楊戴博 李 昆 韋文彬 李 丹 夏 源
(中國核動力研究設計院 核反應堆系統設計技術國家級重點實驗室,四川 成都 610041)
堆芯中子注量率是反應堆重要的物理參量,直接表征了反應堆內的核反應狀態。 在反應堆運行中,不僅需要對整個堆芯的平均中子注量率進行精確監測,還需要對中子注量率的空間分布進行監測,以達到通過全堆功率狀態、局部堆芯功率擾動、局部功率密度瞬變等堆芯關鍵狀態參數的監測,對反應堆的運行狀態進行控制, 維持反應堆運行在設計的安全狀態內,并保持反應堆功率密度的最佳分布, 積累燃耗數據,保證核反應堆的安全穩定運行。為了實現上述功能,必須在反應堆堆芯內設置相當數量的中子探測器,以實現堆芯中子注量率水平及其分布測量。 堆芯中子注量率的測量方法很多,目前三代核電站則普遍使用固定式自給能中子探測器 (Self-Powered Neutron Detector,SPND)。 SPND 具有結構簡單、體積小、全固體化、耐腐蝕、耐高溫、耐高壓、測量范圍寬,使用過程中不需要外加電源,抗電磁干擾能力強,操作簡易等優點,被廣泛應用于壓水堆核電站堆芯中子注量率的在線連續監測。 本文將重點對SPND 以及三代核電普遍使用的銠SPND 進行分析討論研究。
SPND 由探測器主體和信號電纜組成。 圖1 為SPND 的探頭結構示意圖,探測器主體由發射體、絕緣體和收集極三部分構成。 探測器的中心電極為發射體,它是由中子靈敏材料制成,發射體是SPND 的核心部分,它基本上決定了探測器的物理特性。 探測器的外殼為收集極, 它是由對中子不靈敏的材料制成。發射體和收集體之間是絕緣體,通常采用無機絕緣材料。 SPND 的外徑一般為1 mm 左右,其靈敏長度可以根據需要定制, 柔性探頭還可以繞制成螺旋形探頭,以提高靈敏度。
當SPND 在中子場中時,發射體俘獲中子而被活化,然后直接或間接放出電子。 這些電子到達收集極形成正比于入射中子注量率的電流信號。因為發射體電流被直接測量,不需要外加電壓,故稱為“自給能”探測器。 圖2 為中子在探測器內可能發生的物理過程。其中:①與②為靶核俘獲中子后被活化,隨后發生β-衰變,發射電子的過程;③為靶核俘獲中子后被激發,隨后退激發射γ 射線,之后產生一個快的次級電子過程;④與⑤為伴隨中子入射的γ 射線,在探測量材料中產生快電子的過程。這些物理過程產生的電子形成的電流可分為三部分,即瞬時發射體電流(即快響應電流),緩發發射體電流(即慢響應電流)以及本底噪聲電流。

圖2 自給能探測器中可能發生的過程
按照中子與探測器的作用機理,SPND 分為β 衰變延遲型和瞬發型。 β 衰變延遲型SPND 的中子靈敏物質是那些被中子活化后能夠產生β 衰變的材料(但要求半衰期不宜太長)。 活化核在衰變過程中放出β粒子(高能電子),當這些β 粒子在穿透絕緣層到達收集極之后,在探測器的輸出端形成電流,該部分生成的電流稱為緩發電流。 由于受到該部分電流的影響,探測器的響應存在時間延遲,延遲時間與β 衰變半衰期相關(1 min 量級)。由于響應時間長,通常該類型的探測器不作為反應堆1E 級安全設備,只作為軸向、徑向功率分布測量使用。但在其后續電路和測量系統上經過一定修正后,該類型的某些探測器也能用于反應堆的控制和保護。
瞬發型SPND 的中子靈敏物質在與中子發生俘獲反應過程中能夠產生瞬發γ 射線。同時復合核可能是穩定核素也可能具有一定的放射性(如果是β 衰變型物質,那么要求其半衰期很長),放射出的γ 射線以一定的概率在發射體和絕緣體中產生康普頓散射電子和光電子,在外電路中形成一個正比于中子通量的電流信號。 由于這個過程極短,時間通常被忽略而被當作零處理,故稱其為瞬發型SPND。由于此種自給能探測器要經過兩次相互作用(中子產生γ 然后再由γ產生電子)才能將入射中子轉換出電子,其轉換效率很低,只有β 衰變過程的1%~2%。該類型的探測器優點是能反映中子注最率的瞬時變化,常用于反應堆的控制和保護。
表1 列出了常用發射體材料的物理數據。可以看出,瞬發型SPND 靈敏度較低,原因是電流只來源于中子與靈敏材料的(n,γ)反應。 而β 衰變型(釩除外)SPND 相對而言靈敏度較高,原因在于電流除了(n,γ)反應產生的γ 的康普頓效應電子之外,還有中間核素β 衰變產生的電子和退激產生γ 的康普頓電子或光電子。顯然,中間核素的半衰期是造成延遲的原因。當然(n,γ) 的反應截面大小也是影響靈敏度的重要因素,靈敏度高的自然燃耗也較高。

