基于超濾和蒸汽滲透膜法廣藿香揮發油分離研究

王 晗，劉紅波，李 博，潘林梅，付廷明，張 悅，宋忠興，唐志書，朱華旭

·藥劑與工藝·

基于超濾和蒸汽滲透膜法廣藿香揮發油分離研究

王 晗1，劉紅波2，李 博1，潘林梅1，付廷明1，張 悅1，宋忠興2，唐志書2*，朱華旭1*

1. 南京中醫藥大學 江蘇省植物藥深加工工程研究中心 江蘇省中藥資源產業化過程協同創新中心，江蘇 南京 210023 2. 陜西中醫藥大學 陜西省中藥資源產業化部省共建協同創新中心，陜西 咸陽 712046

在比較超濾膜和蒸汽滲透膜對廣藿香揮發油提取效率的基礎上，提出膜法中藥揮發油提取的適用范圍，進而對工藝設計中的關鍵技術問題進行解析。選取聚偏氟乙烯（PVDF）膜材料，分別采用超濾、蒸汽滲透膜技術對廣藿香揮發油進行提取分離；從揮發油收率、膜分離前后揮發油理化性質等方面，綜合分析比較超濾、蒸汽滲透膜技術對廣藿香揮發油的提取效率。對膜法中藥揮發油的提取工藝進行比較分析，提出新型工藝設計的關鍵技術參數。超濾技術和蒸汽滲透技術對廣藿香揮發油的收率分別為84.87%、78.46%；從化學組成看，PVDF膜在蒸汽滲透膜分離過程中對廣藿香揮發油中醇、酮類成分的親和透過具有一定的影響；從紅外光譜檢測結果看，PVDF膜在蒸汽滲透膜分離過程中所透過油在3600～3650 cm?1的官能團峰強度顯著減弱，即PVDF膜在蒸汽滲透膜分離過程中截留了揮發油中的醇、酮類成分，對醇、酮類成分的透過具有顯著性影響。超濾法和蒸汽滲透法均為較好的廣藿香揮發油富集方法，相比于超濾，蒸汽滲透膜技術對廣藿香揮發油具有更好的分離效果。而超濾法趨向于廣藿香揮發油中醇酚等含氧基團類成分的富集，蒸汽滲透法更趨向于烯類成分的富集。膜技術作為一種新型分離技術，其分離工藝的設計和優化對分離體系具有重要影響。

廣藿香；揮發油；超濾膜技術；蒸汽滲透膜技術；工藝設計關鍵技術參數；油水分離

膜分離過程是以具有選擇性分離功能的材料為載體，對多組分混合物或溶液進行分離、濃縮或提純的過程。膜材料的選擇多種多樣，主要分為無機膜和有機膜，其中陶瓷膜為常用無機膜材料，而有機膜材料多為有機高分子材料，如聚偏氟乙烯（PVDF）、聚醚砜（PES）、再生纖維素（RC）等。與萃取、吸附、蒸餾等傳統的分離過程相比，膜技術分離效率高、無相變、能耗低、無二次污染、結構簡單、操作方便[1]，特別適合現代工業對節能、低品位原材料再利用和消除環境污染的需要，已廣泛應用到制藥、食品、污水處理等領域[2]。油水分離是化工分離中的難點問題之一，利用膜技術的超潤濕界面性質對油類成分進行快速富集[3-4]，可在一定程度上破解這一難題，因此，探索不同溶液環境條件下的油水分離工藝已經成為膜技術應用中的熱點問題[5]。

目前，已知我國有56科136屬植物中含有揮發油。中藥揮發油的分離富集是典型的水溶液環境下的油水分離問題。本課題組分別采用超濾膜技術和蒸汽滲透膜技術對50種中藥揮發油進行了提取、分離預試驗[6]。研究結果表明，對于含有不同物理性質及不同化學成分的中藥揮發油，超濾及蒸汽滲透法均有不同提取、分離效率。從揮發油的整體理化性質分析，蒸汽滲透對重油的分離效率普遍低于超濾，且對輕油的分離效率明顯高于對重油的分離效率，如石菖蒲、蒼術、肉桂等。從揮發油化學組成分析，中藥揮發油成分中不含氧的烯烴類占大多數，含氧衍生物的醇、醛、酮、醚、酚、酯等含量較少，超濾對不含氧的烯烴類成分分離效率高于醇、酚等含氧衍生物且高于蒸汽滲透[7]，蒸汽滲透則相反，如肉豆蔻揮發油中的蒎烯和甲基丁香酚等[8-9]。

