地表水-地下水交互下傍河土壤硝酸鹽氮遷移規律試驗研究

于宗民, 武桂芝, 黃明翔, 李利霞

(青島理工大學 環境與市政工程學院, 山東 青島 266000)

受密集型農業活動和工業活動的影響，硝酸鹽氮成為地表水和地下水中最為廣泛的污染物之一[1-4]，硝酸鹽氮含量超標，使供水質量降低，還可能引發高鐵血紅蛋白癥、消化系統癌癥等一系列疾病，危害人類健康，部分水源地供水井因此停止供水，成為阻礙經濟和社會發展的重要因素[5-8]。

在我國，大部分城市用水都依賴于地下水，傍河地下水水源地是一種開采地下水資源的重要水源地類型，它靠近河岸，主要依靠河水滲漏補給，對城市供水起著無可替代的作用，其安全性尤為重要，相較于其他區域，其地表水與地下水的水力聯系比較密切[9-10]。部分研究發現，硝酸鹽氮的遷移過程受地表水—地下水交互作用的影響十分顯著，且地表水—地下水作用帶(潛流帶)是硝酸鹽氮遷移轉化最為復雜的區域之一[11-13]，因此，亟需我們對它開展更為細致的研究。閆雅妮等[14]研究發現硝酸鹽氮在潛流帶的衰減方式主要包括：合成有機氮、反硝化及DNRA；李晶[15]通過室內模擬土柱試驗，發現不同深度土層對硝酸鹽氮的處理能力隨硝酸鹽氮濃度的增大而呈逐漸減小的趨勢；Liu等[16]研究發現：水力停留時間及地下水與地表水之間的交互作用，會對硝化作用、反硝化作用、DNRA的速率以及相應的產物產生影響；Gutierrez等[17]對非飽和區與飽和區地下水水質監測數據進行了分析，發現硝酸鹽濃度會隨著流速和土壤介質滲透性的降低而降低。

多數研究把關注點放在硝酸鹽的衰減和轉化過程上，而對不同水力條件影響硝酸鹽氮遷移規律的研究較少。大沽河是青島市重要的水源地，通過對大沽河流域硝酸鹽氮污染現狀進行調查，發現其地表水、地下水均受到了污染，其中地下水受污染程度最為嚴重，其硝酸鹽氮最大含量達到135.7 mg/L。

本試驗從大沽河河床取沙樣，設計制作地表水—地下水相互補給及降雨模擬裝置，從水力學角度出發，通過室內試驗來研究地表水與地下水交互作用下傍河土壤硝酸鹽氮的遷移規律，以期為當地農業管理和水資源保護提供科學指導。

1 試驗材料與方法

1.1 試驗裝置

試驗裝置(圖1)由沙槽、水箱以及模擬降雨裝置組成，用來模擬地表水—地下水系統。沙槽長120 cm、寬30 cm、高120 cm，左端模擬河流斷面，中部填充沙樣模擬傍河土壤，右端模擬地下水抽水井，中間由透水板材相隔，沙槽正面布設水分傳感器以確定入滲水流在包氣帶的遷移過程，背面布設測壓管來觀測沙槽內的水位；左右兩個水箱分別與沙槽左右端形成連通器控制沙槽內的水位，用來模擬地表水與地下水之間不同的水力坡度；上方裝置模擬降雨并可調節淋洗強度。

注：1為模擬降雨裝置，2為PVC板，3為水分傳感器孔，4為多孔隔板，5為取樣孔，6為出水水箱，7為排水管，8為供水水箱，9為閥門。

2018年3月12日，從大沽河中、下游兩處(馬軍寨村與賈疃村)河床中采集試驗沙樣，經顆粒級配后發現，中游沙樣顆粒較大，文中稱為“中沙”；下游顆粒較小，文中稱為“細沙”。經檢測，試驗沙樣的硝酸鹽氮含量極低，不影響試驗結果。試驗于2018年3月20日正式開始，共持續2個月。

