利用全息法在偶氮聚合物薄膜中記錄渦旋光場*

陳天宇 王長順 潘雨佳 孫麗麗

(上海交通大學物理與天文學院, 區域光纖通信網與新型光通信系統國家重點實驗室, 上海 200240)

利用全息技術在偶氮聚合物薄膜中記錄了拓撲荷數q = –1, 1, 2, 4 的渦旋光場, 并將記錄的原始叉形光柵與計算全息光柵進行對比, 對不同拓撲荷數渦旋光的記錄速率和偶氮材料的可重復擦寫性能進行了測試;記錄完成后, 將復現渦旋光與高斯光束干涉, 并與原始渦旋光和原始叉形光柵對比, 分析了記錄質量.實驗結果表明：高階渦旋光場的全息叉形光柵會在記錄過程中發生劈裂, 輕微劈裂的渦旋光束仍維持一個穩定的環狀結構; 全息記錄過程中不同拓撲荷數的渦旋光束記錄速率較為統一, 偶氮材料可經過上百次的擦寫而不出現疲勞; 再現渦旋光與原始渦旋光在光強分布結構上保持高度一致, 再現渦旋光的干涉條紋與原始渦旋全息光柵保持高度一致, 渦旋光及其攜帶的拓撲荷信息可被有效記錄和讀取.

1 引 言

渦旋光束具有中心相位奇點和螺旋相位結構[1], 在柱坐標下渦旋光束的一般結構可被表示為U(r,q,z)=Aq(r)exp(iqθ)exp(-ikz).Aq(r)描述了磁場的徑向分布, exp(–ikz)描述了光束在z 方向的傳播, exp(iqθ)描述了螺旋相位結構, θ 表示方位角, q 表示角量子數, 反映了在相位奇點附近2π 相位周期的個數, 渦旋光束的光強呈環形分布, 截面中心處的強度為0.由于螺旋形相位波前的存在, 渦旋光束具有軌道角動量(orbital angular momentum,OAM)Lz=q?, q 決定了渦旋光束攜帶的軌道角動量的大小, 是表征渦旋光束拓撲荷信息的特征值,因此q 也被稱為拓撲荷數.渦旋光束攜帶軌道角動量的性質使得其在非線性和量子光子學[2?6]、材料處理[7?10]、超分辨率顯微鏡[11,12]、光學鑷子和扳手[13?15]、量子信息編碼[16,17]、多路復用OAM 光通信[18?20]中得到廣泛的研究和應用.當前產生渦旋光束的主要方法有在激光中使用非線性相互作用法[21,22]、螺旋相位板法[23]、超材料表面法[24]和計算全息法[25]等.其中最為廣泛使用的是Heckenberg于1992 年提出的計算全息法, 該方法用計算機模擬生成一張渦旋光束與參考光干涉形成的全息叉形光柵圖, 通過用參考光照射計算全息圖產生渦旋光束.也有研究人員通過全息法在材料表面直接記錄叉形光柵, 并通過記錄的叉形光柵生產渦旋光束, 例如Leblanc 等[26]通過使用高強度脈沖激光(1019W/cm2)在等離子體表面刻寫叉形光柵, 并用超高強度激光照射該光柵, 以解決傳統方法難以產生高強度渦旋光束的問題.

這種利用原始渦旋光束記錄叉形光柵并復現渦旋光束的思想也可用于對渦旋光中拓撲荷信息的記錄與讀取.由于渦旋光束理論上具有無窮多態, 可以是任意拓撲荷數的, 這在理論上允許傳輸內容的無限增加, 使得渦旋光在光學信息的編碼[16,17]、光通信[18,19]等領域取得了巨大的成功.因此記錄和再現渦旋光場對光學信息的存儲具有一定意義, 但之前研究[26]中使用的記錄材料對光強要求較高, 相較于等離子材料, 偶氮聚合物薄膜材料具有易于擦寫的特點[27], 低強度激光可將全息圖案直接記錄于薄膜內, 全息圖不需要后處理, 并可以通過加熱薄膜到其玻璃化轉變溫度來擦除全息圖.這些特性使得偶氮聚合物薄膜材料在進行全息光學信息記錄時具有一定優勢.

本文利用全息技術, 在偶氮聚合物薄膜中記錄了不同拓撲荷數的渦旋光場.研究了拓撲荷數對記錄速率和記錄的原始叉形光柵的影響, 測試了偶氮樣品的可擦寫性和耐久性, 并用參考光復現了渦旋光束, 對記錄質量進行了分析研究.本文對渦旋光及其攜帶的拓撲荷信息的記錄具有一定參考意義.