本實驗以廣藿香揮發油為例，分別采用超濾、蒸汽滲透法提取廣藿香揮發油，從揮發油收率、揮發油分離前后組成等方面比較分析2種膜技術對揮發油的提取效率；進而對膜法中藥揮發油的提取工藝進行比較分析，提出新型工藝設計的關鍵技術參數，以期為膜技術在中藥揮發油富集方面的應用提供參考借鑒。

1 儀器與材料

1.1 儀器

Millipore 8400型超濾膜組件，美國Millipore公司；PVDF超濾膜截留相對分子質量為100 000，有效膜面積為40 cm2，安得膜分離技術工程（北京）有限公司；蒸氣滲透裝置，江蘇省植物藥深加工工程研究中心設計，由南京工業大學實驗室加工生產；PVDF蒸汽滲透致密膜由清華大學李繼定教授團隊提供；Thermo Trace 1300氣相色譜儀和ISQ QD型質譜聯用儀，賽默飛世爾科技（中國）有限公司；Blue Spin LED數顯加熱型磁力攪拌器，MS-H280-Pro型，北京大龍興創實驗儀器有限公司；354型酶標儀，美國Thermo公司；尼高力5700型傅里葉變換紅外光譜儀，美國熱電公司。

1.2 試劑

對照品廣藿香酮（批號B20476）、廣藿香醇（批號B20067），氣相色譜（GC）測定質量分數均≥98%，均購自中國食品藥品檢定研究院；無水硫酸鈉和醋酸乙酯均為分析純。

1.3 藥材

廣藿香（批號20180101）購自陜西興盛德藥業有限責任公司，經南京中醫藥大學藥學院吳啟南教授鑒定為唇形科藿香屬植物廣藿香(Blanco) Benth.的干燥地上部分。

2 方法

2.1 樣品溶液制備

2.1.1 廣藿香揮發油的提取 稱取廣藿香藥材適量，粉碎成粗粉，置于10 L圓底燒瓶中，加12倍量水，連接揮發油提取裝置，制備多次。參照《中國藥典》2020年版四部“揮發油測定法”甲法提取揮發油。將所得廣藿香揮發油置于棕色西林瓶中低溫保存，記作原油，備用。

2.1.2 油水混合液的配制 準確稱取廣藿香揮發油原油15 g，加入285 g純化水，于磁力攪拌器上攪拌2 h（轉速300 r/min），制成含廣藿香揮發油5%的油水混合液。

2.2 廣藿香揮發油的富集

2.2.1 超濾膜技術富集揮發油[10-13]超濾裝置示意圖見圖1。將“2.1.2”項下制備的油水混合液置于超濾膜杯裝置中，操作參數設置為過膜壓力150 kPa，溶液轉速300 r/min。將超濾膜富集所得揮發油用無水硫酸鈉脫水處理后，置于棕色西林瓶中低溫保存，備用，記作超濾法富集油。試驗重復3次。

1-氮氣瓶 2-泵 3-超濾杯 4-磁力攪拌器 5-滲透容器 6-具有讀數功能的數字電子天平 7-電腦

2.2.2 蒸汽滲透膜技術富集揮發油[14-17]蒸汽滲透膜分離裝置見圖2。將“2.1.2”項下制備的油水混合液置于蒸汽滲透膜裝置的料液罐中，加熱至沸騰；油水混合液汽化產生的蒸氣經膜擴散，膜滲透側由真空泵提供驅動力，以30%乙醇為冷凝液，滲透側氣體經冷卻后由滲透液收集器收集，所得揮發油用無水硫酸鈉脫水處理后，置于棕色西林瓶中低溫保存，備用，記作蒸汽滲透法富集油。試驗重復3次。

