鄭州冬季黑碳氣溶膠濃度變化特征及其與風速風向的關系

秦亞蘭， 鄭 丹， 周順武， 馬淑俊

(1.南京信息工程大學氣象災害教育部重點實驗室/氣象災害預報預警與評估協同創新中心/氣候與環境變化國際合作聯合實驗室/資料同化研究與應用中心，南京 210044； 2.海寧市氣象局，嘉興 314400； 3.拉薩市氣象局，拉薩 850011)

引 言

隨著城市的快速發展，氣溶膠問題逐漸成為全社會共同關心的重點問題[1-6]。黑碳氣溶膠(Black Carbon aerosol，BC)是大氣氣溶膠的重要組成部分，主要來源于生物質或石油的不完全燃燒[7]。BC在大氣氣溶膠中所占比例雖小，但它對氣候和大氣環境具有重要影響，同時嚴重影響空氣質量[8-12]。一方面BC通過直接和間接效應影響地-氣系統的能量收支，從而對區域天氣氣候造成重要影響[13-14]；另一方面氣象條件也影響著BC濃度的變化[15-18]。因此BC與氣象要素之間存在著復雜的關系。

由于缺少高分辨率BC觀測資料，針對中國地區BC濃度分布特征的分析主要基于各種模式資料[14, 19-20]。近10多年來，利用各地有限的(數月到2～3年)BC觀測數據，針對單個城市(如北京[21]、上海[22-24]、西安[16]、武漢[25-26]、常州[27]、廣州[15, 28]、邯鄲[29]、成都[30]、蘇州[31]、天津[32]、合肥[33]和杭州[34]等地)的BC分布特征、影響因素及其與氣象要素的關系開展了一系列研究。這些研究在取得豐碩成果的同時，在以下幾方面還需進一步深入研究和討論：(1)以上研究基本上采用日平均或月平均的BC數據，對BC日變化特征的分析鮮有涉及；(2)由于BC在近地面濃度較高[12]，故在討論BC與風的關系時，不應只關注地面氣象要素；(3)由于BC的間接效應與云量關系密切，因此分析BC與風之間的關系時，需比較在晴空和非晴空狀態下二者的差異。

作為沿海開放地區與中西部地區的結合部，河南省是中國經濟由東向西梯次推進發展的中間地帶，是打好藍天保衛戰的關鍵區域，同時其BC排放量高居全國前三，僅次于河北省和山東省[35]。因此，基于鄭州BC濃度觀測數據，分析鄭州BC濃度變化特征具有重要的科學意義和社會意義。鄭州年平均BC濃度(8.71±2.42 μg/m3)較武漢(5.55 μg/m3)[25]、邯鄲(7.41 μg/m3)[29]、西安(5.15 μg/m3)[16]、天津(6.31 μg/m3)[32]、合肥(4.88 μg/m3)[33]、杭州(5.14 μg/m3)[34]、廣州(3.75±2.55 μg/m3)[18]等城市明顯偏高，而冬季(12月-次年2月)又是鄭州一年中BC濃度最高的時段(見圖1)。因此，本文基于鄭州近12年(2006-2017年)BC濃度觀測數據，分析了冬季BC濃度變化特征。由于BC濃度與氣象要素之間存在著非常復雜的關系，BC濃度的變化既受到直接排放源和氣象條件的影響，同時BC濃度變化也會影響氣象要素，考慮到風向和風速的改變對BC濃度的變化具有重要的影響[36]，故本文重點關注了BC濃度與風向及風速的關系。

1 數據與方法

1.1 資料介紹及處理

文中主要使用的資料包括：(1)鄭州市金水區大氣成分站觀測的2006年1月-2017年12月逐5 min BC濃度資料；(2)鄭州站2006年1月-2015年12月每日2次(08時和20時)探空資料；(3)鄭州站同期每日4次(02時、08時、14時和20時)總云量資料。

以上資料均來源于中國氣象局國家氣象信息中心。

由于儀器故障和停電等原因，原始的BC數據中存在部分不可用或具有明顯錯誤的數據[16]。文中將這一部分BC數據除在分析年際變化時用月平均值代替外，其余均按缺測處理。由于分析時段和對數據處理方法的不同，文中各圖中BC濃度數據缺測率不一，為1.11%～10.44%，具體缺測率見各圖的圖注。

1.2 研究方法

由于該BC濃度觀測數據的時間分辨率為5 min，而探空觀測每日僅有2次(08時和20時)，為保證與風速數據在時間上一一對應，采用08時(07:50-08:10平均)和20時(19:50-20:10平均)的BC濃度平均值，分析這2個時刻BC濃度與對應時刻風速風向的關系。

關于晴空和非晴空的劃分標準，文中將總云量(>0)=0時，認定為(非)晴空狀態[37]。以此標準，在分析時段內，鄭州冬季08時(20時)晴空狀態和非晴空狀態的樣本比例為204∶509(245∶482)，可見鄭州冬季晴空狀態樣本數約占總樣本數的1/3。