2 實 驗

2.1 樣 品

實驗采用的記錄材料為偶氮苯染料和聚離子液體(PIL, Sigma-Aldrich)通過離子自組裝[28]形成的超分子薄膜材料.其制備過程如下：選擇帶電聚合物聚(1 butyl-vinylpyridinium bromide) PIL作為主鏈段, 甲基橙染料(MO, Sigma-Aldrich)作為構建單元.將2.5 mg/mL PIL 水溶液以1∶1 摩爾電荷比滴加到 MO 水溶液中, 將沉淀的聚合物用雙蒸餾水反復清洗幾次, 并在60 ℃的真空環境中干燥10 h, 干燥后的粉末加熱至200 ℃左右熔化, 在冷卻階段出現了高取向順序的聚合物.用Dektak 輪廓儀測得合成的薄膜的厚度約為6 μm.聚合物薄膜的吸收光譜、樣品的原子力顯微鏡(atomic force microscope, AFM)圖像、樣品的結構和化合物的化學結構如圖1 所示.樣品的吸收峰在350—550 nm 之間, 實驗選取波長為532 nm 的激光作為記錄光源, 樣品薄膜的表面起伏在10 nm 范圍內, 具有較高的平整度, 能有效減少表面不平整對光場的影響, 利于光學信息的記錄.

2.2 實驗裝置

圖1 偶氮苯聚合物薄膜的吸收光譜, 插圖為樣品AFM 圖像, 封裝后的樣品結構和化合物的化學結構Fig.1.Absorption spectra of the azo-benzene polymer film.Inset: AFM image and structure of the sample, and chemical structure of the compound.

圖2 渦旋全息記錄實驗裝置.W1 和W2, 記錄光束; L1, 焦距為7.5 cm 的凸透鏡; L2, 焦距為20 cm 的凸透鏡; P, 偏振片; BS1,BS2, 分束器; A1, A2, A3, A4, 衰減片; M, M1, M2, M3, 反光鏡; SLM, 空間光調制器Fig.2.Experimental setup for vortex holographic recording.W1 and W2, recording waves.L1, lens with a focal length of 7.5 cm;L2, lens with a focal length of 20 cm; P, polarizer; BS1, BS2, beam splitter; A1, A2, A3, A4, attenuator; M, M1, M2, M3, mirror;SLM, spatial light modulator.

圖3 用以產生不同拓撲荷數渦旋光束的相位圖像配置文件 (a) q = –1; (b) q = 1; (c) q = 2; (d) q = 4Fig.3.Phase profiles displayed on the SLM to generate vortex beams with different topological charges q: (a) q = –1; (b) q = 1;(c) q = 2; (d) q = 4.

實驗裝置如圖2 所示.記錄光源為波長532 nm的倍頻Nd:YAG 連續激光器(約200 MW/cm2).記錄過程中移走BS2, M1, M2, M3, A1, A2, A3.激光器射出的線偏振高斯光束被BS1 均分為W1 和W2, W1 經空間光調制 器(spatial light modulator, SLM MEADOWLARK OPTICS E512-635)調制成具有特定拓撲荷數的渦旋光束, 調節衰減片A4, 使W1 和W2 強度相等.兩束記錄光的入射平分線垂直于薄膜表面, 入射光之間夾角為6°.

記錄完成后, 將BS2, M1, M2, M3, A1, A2, A3置于如圖2 所示位置.并用相機(SONY ILCE-6400)記錄衍射圖案.移開屏幕, 用CCD 相機 (CINOGY Technologies GmbH CinCam-1201) 探測衍射光斑.調節M2, M3 和A1, A2, A3, 使高斯光束和衍射光斑強度相同, 用CCD 記錄高斯光束和一階衍射光斑的干涉圖樣.所有測量均在室溫和大氣條件下進行.

實驗依據渦旋光的螺旋相位波前結構, 設計了如圖3(a)—圖3(d)所示的相位圖, 當激光照射在投影了相位圖的空間光調制器上時, 反射光會被調制成拓撲荷數 q = –1, 1, 2, 4 的渦旋光束.通過對比q = –1 和q = 1 時的光柵形狀, 比較正負拓撲荷在記錄和讀取時是否易于區分, 通過對比q = 2和q = 4 時的光柵形狀, 分析高階渦旋光束在記錄和讀取中的表現.

3 結果與討論

通過計算渦旋全息光柵, 模擬了一束具有螺旋相位波前的相干光與一束波前相位處處相等的相干光的干涉圖樣, 并與實際記錄的渦旋全息光柵對比.當兩束光A1exp(iφ1)和A2exp(iφ2)相干涉時,他們的干涉圖樣由A1A2cos(φ1+ φ2)調制.渦旋光束U1可表示為

R 代表了光斑的半徑, r 為半徑坐標, q 代表角量子數, 即拓撲荷數, θ 為方位角.