圖2 蒸汽滲透膜分離裝置

2.3 揮發油成分氣相色譜-質譜聯用（GC/MS）定性、定量分析

2.3.1 GC/MS分析條件 TG-1 MS毛細管色譜柱（30 m×0.25 mm×0.25 μm）；載氣為氦氣（體積分數為99.999%），體積流量為1.2 mL/min；進樣口溫度260 ℃；分流進樣，分流比為100∶1；程序升溫，升溫梯度見表1；進樣量為1 μL；電離方式EI，離子源溫度280 ℃，電子能量70 eV，傳輸線溫度280 ℃，溶劑延遲3 min，掃描范圍/40～500[18]。

2.3.2 內標儲備液的制備 精密量取正十八烷適量，置10 mL量瓶中，用醋酸乙酯稀釋至刻度，搖勻，制成質量濃度為2 g/L的內標儲備液[19]。

表1 程序升溫梯度

2.3.3 混合對照品溶液的制備 精密稱定對照品廣藿香醇、廣藿香酮適量，置于10 mL量瓶中，加1 mL內標儲備液，用醋酸乙酯稀釋至刻度，搖勻，制成質量濃度為正十八烷0.2 g/L、廣藿香醇1.6 g/L、廣藿香酮1.6 g/L的混合對照品溶液。

2.3.4 供試品溶液的制備 精密稱取上述所得廣藿香揮發油原油、超濾富集油、蒸汽滲透富集油適量，加入內標儲備液1 mL，用醋酸乙酯定容至刻度線，搖勻，即得供試品溶液。

2.3.5 線性關系考察 分別取對照品廣藿香醇、廣藿香酮適量，精密稱定，置10 mL量瓶中，用醋酸乙酯溶解并稀釋至刻度，制成廣藿香醇、廣藿香酮質量濃度分別為10、6 g/L的對照品儲備液。分別精密吸取廣藿香醇對照品儲備液0.06、0.08、0.10、0.20、0.40、0.60、0.80、1.00、1.20 mL，廣藿香酮對照品儲備液0.01、0.02、0.04、0.06、0.08、0.10、0.20、0.40、0.60 mL置10 mL量瓶中，加入1 mL內標儲備液，用醋酸乙酯稀釋至刻度，搖勻。按照“2.3.1”項下色譜條件進行檢測，以廣藿香醇或廣藿香酮峰面積與內標物峰面積的比值為縱坐標（），以廣藿香醇或廣藿香酮的質量濃度為橫坐標（），繪制標準曲線，得廣藿香醇的線性回歸方程為＝3.717 5＋0.015 9，2＝0.999 2，線性范圍為0.1～1.0 g/L，線性關系良好；廣藿香酮的線性回歸方程為＝1.915 8－0.075 4，2＝0.999 3，線性范圍為0.06～0.60 g/L，線性關系良好。

2.4 紅外光譜（FT-IR）鑒定

取適量KBr于瑪瑙缽中研成約200目的極細粉，轉移至專用模具中，以405.3 kPa（4 atm）的壓力壓成空白薄片[20]。先對空白薄片進行背景掃描后，取上述所得廣藿香揮發油原油、超濾法富集油、蒸汽滲透法富集油適量，滴于KBr空白薄片上，光譜掃描范圍為400～4000 cm?1。

3 結果與分析

3.1 廣藿香揮發油收率

超濾、蒸汽滲透膜技術富集廣藿香揮發油的收率結果見表2。超濾、蒸汽滲透膜技術對廣藿香揮發油富集收率分別為84.87%、78.46%，二者對揮發油的收率均較高。從結果可知，以篩分截留為分離原理的超濾膜技術及以溶解–擴散為分離原理的蒸汽滲透膜技術均能較好地富集中藥揮發油，達到油水分離的效果。水、廣藿香油、廣藿香油水混合液在2種PVDF膜上接觸角（）比較結果見表3，在3種溶液中，超濾＜蒸汽滲透＜90°，說明2種膜均具有一定的親水性，且超濾膜的親水性大于蒸汽滲透膜的親水性；在2種膜中，廣藿香油＜廣藿香油水混合液＜水，說明廣藿香油均可潤濕2種PVDF膜表面，且PVDF膜具有親油疏水的性質；廣藿香油水混合液是復雜的溶液環境，當加入水溶液時，揮發油溶液被稀釋，接觸角增大，油水混合液在PVDF膜表面的疏水性增強；在進行超濾膜分離過程時，廣藿香油水混合液表面的大油滴會迅速凝聚成油層漂浮在水面，未能凝聚的油滴多數會在水中與水溶液一起形成水包油型乳狀液，當對其施加過膜壓力時，水包油型乳液被壓迫至膜表面直至破乳，使得油水分離，外測水受壓透過膜成為透過液，內測油在溶液中再次迅速聚集至表層形成更厚的油層，因此起到膜的“篩分”作用；在進行蒸汽滲透膜過程時，廣藿香油水混合液受熱汽化至膜表面，因其溶解–擴散原理，要求膜與油之間的接觸角小而與水間的接觸角大，使得油滴能快速潤濕膜表面且隔絕水溶液的透過；因此超濾膜過程是物理化過程，能較大程度地保留油滴的整體性，而蒸汽滲透膜過程可能因揮發油成分沸點、膜溶脹等原因導致油成分透過不全，而使得得油率降低。