2 鄭州冬季BC濃度變化特征

2.1 BC濃度分布特征

將鄭州2006-2017年各月BC濃度觀測數據處理成月平均值，并計算其各月的標準差值。圖1給出了鄭州各月多年平均的BC濃度值及其標準差值。由各月的BC濃度平均值分布可知，總體上鄭州各季節BC濃度呈現出“冬秋高、夏春低”的分布特征，其中BC濃度最大(小)月均值出現在12(7)月，次大(小)值出現在1(5)月。與鄭州BC濃度的月變化特征類似，其標準差分布也表現為冬秋的高于夏春的，這表明在鄭州BC濃度高值期間的冬秋季，其變化幅度也相對較大。

圖1 2006-2017年鄭州各月BC濃度平均值及其標準差

2.2 BC頻率分布特征

根據近12年所有的BC觀測數據，分析鄭州冬季BC濃度的頻率分布特征。圖2給出了鄭州冬季及冬季各月BC濃度的頻率分布。由圖2可知，冬季及各月BC濃度平均值(累積頻率超過80%的濃度區間值)分別為：冬季的為(9.80±6.34)μg/m3(BC<16.9 μg/m3)，1月的為(12.25±9.19)μg/m3(BC<18.5 μg/m3)，2月的為(8.50±7.95)μg/m3(BC<12.5 μg/m3)，12月的為(12.46±11.42)μg/m3(BC<19.0 μg/m3)。冬季各月累積概率分布函數達到100%的速率：2月的>1月的>12月的。由此可知，2月BC低濃度出現頻率最高，12月BC高濃度出現頻率最高，1月的居中。

圖2 2006-2017年鄭州冬季BC濃度頻率分布

2.3 BC濃度日變化特征

分析鄭州冬季及冬季各月BC濃度日變化特征(圖3)可以發現，BC濃度表現為明顯的“雙峰型”特征，最高峰出現在早上(09時左右)，次高峰出現在晚上(20時左右)；最低谷出現在下午(15時左右)，次低谷出現在凌晨(03時左右)。峰值與谷值之間的時間差約為6 h。冬季各月小時BC濃度都于09時左右達到第一個峰值，其中2月BC濃度的峰值明顯小于另外2個月的；此后，BC濃度逐漸降低，下降速率在12(2)月最快(慢)，在15時左右達到谷值；隨后BC濃度快速增大，2月在21時達到第二個峰值，1月和12月第二峰值出現時刻則提前1 h；隨后再次降低，12、1和2月分別于04時、03時、03時左右達到次谷值。12月次谷值較1月和2月的更晚出現的原因可能是：(1)12月BC濃度較其他兩個月的更高；(2)12月大氣層結更加穩定，故而不利于BC擴散。

進一步分析鄭州冬季及冬季各月BC濃度變率的日變化(圖4)可以發現，在BC濃度峰(谷)值處對應著其變率大(小)值，說明當BC濃度較高(低)時，其變化幅度也更大(小)；此外，變率的高(低)值出現時刻普遍較BC濃度峰(谷)值出現時刻滯后1 h左右。

2.4 BC濃度年際變化特征

分析近12年鄭州冬季BC濃度的年際變化(圖5)發現，在2006-2017年期間鄭州冬季BC濃度的最高(低)值出現在2012年(2011年)，達到22.84(7.33)μg/m3，年際差異明顯，總體上近12年鄭州冬季BC濃度呈下降趨勢(通過了0.05的顯著性檢驗)，10 a趨勢率約為：-1.40 μg/m3。分析2006-2017年鄭州冬季各月BC濃度年際變化發現,冬季各月BC濃度變化差異明顯：2月BC平均濃度低且相對穩定，12月和1月平均濃度相當且遠高于2月的，年際波動大。鄭州冬季BC月平均最低濃度出現在2014年2月，僅為4.96 μg/m3；月平均最高濃度出現在2011年12月，達到26.62 μg/m3，是2014年2月的5倍多。

圖4 2006-2017年鄭州冬季BC濃度變率日變化

圖5 2006-2017年鄭州冬季BC濃度年際變化

3 BC濃度與風向及風速的關系

許多研究表明，BC濃度與當地風向風速存在一定的關系[15, 22-23]。為了方便討論BC濃度與風向的關系，把BC濃度劃分為0～3.0 μg/m3、3.0～6.5 μg/m3、6.5～15.0 μg/m3、15.0～25.0 μg/m3、25.0～70.0 μg/m35個等級，分別占總頻率的10%、20%、40%、20%、10%；把風分為8個方向。圖6為鄭州冬季08時和20時晴空和非晴空狀態下BC濃度850 hPa風玫瑰圖。