U2表示一束波前相位處處相等的高斯光束, c 為常數, 在下面的計算中被指定為c = 0.當兩束光同軸干涉時, 在極坐標下, 明暗條紋的分界位置可被表示為

當兩束光線呈一定夾角干涉時, 明暗條紋的分界在極坐標下可被表示為

其中γ 代表兩束光線之間的夾角, k 為波矢.圖4(a)—圖4(d)分別給出了q = –1, 1, 2, 4 的計算渦旋全息圖, 從圖中可以清晰地看到在相位奇點附近發生干涉條紋的劈裂, 條紋的劈裂形狀與數量都與拓撲荷數具有良好的對應關系, 由一根條紋劈裂成|q|+1 根條紋, 當q 正負號相反時, 條紋劈裂的方向相反.

圖4 計算全息光柵與實驗中記錄的渦旋全息光柵的對比 (a)?(d)分別為q = –1, 1, 2, 4 的計算全息光柵; (e)?(h)分別為實驗中記錄的q = –1, 1, 2, 4 全息光柵Fig.4.Comparison between CGH gratings and vortex holographic gratings: (a)?(d) the CGH gratings of q = –1, 1, 2, 4; (e)?(h)vortex holographic gratings of q = –1, 1, 2, 4 recorded in experiments.

圖4 (e)—圖4(h)為CCD 相機記錄的渦旋光束與高斯光束產生的全息光柵.實驗中將相位圖3(a)—圖3(d)分別加載到振幅型空間光調制器(SLM)上, 入射光經SLM 反射后被調制成渦旋光束, 將渦旋光束與高斯光束進行夾角為6°的小角度干涉, 得到需要記錄在樣品中的原始全息光柵,并用CCD 進行記錄分析.從圖4(e)—圖4(h)中可以看出, q = –1, 1 的叉形全息光柵完美符合計算全息光柵的形狀, 在相位奇點處干涉條紋發生劈裂, 叉形的開口方向相反, 一根條紋分裂成兩根條紋, 表示在此處有一個2π 相位的跳變.q = 2, 4 的全息光柵并沒有像計算全息光柵那樣在一個相位奇點發生劈裂, 由一根光柵分裂成q + 1 根光柵,而是分別分裂成了2, 4 個二叉形光柵, 一個q 階的相位奇點退化成q 個一階的相位奇點.這種現象是由渦旋光在傳播過程中經過各向異性介質時產生拓撲荷的衰退[29,30], 渦旋光傳播過程中受空氣的擾動[31,32], 光路中各種光學器件的像散[33]等因素共同導致.但這種劈裂仍被局限在一個環形場強結構中, 高階渦旋光并沒有分裂成多束低階渦旋光, 可以被認為是一束中央奇點發生分裂和位移的高階渦旋光, 仍能有效攜帶拓撲荷信息.

在正式記錄之前進行一次預演實驗, 確定衍射光斑出現的位置, 并在該位置布置鎖相放大器, 如圖5 所示, 以探測衍射光強度隨時間的變化.利用偶氮苯聚合物薄膜的可擦寫性質, 將薄膜加熱至相變溫度以上, 擦除預演實驗中記錄的信息.保持樣品位置與預演實驗一致, 開始正式記錄, 鎖相放大器實時監測的衍射光斑強度, 如圖6(a)所示, 在15 s 左右的記錄后, 衍射光斑的強度增長趨于平緩, 15 s 后關閉記錄光源, 衍射信號強度保持平穩,改變原始渦旋光的拓撲荷數重復上述步驟, 得到不同拓撲荷數衍射光斑強度隨記錄時間的變化規律保持高度一致, 說明對不同拓撲荷數的渦旋光束,實驗的記錄速率保持一致, 這對統一實驗步驟具有重要意義, 可以在相同時間內記錄不同拓撲荷數的渦旋光.關掉記錄光后, 參考光照射樣品得到的衍射光斑如圖7 所示, 高階渦旋光束所記錄的光柵得到的衍射光斑具有更大的空心環狀強度結構, 這很好地符合了已有的研究[34], 衍射光斑的拓撲荷數為參考光的拓撲荷數加上原始全息光柵中攜帶的拓撲荷數乘以衍射光斑的階數(帶符號運算).當參考光為一束拓撲荷數為0 的高斯光束時, 正1 級衍射光斑的拓撲荷數應該與實驗原始記錄的渦旋光束相等.

為測試樣品的耐久性和可擦寫性, 實驗選取同一塊樣品, 對拓撲荷為1 的渦旋光束進行了100 次重復記錄擦寫實驗, 并記下每次記錄后1 階衍射光斑, 即再現渦旋光的衍射效率, 如圖6(b)所示.實驗發現, 當薄膜被加熱到97 ℃左右時, 偶氮聚合物樣品發生玻璃化轉變, 記錄在其中的叉形光柵消失, 衍射信號隨之消失.重復上文記錄過程, 大約在15 s 的記錄后衍射光斑的光強到達一個穩定的強度, 關閉記錄光, 對此時的樣品進行衍射效率的測定, 發現經過100 次記錄擦除實驗后, 材料所記錄的光柵的衍射效率穩定在0.12%左右, 沒有發現明顯的疲勞, 展示了良好的穩定性, 代表樣品具有良好的可重復記錄性.