表2 廣藿香揮發油經過2種富集方法的得油率比較

3.2 膜分離前后廣藿香揮發油成分GC/MS定性定量分析與比較

不同廣藿香揮發油樣品的GC/MS定性鑒別及面積歸一化法計算所得的相對含量結果見表4。原油、超濾法富集油、蒸汽滲透法富集油的指紋圖譜見圖3和表5。從結果可知，相比于廣藿香揮發油原油，超濾法富集油的主要成分種類及相對含量未發生顯著變化，而蒸汽滲透法富集油的部分主要成分相對含量發生了明顯變化，如蒸汽滲透法富集油中β-百秋李醇、西車烯、α-廣藿香烯、α-布藜烯等烯類成分的相對含量均有不同程度地提高；桉油烯醇、廣藿香醇、廣藿香酮等醇、酮類成分的相對含量均有不同程度地降低。其中，β-百秋李烯、廣藿香醇的相對含量變化最為明顯。從圖4中GC/MS定量分析結果亦可看到，蒸汽滲透法富集油中廣藿香醇、廣藿香酮含量均顯著降低（＜0.001），而超濾法富集油中廣藿香醇、廣藿香酮含量降低程度不甚明顯。分析其原因可能是在蒸汽滲透膜分離過程中，由于不同成分與膜材料間親和作用的差異性，導致不同成分間的溶解-擴散速度及程度有所不同，最終導致不同成分透過率具有一定的差異性[21-22]。

表3 水、廣藿香油、廣藿香油水混合液在2種PVDF膜上接觸角比較

表4 廣藿香揮發油成分組成比較

圖3 廣藿香原油、超濾法富集油、蒸汽滲透法富集油指紋圖譜

表5 廣藿香原油、超濾法富集油、蒸汽滲透法富集油指紋圖譜相似度

與原油比較：***P＜0.001

實驗結果亦提示，在采用蒸汽滲透膜技術富集目標成分時，需考慮目標成分與膜材料間的親和作用，通過篩選適宜膜材料，提高目標成分的富集效率；除此之外，在有機化合物中，屬于同系物化合物的沸點隨碳原子數目的增加而增加；而非同系物的化合物中，能形成分子間氫鍵的化合物沸點較高，形成分子內氫鍵的化合物，沸點降低，因此，廣藿香揮發油中各揮發油類成分的沸點大小為醇類＞酮類＞烯烴類；在蒸汽滲透膜過程中對待分離料液進行解熱時，烯烴類成分首先從溶液中汽化至膜表被吸附并溶入膜內，再經滲透側高真空被解吸，使得烯烴類成分經蒸汽滲透膜過程后被保留率更高；因醇類易形成分子內氫鍵，導致其沸點增加，很難被汽化至膜表面，所以廣藿香醇在蒸汽滲透膜過程后，含量嚴重降低。

最后，在蒸汽滲透膜過程中，膜溶脹度會隨待滲透物溫度的增加而增加，這是因為當溫度增加時，膜內分子的熱運動加劇，導致高分子鏈的活動性增強，由此產生的自由體積也會增大；同時溫度升高還會使滲透物分子的活動性增強。因此，滲透物分子更易滲透到膜內，使溶脹度增大。