由圖6可見，鄭州冬季850 hPa以西北風為主，晴空狀態下偏西和偏東風向出現BC濃度高值，非晴空狀態下各風向BC濃度差異不明顯。類似對925 hPa和地面風場進行分析，發現925 hPa在08時和20時鄭州冬季均以偏北風為主導風(圖略)，在偏西和偏東風向上，出現BC濃度的高值。在地面(圖略)，08時晴空狀態下以偏北風和偏西風為主，在北風、西南風和東南風向上，BC濃度較高；非晴空狀態下鄭州主風向為偏北風和偏東風，同樣，在北風、西南風和東南風向上BC濃度出現高值；20時晴空狀態下鄭州以偏南風和偏東風為主，但在偏北風方向BC濃度更高；非晴空狀態下以偏東風為主，且風向為偏北風和東南風時，BC濃度較高。

圖6 2006-2017年鄭州冬季08時晴空(a)、非晴空(b)和20時晴空(c)、非晴空(d)BC濃度850 hPa風玫瑰圖

由于鄭州冬季BC濃度具有明顯的日變化特征，選擇每日探空觀測的2個時次(08時和20時)，進一步分析BC濃度與風速的關系，分別在晴空和非晴空狀態下，將08時和20時地面、925 hPa和850 hPa風速作分段處理，與鄭州冬季BC濃度進行相關性分析(表1)。由表1可知，鄭州冬季BC濃度與地面風速呈負相關，即風速越大，BC濃度越小。對風速分段比較后發現，當08時地面風速為2～4 m/s、20時地面風速為0～1 m/s時，BC濃度與對應風速段風速的負相關關系更顯著(通過0.01的顯著性檢驗)。通過分析鄭州冬季BC濃度與對流層低層高空風速的關系可知，BC濃度與925 hPa和850 hPa風速均呈明顯的負相關，且當925 hPa和850 hPa風速大于10 m/s時，二者相關性明顯增強，表明此時高空風對BC的稀釋作用更加明顯。對比晴空和非晴空狀態可以發現，晴空狀態下BC濃度與地面、925 hPa和850 hPa風速的相關性較非晴空狀態時的更強，且在BC濃度敏感的風速段(地面08時風速：2～4 m/s；地面20時風速：0～1 m/s；925 hPa和850 hPa風速>10 m/s)，晴空狀態下風對BC的清除作用更強。

表1 2006-2017年鄭州冬季BC濃度與對流層低層各風速段相關系數

4 討論和結論

利用2006-2017年鄭州BC濃度觀測數據，在討論鄭州冬季BC濃度變化特征的基礎上，結合探空觀測數據，討論了在晴空和非晴空條件下鄭州冬季BC濃度與風向及風速的關系。主要結論如下：

(1)鄭州年平均BC濃度較高，其中冬秋季的明顯高于夏春季的，且在冬季的變率較大。鄭州冬季BC濃度平均值為(9.80±6.34)μg/m3，其中12(2)月的最高(低)，1月的居中。12(2)月BC高(低)濃度出現頻率相對較高。

(2)鄭州冬季BC小時平均濃度日變化表現為明顯的“雙峰型”特征，最高峰出現在早上(09時左右)，次高峰出現在晚上(20時左右)；最低谷出現在下午(15時左右)，次低谷出現在凌晨(03時左右)。

(3)2006-2017年鄭州冬季BC濃度總體呈較明顯的下降趨勢，10 a趨勢率約為-1.40 μg/m3。

(4)鄭州冬季850 hPa 以西北風為主，晴空狀態下偏西和偏東風向出現BC濃度高值，非晴空狀態下各風向BC濃度差異不大。BC濃度與對流層低層風速呈反向變化關系，當08時地面風速為2～4 m/s、20時地面風速為0～1 m/s、925 hPa和850 hPa風速大于10 m/s時，對BC的稀釋作用明顯,且在晴空狀態下更顯著。

由以上分析可知，鄭州BC濃度較高，遠高于我國其他城市的BC濃度[16, 18, 25, 29, 32-34]。同時鄭州冬季BC小時平均濃度日變化表現為明顯的“雙峰型”特征，與邯鄲[29]、成都[30]等地的“單峰型”特征存在差異；其峰谷值出現時刻也與上海[23]、蘇州[31]等地也有所不同。本文討論了風速風向變化對BC濃度的影響，與以往研究[15, 22-23]不同的是，本文考慮了對流層低層風的影響，強調了晴空與非晴空的差異，突出了BC濃度的敏感風速段。本文雖然在區分晴空和非晴空狀態下，探討BC濃度與風的關系，也給出了一些較清晰的認識，但這種關系仍是統計關系，其內在的機理還需要深入研究。另外，依據云量劃分晴空和非晴空狀態，討論BC濃度與風速的聯系，并以此探討BC的間接效應，這種方法顯得有些簡單。