譜和γ能譜對現有評價數據庫中209Bi核素評價數據的質量進行檢驗，以滿足這些新型核裝置設計對核數據提出的需求。

1 實驗布局

實驗在中國原子能科學研究院核數據重點實驗室的高壓倍加器上開展，具體實驗布局如圖1所示。中子源采用氘氘(D-D)脈沖中子源，通過飛行時間法測量了不同厚度Bi樣品61°和119°方向的泄漏中子飛行時間譜和泄漏γ能譜。探測器分別采用BC501A液體閃爍體探測器[9]和CLYC(Cs2LiYCl6:Ce)探測器[10-11]。其中，BC501A探測器尺寸為φ5.08 cm×2.54 cm，放置在加速器大廳墻外的測量大廳里，利用2 m厚的墻作為屏蔽體，探測器距樣品約8.1 m，主要用于測量0.8～3.2 MeV能區的泄漏中子飛行時間譜；CLYC探測器尺寸為φ3.81 cm×3.81 cm，放置在加速器大廳內的含硼聚乙烯屏蔽體內，探測器距樣品約3.55 m，用于測量0.2～0.8 MeV的泄漏中子飛行時間譜和泄漏γ能譜。將BC501A探測器中心、樣品中心以及CLYC探測器中心均放置在墻體準直器的準直線D上，且BC501A和CLYC探測器位于樣品的相反方向，如圖1所示，這樣當樣品放在位置A時，BC501A探測器測量61°泄漏中子飛行時間譜，CLYC探測器可同時測量119°泄漏中子飛行時間譜和泄漏γ能譜；而當樣品放在位置B時，BC501A探測器測量119°泄漏中子飛行時間譜，CLYC探測器可同時測量61°泄漏中子飛行時間譜和泄漏γ能譜。

1.1 中子源

中子通過D(d，n)3He反應產生，入射氘束能量為360 keV，束流流強約30 μA，脈沖頻率為1.5 MHz，脈沖寬度約2 ns。中子源中心與準直線D的距離約17.5 cm。中子產額約4.5×107s-1，采用伴隨粒子法，利用135°方向金硅面壘探測器，通過測量D(d，p)T競爭反應產生的質子獲得中子產額。D-D中子源的能譜和角分布通過TARGET程序[12]計算獲得，如圖2所示，并利用BC501A探測器結合飛行時間法對角分布數據進行了實驗驗證，結果比較如圖3所示，模擬計算結果和實驗測量結果符合很好。

圖1 Bi樣品宏觀實驗布局Fig.1 Arrangement of benchmark experiment for bismuth sample

圖2 TARGET計算的中子能譜和角分布Fig.2 Neutron spectrum and angular distribution calculated by TARGET

1.2 樣品

采用表面積為30 cm×30 cm平板狀樣品，厚度分別為5、10和15 cm，對于能量約為3.1 MeV的入射中子，相當于1.12、2.24和3.36個平均自由程。樣品中209Bi純度為99.9%。樣品中心與中子源中心之間的連線與D束流方向為29°。

圖3 TARGET計算D-D中子角分布 和實驗結果比較Fig.3 Comparison of angular distribution of D-D neutrons by TARGET and experimental result

1.3 探測器及數據獲取系統

BC501A和CLYC探測器均具有很好的n-γ分辨能力和快時間響應，適用于通過飛行時間法來測量中子能譜。傳統的BC501A探測器受n-γ甄別能力的限制，只能用來測量0.8 MeV以上能區的中子。先利用標準γ源137Cs源(662 keV)和22Na源(511 keV和1 274 keV)對探測器進行能量刻度以確定探測器的閾值；然后根據選定的閾值，選擇對應的探測器效率曲線。該效率曲線通過3種方法獲得：1) 利用雙閃爍體法刻度了探測器的相對效率曲線；2) 采用D-D中子源刻度2.9 MeV能量點的絕對效率；3) 利用NEFF程序[13]計算該閾值下的探測效率。具體過程在文獻[10]中有詳細描述。BC501A探測器閾值選定在137Cs康普頓示邊緣位置的0.3倍(0.3Cs等效電子能量為143 keV，對應的中子能量約為0.8 MeV)，圖4示出了BC501A探測器的脈沖形狀甄別譜(PSD2)與脈沖高度譜(PH2)的二維關聯圖，從圖4可看出，在該閾值下，中子事件和γ事件能很好鑒別。探測器效率曲線計算結果和實驗刻度結果如圖5所示。