圖3的結果表明，超濾膜過程更擅于保留揮發油物質的總體成分，但蒸汽滲透膜過程似乎對油的某些成分更具有富集作用。這主要跟超濾法和蒸汽滲透法的分離原理有關，超濾膜過程是物理化過程，能較大程度地保留油滴的整體性，因醇類易溶于水而烯烴類較難溶于水，所以在超濾膜過程中，少量醇類會隨外界壓力的迫使下透過膜，造成醇類成分的損失；而蒸汽滲透膜過程可能因揮發油成分沸點、膜溶脹等原因導致油成分透過不全，而使得得油率降低。

從表4可知，本實驗中，廣藿香揮發油原油中主要成分為廣藿香醇和廣藿香酮，約占總量的65%，烯烴類成分約占20%，成分占比約為3.25∶1，本研究結果為與廣藿香有類似成分比的中藥揮發油選擇合適的膜分離方法時提供實驗和理論參考。

3.3 廣藿香揮發油的FT-IR鑒定

FT-IR是表征有機物分子化學鍵或官能團信息的一種光譜分析方法。當不同物質間含有較多相同的化學鍵或官能團時，其FT-IR圖譜就越相似；反之，其FT-IR圖譜差異性就越大[23]。圖5為廣藿香揮發油原油、超濾法富集油、蒸汽滲透法富集油的FT-IR圖譜分析結果。

從圖5中可看到，在400～4000 cm?1光譜范圍內，廣藿香揮發油原油與超濾法富集油的FT-IR圖譜整體上具有較高的相似性；而蒸汽滲透法富集油在3600～3650 cm?1的峰強度顯著減弱。3600～3650 cm?1為醇羥基基團特征吸收范圍，而廣藿香醇、廣藿香酮中均含有醇羥基基團。由上述GC/MS定量分析結果可知，蒸汽滲透法富集油中廣藿香醇、廣藿香酮含量顯著降低，對其在3600～3650 cm?1的峰強度有影響。

圖5 廣藿香揮發油原油、超濾法富集油、蒸汽滲透法富集油的FT-IR

3.4 2種膜分離工藝的對比與設計策略分析

3.4.1 工藝對比分析 超濾、蒸汽滲透膜技術的分離原理、適用范圍和操作參數的對比分析見表6[24-28]，超濾、蒸汽滲透膜技術的膜組件見圖1、2。由圖可知，超濾膜技術是以超濾膜為分離介質，以膜兩側的壓力差為推動力，將不同相對分子質量的物質進行選擇性分離；蒸汽滲透膜技術是將模擬溶液倒入分離裝置的料液罐中，加熱，膜滲透側由真空泵提供驅動力，使溶液汽化產生的蒸汽透過膜，利用膜的親/疏水性質差異將油和水進行分離。

表6 UF、VP法操作參數比較

PVDF-聚偏氟乙烯 PES-聚醚砜 PTFE-聚四氟乙烯 PDMS-聚二甲基硅氧烷 POMS-聚辛基甲基硅氧烷

PVDF-polyvinylidene fluoride PES-polyether sulfone PTFE-polytetrafluoroethylene PDMS-polydimethyl siloxane POMS-polyoctyl methyl siloxane

廣藿香揮發油的超濾、蒸汽滲透膜技術的各項對比見表6。在分離原理方面，超濾膜技術以篩分截留為主要分離原理，利用揮發油與水在表面張力、體積、幾何形態上的差異，采用具一定孔徑大小的超濾膜使油水分離；而蒸汽滲透膜技術則以溶解–擴散為主要分離原理，利用揮發油與水對滲透膜親和性的差異性，采用致密膜而實現油水分離。在過膜壓力及溫度方面，超濾膜過程通常為室溫操作，而蒸汽滲透則為加熱膜過程，對熱敏性成分則會造成一定損失。在揮發油收率及活性成分保留性方面，超濾與蒸汽滲透膜技術二者間無顯著差異。

3.4.2 工藝設計關鍵技術參數分析 綜上所述，超濾膜技術基于篩分截留的分離原理對揮發油進行物理分離，而蒸汽滲透膜技術主要基于溶解–擴散原理對揮發油實現分離，分離過程與揮發油的化學組成緊密相關。因此，在工藝設計中，超濾膜技術應注重膜孔徑與中藥揮發油在水溶液中的分布狀態，蒸汽滲透膜技術應注重膜材料與中藥揮發油成分之間的構效關系，而膜材料的改性研究將是該技術是否成功應用的核心問題[29]。