圖5 +1 級衍射光斑強度的探測Fig.5.Detection of the intensity of the first order diffraction spot.

圖6 (a)衍射光斑強度隨時間的變化; (b)渦旋全息光柵的衍射效率Fig.6.(a) Curves of the intensity variation of diffraction spots; (b) diffraction efficiency of optical vortex holographic grating.

圖7 高斯光束照射不同拓撲荷數渦旋光記錄的全息光柵得到的衍射圖樣 (a) q = –1; (b) q = 1; (c) q = 2; (d) q = 4Fig.7.Diffraction images generated by using reference beam to illuminate samples with holograms recorded different topological charges: (a) q = –1; (b) q = 1; (c) q = 2; (d) q = 4.

圖8 (a)?(d)再現渦旋光束; (e)?(h)原始渦旋光束; (i)?(l)再現渦旋光束與高斯光束的干涉圖樣Fig.8.(a)?(d) Reconstructed optical vortex beams; (e)?(h) original optical vortex beam; (i)?(l) the interference pattern of reconstructed optical vortex beam and Gaussian beam.

為了進一步探究實驗的記錄效果, 用CCD 記錄一級衍射光斑與原始渦旋光束作對比, 并用干涉法檢驗再現渦旋光中是否有效攜帶了拓撲荷信息.圖8(a)—圖8(d)給出了拓撲荷數q = –1, 1, 2, 4的再現渦旋光束的強度分布圖, 圖8(e)—圖8(h)為原始渦旋光的強度分布, 圖8(i)—圖8(l)為將一束高斯光束通過衰減片后調節至和再現渦旋光強度一致并與再現渦旋光束進行干涉的干涉條紋.結果表明, 不同拓撲荷數的渦旋光束均具有環形光強分布, 中央無場強區域的面積隨著拓撲荷的增加而變大, 再現渦旋光束和原始渦旋光束在形貌上保持著高度相似, 代表實驗具有良好的記錄和再現效果.圖8(i)與圖8(j)中都有一個由一條分為兩條的叉形條紋, 開口方向相反, 說明此處存在一個相位奇點, 且在奇點處有一個2π 相位的跳變, 兩束渦旋光的拓撲荷數相反.圖8(k)和圖8(l)中分別出現了兩個和四個二叉形條紋, 一個q 階相位奇點分裂為q 個一階相位奇點, 代表q 階渦旋光演變為具有多奇點的復雜結構光束, 即高階渦旋光的相位奇點發生了退化和分裂, 這些相位奇點仍被局限在一個環形場強分布內, 仍能有效攜帶拓撲荷信息.圖8(i)—圖8(l)中干涉圖樣與圖4(e)—圖4(h)中原始渦旋光束的干涉圖樣保持高度一致, 驗證了再現渦旋光中有效攜帶了原始渦旋光中的拓撲荷信息, 即原始渦旋光中的拓撲荷信息被有效記錄在樣品中并可以被讀取.

4 結 論

本文基于全息技術在偶氮聚合物薄膜中記錄了拓撲荷數q = –1, 1, 2, 4 的渦旋全息光柵, 并對光柵形貌、記錄速率和材料的可擦寫性及耐久性進行了分析; 用參考光復現了渦旋光束, 將復現的渦旋光與高斯光束干涉, 與原始渦旋光和渦旋全息光柵進行比較, 分析了記錄質量.實驗結果表明：高階渦旋光束的全息叉形光柵會在記錄過程中發生劈裂, 分裂的相位奇點仍被局限在一個環形場強結構中, 輕微劈裂的渦旋光束仍維持一個穩定的環狀結構, 可有效攜帶拓撲荷信息.不同拓撲荷數渦旋光束的記錄速率相近, 可以用統一的時長記錄.再現的渦旋光和原始渦旋光具有高度相似的場強結構, 再現渦旋光與高斯光束的干涉條紋也與記錄在樣品中的渦旋全息光柵具有高度相似性, 表明渦旋光及其拓撲荷信息能被有效記錄和讀取.可通過加熱樣品到97 ℃左右擦除記錄的信息, 冷卻后可重新記錄新的信息, 樣品在記錄擦除100 次后尚未出現疲勞, 具有良好的可重復性.這種在偶氮聚合物薄膜中記錄和再現渦旋光場的系統對光路的穩定性和光源的強度要求不高, 可以有效記錄、存儲、讀取和擦除渦旋光及其攜帶的拓撲荷信息, 在光學信息的記錄方面具有應用前景.