圖4 BC501A探測器的n-γ甄別能力Fig.4 n-γ discrimination of BC501A detector

圖5 BC501A與CLYC探測器效率曲線Fig.5 Efficiency curves of BC501A and CLYC detectors

CLYC探測器由于含有大量的6Li元素，因此，對低能中子探測非常靈敏，且由于中子和γ在探測器里產生的脈沖形狀差異明顯，如圖6a所示，對中子脈沖和γ脈沖不同時間段進行電荷積分，得到QDC1(50～250 ns)和QDC2(450～650 ns)，對兩者進行二維譜關聯，得到圖6b的甄別結果(QDC為電荷數字轉換)，可看出，該探測器具有很好的n-γ甄別能力，即使熱中子和γ也能清晰分開。探測器的中子效率曲線利用MCNP-4C程序[14]，通過CLYC分子式以及密度(3.31 g/cm3)計算獲得(圖5)。為獲得CLYC探測器的能量分辨參數，分別測量獲得了137Cs、22Na、60Co、152Eu以及232Th等γ源的脈沖高度譜，不同能量點的分辨率列于表1。根據能量分辨率公式(式(1))可推得ΔE與E之間的關系為式(2)，利用表1中獲得的能量分辨率進行擬合，測量結果和擬合結果如圖7所示。擬合得到能量分辨參數A、B、C分別為4.243%、4.796%、2.646%。

(1)

ΔE2=A2E2+B2E+C2

(2)

實驗采用CAMAC總線的多參數獲取系統，將BC501A、CLYC探測器以及束流拾取信號統一輸入到KMAX系統，分別獲得BC501A和CLYC探測器脈沖高度譜(PH譜)、脈沖形狀甄別譜(PSD譜)以及飛行時間譜(TOF譜)。使用KMAX軟件進行離線分析，甄別并挑選出中子事件和γ事件，分別獲得BC501A探測器的TOF譜、CLYC探測器的TOF譜和γ射線PH譜，其中，γ射線PH譜首先通過二維譜挑選出γ事件(圖4)，并在飛行時間譜中挑選出γ峰，得到的PH譜能消除大部分本底γ射線，如圖8a所示。最后，對各譜進行源中子歸一(通過伴隨粒子計數獲得中子產額)以及本底扣除(通過無樣測量譜獲得本底譜)等處理，如圖8b所示。

圖6 CLYC探測器的n-γ甄別能力Fig.6 n-γ discrimination of CLYC detector

表1 不同γ能量的能量分辨率Table 1 Energy resolution of different γ energy

圖7 各種γ源的脈沖高度測量結果及能量分辨參數擬合結果Fig.7 Pulse height measurements from various γ sources and fitting result of energy resolution parameters

圖8 CLYC獲得有樣和無樣的γ射線脈沖高度譜Fig.8 Pulse height of γ ray obtained from CLYC detector with and without sample

2 蒙特卡羅模擬

采用MCNP-4C程序對出射中子飛行時間譜和γ脈沖高度譜進行模擬計算，模擬過程中對源中子能譜角分布(TARGET程序計算獲得)、實驗裝置的幾何結構(包括靶結構、準直器和屏蔽體等)、探測器中子效率曲線(MCNP程序和NEFF程序計算獲得)以及脈沖時間分布等參數進行詳細描述，209Bi的數據分別采用了CENDL-3.1[15]、ENDF/B-Ⅷ.0[16]、JENDL-4.0[17]以及JEFF-3.3[18]庫的評價數據，其他結構材料核采用ENDF/B-Ⅷ.0庫的評價數據直接模擬TOF譜和γ能譜，分別獲得各數據庫的模擬結果。模擬的TOF譜可直接與歸一后的實驗測量譜進行比較，而模擬的γ能譜還需進行以下處理后再與實驗測量的γ射線PH譜進行比較：1) 利用MCNP程序模擬γ射線脈沖高度譜，將獲得的γ能譜作為源項，直接垂直入射至CLYC探測器，并對CLYC探測器的幾何結構和元素成分進行詳細描述；2) 使用能量分辨參數A、B和C對模擬的脈沖高度譜進行能量展寬。

3 結果討論與分析

3.1 標準樣品檢驗實驗系統

為檢驗實驗測量系統測量數據的可靠性，首先采用標準樣品(30 cm×30 cm×2 cm的板狀聚乙烯樣品)開展實驗測量。利用BC501A探測器測量D-D中子與板狀聚乙烯樣品作用后45°方向泄漏中子飛行時間譜，利用CLYC探測器測量75°方向泄漏中子飛行時間譜，并采用MCNP程序獲得相應的模擬結果，比較實驗結果與模擬結果的n-p散射峰面積，如圖9所示，兩者符合較好，表明系統測量的數據是可靠的。

圖9 標準樣品測量結果與模擬結果比較Fig.9 Comparison between measured and simulated results of standard sample