在膜組件設計上[30-31]，蒸汽滲透膜分離裝置是由加熱汽化、回流冷凝和真空負壓3個部分組成，在加熱汽化過程中，常因溫度過高導致揮發油發生成分氧化、分解、合成等，致使揮發油組成發生改變。因此，回流冷凝部分應減小管道長度，保證冷凝作用的前提下盡量降低管道死體積量。真空負壓部分應適當增加抽空壓力，使得汽化后的揮發油更好地被滲透出來。超濾膜分離具有占地面積小、分離效率高等優點，但也存在膜易受油類物質污染，化學與熱穩定性差等問題。因此，在膜組件的設計中應采用多通道更加合理；盡量減小管道的死體積，確保油的收率溫度。

在膜材料設計上[32-33]，適用于油水分離的新型膜材料已經成為目前亟待解決的問題。特殊浸潤性的油水分離膜已經成為膜領域研究的新發展方向，其中超疏水膜或超親水膜材料更加適用于中藥水提液中油的高效富集，應根據所分離揮發油中的化學組成對現有膜材料[34]，如PVDF、RC等進行表面改性，從分子層面描述化合物溶解過程表面反應和傳遞速率[35]，即化合物在成膜材料界面的潤濕過程、高分子材料形成孔道內的擴散與傳遞過程，為膜材料的制備和應用提供依據[36]。超濾膜材料的設計應向微孔化、均質化方向發現，提高油的截留效率的同時，降低膜污染，確保膜過程順利運行。目前，膜分離技術應用于含油水體分離的研究主要表現在石油、化工等領域，在這些領域中，膜材料的選擇主要有有機高分子膜、無機膜、金屬膜3大類。無機膜常由Al2O3、TiO2、SiO2、C、SiC等材料組成；早期工業用的膜材料有聚烯烴、纖維素類聚合物、聚砜等高分子材料，但在工業應用中，這些均存在某方面的缺點，為解決這一問題，將各高分子材料接枝在一起制成復合膜，2種或幾種膜材料在一起相輔相成；金屬膜[37-40]是以如Pd、Ag等金屬材料為介質而制成的具有過濾功能的滲透膜，它可制成有孔膜和致密膜2種，具有很強的選擇透過性。除此之外，還有沸石膜、石墨烯膜、玻璃膜、新型納米多孔材料膜等膜材料正逐漸成為膜研究的方向和熱點。

4 討論

膜技術的分離原理及膜材料性質均會影響物料體系的分離效果。不同類型膜技術對物料適用性具有一定的差異性。將膜分離原理、膜材料性質、物料特性三者進行綜合匹配與優化，是發揮膜技術優勢、實現物料良好分離效果的關鍵。從本實驗的研究結果亦可知，超濾、蒸汽滲透膜技術對廣藿香揮發油的分離效果具有一定差異性。相比于超濾，蒸汽滲透膜技術對廣藿香揮發油具有更好的分離效果。在后續的研究中，將進一步擴大中藥揮發油的種類，結合化學成分與生物活性，綜合分析比較超濾、蒸汽滲透膜技術對不同中藥揮發油的分離效果，為超濾、蒸汽滲透膜技術在中藥揮發油分離方面的應用積累更多研究基礎。

膜材料是膜技術的核心，針對中藥揮發油油水體系的特征，設計開發新型膜材料（如超潤濕性膜材料），亦能提高膜技術的油水分離效果。同時，亦需針對膜設備結構進行優化設計，降低管路死體積，提高膜設備的運行效率。加之，由于油水混合體系的復雜性，單獨采用一種膜技術有時難以達到較好的油水分離效果，需聯合應用不同類型的膜技術，以實現對復雜油水體系的高效分離?；谏鲜龇治?，在利用膜技術對中藥揮發油分離富集時，可根據油水體系中油分的存在狀態，有針對性地選擇超濾、蒸汽滲透中的一種，或將2種膜技術聯合應用，以使不同狀態的油分得到更好的分離，提高油水分離效率。