表1 常用發射體材料物理數據
鉿與銀兩類SPND 主要用于石墨水冷反應堆,由于石墨水冷反應堆逐漸被淘汰,鉿與銀SPND 也逐漸被淘汰。 鉑SPND 發射體材料由多種鉑的同位素組成,而且這種中子探測器面對中子和γ 射線時均能夠響應,其中對γ 響應的貢獻的部分占93%左右,這使得其在反應堆內探測中子難度較大。銠、釩、鈷這三類中子探測器是目前使用最多的SPND。 釩SPND 因其燃耗低、壽命長、體積小、結構簡單等優點,主要被使用在對中子探測器壽命要求較高的堆中, 比如重水堆。 銠SPND 對中子的靈敏度較高,常用于壓水堆堆芯中子通量的測量與描繪。 而鈷SPND 的探測信號需要經常進行修正,因此其一般只用于反應堆安全保護系統。
對于絕緣體材料的選取, 要求選擇中子截面小、耐輻照、耐高溫的高絕緣材料,如高純Al2O3、MgO、BeO 陶瓷和石英等。 提高絕緣材料的純度對于降低本底電流、提高輻照和高溫下的絕緣性能具有明顯效果。 對于收集極和信號芯線材料的選取,要求選擇中子截面小、耐輻照、抗腐蝕和機械強度好的金屬材料。 一般采用因科鎳、純鎳或低錳不銹鋼等。
目前,壓水堆核電站最常用的為銠SPND,其發射極材料為103Rh。 中子與銠SPND 發生的物理過程為:(1)103Rh 俘獲中子產生γ 射線,這些γ 射線在探測器中會產生電流信號。由于這個過程作用時間極短可近似忽略, 因此這個過程產生的信號為瞬發信號。 (2)103Rh 俘獲中子后產生處于激發態的104mRh,104mRh 退激到104Rh 的過程中產生的不同能量的γ 射線在探測器中會產生電流信號。104mRh 退激的半衰期為4.34 分鐘,因此這個過程產生的信號為緩發信號。(3)104Rh 發生β 衰變,產生的β 電子及其與探測器材料發生反應產生的次級電會在探測器中產生電流信號。104Rhβ 衰變的半衰期為42.3 秒, 因此這個過程產生的信號為緩發信號。 (4)104Rh 發生β 衰變產生處于激發態的104mPd,104mPd 退激到基態并產生γ 射線,這些γ 射線在探測器中會產生電流信號。 由于受到104Rh 半衰期的影響,因此這個過程產生的信號為緩發信號。此外,銠SPND 同樣也會與光子發生相互作用,探測器外部的光子可以與探測器材料發生康普頓效應、光電效應以及電子對效應等反應放出次級電子,這些次級電子也會在探測器中產生電流信號。 銠SPND 在熱中子通量為1013n·cm-2·s-1時的平均燃耗速率為0.39%/月,發射極材料消耗較快。
根據1.2 節可知, 中子活化核β 衰變半衰期時間長,導致β 衰變型SPND 的響應存在一定延遲,其輸出信號不能實時反應堆芯中子通量密度的瞬時變化情況,這很不利于反應堆安全運行,所以消除或者減小該類型SPND 的延遲效應就顯得尤為重要。銠SPND 在堆芯內工作時,發射體電流的來源有三部分:(1)103Rh 與中子發生(n,γ)反應產生的γ 與材料發生康普頓效應或光電效應產生電子,同時生成104Rh(約占92%)和104mRh(約占8%)。 這一部分電流信號是經過兩次相互作用產生的,受截面的影響導致效率較低,使得其在最終電流信號中占比相對較低,約占最終穩態電流的5%~15%。(2)其中104mRh由于處于亞穩態,以4.34 min 的半衰期退激生成104Rh,退激放出的光子產生光電效應或者康普頓效應產生電子。 由于104mRh 占比只有8%左右,所以這一部分電流信號約占最終穩態電流的5.95%~6.65%。(3)同時104Rh 也以約42.3 s 的半衰期進行β 衰變生成104Pd,放出電子。這部分電流占比最大,約占最終穩態電流的79.05%~88.35%。 第一部分的電流為康普頓電流,第二部分加第三部分的電流為活化電流。
由中子導致的銠自給能探測器中電流In 在非穩態情況下為:

上式中,In為中子產生的電流,φ 為中子通量,ηn為中子靈敏度,ηnγ為靈敏度中源自瞬時康普頓響應的部分,η1a為靈敏度中源自Rh104和Rh104m直接生成的部分,λ1為Rh104的衰變常數,λ2為Rh104m的衰變常數,T1/2為半衰期。 在中子通量密度變化速度快時主要是快速響應的康普頓電流部分有變化,在中子通量密度變化速度慢或者處于穩態時主要是活化電流部分有變化。 依據上述原理可以對延遲進行修正。 表2 列出了幾種延遲修正方法,并對其延遲修正效果進行了比較。

表2 不同延遲消除方法對比[1,3]
SPND 以其獨特的優點而普遍應用于堆芯中子通量測量系統中, 本文詳細地討論了SPND 的基本結構、工作原理、探測器分類和探頭材料選取,并對銠SPND 的響應機理和延遲消除原理進行了分析。 本文的分析討論研究對于SPND 的機理分析和工程應用都具有一定的意義。