3.2 實驗不確定度分析

實驗不確定度主要包括統計誤差和系統誤差。統計誤差主要包括：1) 中子或γ計數統計誤差，其中，BC501A探測器中子探測效率較高，TOF譜統計誤差約5%，CLYC探測器中子探測效率低一些，TOF譜統計誤差約10%，γ射線PH譜統計誤差約5%；2) 歸一系數誤差，包括實驗測量的n-p散射中子峰面積的統計誤差(實驗結果≤3%，模擬結果≤1%)和伴隨粒子計數的統計誤差(≤0.1%)。系統誤差主要包括中子探測效率相對誤差(≤3%)以及測量角度誤差(≤1%)，實驗數據最終采用相對系數進行歸一，即將標準樣品n-p散射峰面積的實驗測量結果與模擬結果的比值作為相對系數，這樣可減少甚至消除大部分系統誤差，包括絕對探測效率(≤5%)以及伴隨粒子法測量誤差(≤3%)等。

3.3 Bi樣品檢驗結果及分析

Bi樣品泄漏中子飛行時間譜的模擬結果與實驗結果如圖10所示，不同能區的C/E值(模擬結果/實驗結果)列于表2，從結果可看出：

圖10 泄漏中子飛行時間譜模擬結果與實驗測量結果比較Fig.10 Comparison of measured and calculated leakage neutron TOF spectra

1) 在彈性峰位置，119°方向，各庫的模擬結果全低于實驗結果，ENDF/B-Ⅷ.0庫偏差較小，而CENDL-3.1的偏差超過25%，這主要是因為各數據庫的彈性散射角分布差異明顯(圖11)，在119°方向，CENDL-3.1庫、JENDL-4.0庫以及JEFF-3.3庫的彈性截面低于ENDF/B-Ⅷ.0庫的；

2) 在第一非彈能區，ENDF/B-Ⅷ.0庫、JENDL-4.0庫以及JEFF-3.3庫的模擬結果均與實驗結果符合較好，而CENDL-3.1庫的模擬結果有較明顯低估現象；

3) 在第二非彈能區，CENDL-3.1庫和ENDF/B-Ⅷ.0庫的模擬結果與實驗符合較好，而其他兩個庫的模擬結果均有稍微高估的現象，尤其是JENDL-4.0庫高估較明顯；

4) 在低能區0.2～1 MeV，CENDL-3.1庫、ENDF/B-Ⅷ.0庫以及JEFF-3.3庫的模擬結果均與實驗結果符合較好，但JENDL-4.0有較明顯低估現象。

Bi樣品泄漏γ能譜的模擬結果與實驗結果對比如圖12所示，可看出，JENDL-4.0庫和JEFF-3.3庫的模擬結果和實驗結果差異很大；ENDF/B-Ⅷ.0庫在低能區(≤1 MeV)有高估而在高能區(≥1 MeV)有低估現象，CENDL-3.1庫的模擬結果與實驗符合較好。

表2 泄漏中子飛行時間譜C/E值比較Table 2 Comparisons of C/E values between calculated and measured spectra

圖11 不同數據庫中209Bi彈性散射角分布比較Fig.11 Comparison of angular distribution of ecalstic scattering for 209Bi in different databases

4 小結

為檢驗重要材料核素209Bi的評價數據質量，采用D-D脈沖中子源，通過飛行時間法，利用BC501A探測器和CLYC探測器測量了不同厚度Bi樣品61°和119°方向的泄漏中子飛行時間譜和泄漏γ能譜，采用MCNP程序開展了相應的模擬計算，分別獲得了CENDL-3.1庫、ENDF/B-Ⅷ.0庫、JENDL-4.0庫以及JEFF-3.3庫評價數據的模擬結果。將模擬結果與實驗結果進行了比較分析，通過不同能區C/E值比較發現： CENDL-3.1庫的模擬結果在119°方向彈性峰位置有嚴重的低估現象，在第一非彈能區有較明顯低估；JENDL-4.0庫在1.5 MeV附近(第二非彈能區)有一定高估，而在低能區有明顯的低估現象；泄漏γ能譜JENDL-4.0庫和JEFF-3.3庫的模擬結果與實驗結果偏差明顯，而CENDL-3.1庫符合較好。209Bi的評價核數據中，ENDF/B-Ⅷ.0庫的模擬結果與實驗結果總體符合最好，可作為核裝置設計的首選，而CENDL-3.1庫在彈性散射和第一非彈性散射能區有待改進，尤其是119°的彈性散射能區。

圖12 泄漏γ能譜模擬結果與實驗測量結果比較Fig.12 Comparison of simulated and experimental results of leakage γ sprctrum