鑒于中藥組成復雜的化學特征，膜技術作為一種新型分離技術，其分離工藝的設計和優化應建立在膜材料與中藥揮發油成分“構效關系”解析的基礎上，創制適宜于中藥分離體系的膜材料，因此，膜改性研究將是該技術是否成功應用的核心問題。

利益沖突 所有作者均聲明不存在利益沖突

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Separation of volatile oil frombased on ultrafiltration and vapor permeation membrane methods

WANG Han1, LIU Hong-bo2, LI Bo1, PAN Lin-mei1, FU Ting-ming1, ZHANG Yue1, SONG Zhong-xing2, TANG Zhi-shu2, ZHU Hua-xu1

1. Jiangsu Provincial Engineering Research Center for Deep Processing of Plant Medicines, Jiangsu Province Collaborative Innovation Center for Industrialization Process of Traditional Chinese Medicine Resources, Nanjing University of Traditional Chinese Medicine, Nanjing 210023, China 2. Shaanxi Provincial Collaborative Innovation Center of Traditional Chinese Medicine Resources Industrialization, Shaanxi University of Traditional Chinese Medicine, Xianyang 712046, China

On the basis of comparing the extraction efficiency of volatile oil from Guanghuoxiang () with ultrafiltration membrane and vapor permeation membrane, the application range of volatile oil extraction from traditional Chinese medicine by membrane method was put forward, and the key technical problems in the process design were analyzed.PVDF membrane materials were selected, and UF and VP membrane technology were used to extract the volatile oil from. The comprehensive analysis and comparison of UF and VP membrane technology on the extraction efficiency ofvolatile oil were analyzed from the aspects of yield of volatile oil, the physical and chemical properties of the volatile oil before and after membrane separation. The extraction process of the volatile oil ofby membrane method was compared and analyzed, and the key technical parameters of the new process design were proposed.The yield of essential oil by UF and VP membrane methods was 84.87% and 78.46%, respectively. In terms of chemical composition, PVDF membrane had a certain influence on the affinity and permeation of alcohol and ketone components in the volatile oil ofduring the process of VP membrane separation. According to the results of infrared spectrum detection, the peak intensity of functional group of the oil permeated by PVDF membrane in the process of VP membrane separation was significantly weakened in the range of 3600—3650 cm?1, that is, the alcohol and ketone components in the volatile oil were trapped by PVDF membrane in the process of VP membrane separation, which had a significant impact on the permeation of alcohol and ketone components.Both ultrafiltration and vapor permeation are better methods for the enrichment of essential oil from. Compared with ultrafiltration, VP membrane technology has better separation effect on essential oil from. The ultrafiltration method tended to enrich the oxygen-containing groups such as alcohols and phenols in the volatile oil of, while VP membrane method tended to enrich the alkenes. Membrane technology is a new separation technology, the design and optimization of its separation process has an important impact on the separation system.

(Blanco) Benth.; volatile oil; ultrafiltration membrane technology; vapor permeation membrane technology; key technical parameters of process design; oil/water separation

R283.6

A

0253 - 2670(2021)06 - 1582 - 09

10.7501/j.issn.0253-2670.2021.06.005

2020-10-16

國家自然科學基金項目（81873015）；國家自然科學基金項目（81673610）；國家自然科學基金項目（81773919）；國家自然科學基金項目（81803744）；國家自然科學基金項目（81274096）；國家自然科學基金項目（81303230）；國家自然科學基金項目（81773912）；中國工程院重點咨詢研究項目（2017-XZ-08）；國家科技支撐項目（2006BAI09B07）；國家“重大新藥創制”科技重大專項（2011 ZX09401-308-037）；國家“重大新藥創制”科技重大專項（2011ZX09401-308-008）

王 晗，女，碩士研究生，研究方向為中藥藥劑學。E-mail: zwanghanj@163.com

唐志書，男，二級教授，博士生導師，研究方向為中藥新技術與資源循環利用研究。E-mail: tzs6565@163.com

朱華旭，女，研究員，博士生導師，研究方向為中藥分離過程原理與適宜技術研究。E-mail: Huaxu72@126.com

[責任編輯 鄭禮勝]