1.2 試驗方法

1.2.1 沙槽裝填與調試 將試驗沙樣多次均勻的填入試驗裝置中，每次裝填量按照沙子的干容重和含水量進行計算，使試驗沙樣接近自然狀態下的容重。

沙樣裝填完成后，從沙槽下方注水，對整個試驗裝置進行排氣，并控制不同水位進行調試，確保試驗系統與觀測系統正常工作。每次試驗結束后更換沙樣并重復上述步驟。

1.2.2 純淋洗試驗 在左右兩個水箱中注入外源活水并調整水箱高度，控制地表水和抽水井的水位均為50 cm；兩側水流通過透水板材進入沙槽中部，最終從裝置下方流出。

將10 g硝酸鉀粉末溶解，加入到模擬降雨裝置中；打開模擬降雨裝置，對沙樣淋洗30 min，淋洗過程中，每隔30 s從地表水、抽水井及浸潤面下方各取樣孔取水樣，檢測其硝酸鹽氮含量；淋洗結束1.5 h后取包氣帶沙樣檢測其硝酸鹽氮含量，根據不同試驗條件將該試驗分為4組，每組試驗重復進行3次，具體試驗方案見表1。

表1 純淋洗試驗方案

1.2.3 地表水補給地下水淋洗試驗 沙槽中裝填試驗效果較明顯的細沙[18]，在左右兩個水箱中注入外源活水并調整水箱高度，控制地表水水位100 cm不變，進行4組試驗，分別調節抽水井水位為0，30，50，70 cm，計算出各組水力坡度分別為1，0.7，0.5，0.3，用地表水—地下水縮寫和其水位差表示不同組別，即S-G100，S-G70，S-G50，S-G30。另設一個對照組，對照組在S-G50試驗條件的基礎上將細沙改為中沙(用S-GM50表示)。

將10 g硝酸鉀粉末溶解，加入到模擬降雨裝置中；打開模擬降雨裝置，調節40 L/h的淋洗強度，對沙樣淋洗30 min，根據測壓管水位繪制浸潤曲線，淋洗過程中，每隔30 s，從地表水、抽水井及浸潤面下方各取樣孔取水樣，檢測其硝酸鹽氮含量；淋洗結束1.5 h后取包氣帶沙樣，檢測其硝酸鹽氮含量，每組試驗重復進行3次，根據數據繪制包氣帶硝酸鹽氮含量等濃度線。

1.2.4 地下水補給地表水淋洗試驗 沙槽中裝填試驗效果較明顯的細沙[18]，在左右兩個水箱中注入外源活水并調整水箱高度，控制抽水井水位80 cm不變，進行兩組試驗，分別調節抽水井水位為100，110 cm，計算出各組水力坡度分別為0.2，0.3，用地下水—地表水縮寫和其水位差表示不同組別，即G-S20，G-S30。

將10 g硝酸鉀粉末溶解，加入到模擬降雨裝置中；打開模擬降雨裝置，考慮到該試驗模擬的是春、冬季節的河流枯水期，此時降雨量較小，故調節為20 L/h的淋洗強度，對沙樣淋洗30 min，根據測壓管水位繪制浸潤曲線，淋洗過程中，每隔30 s，從地表水、抽水井及浸潤面下方各取樣孔取水樣，檢測其硝酸鹽氮含量，淋洗結束1.5 h后取包氣帶沙樣，檢測其硝酸鹽氮含量，每組試驗重復進行3次，根據數據繪制包氣帶硝酸鹽氮含量等濃度線。

2 結果與分析

2.1 純淋洗試驗

如圖2所示，各組硝酸鹽氮含量整體隨著沙層深度的增加而減小，而B，D組淋洗強度較高，出現優先流現象，導致10 cm深度沙層的硝酸鹽氮含量高于表層。

A，B，C，D這4組試驗中表層沙的硝酸鹽氮平均含量分別為27.97，20.02，26.05，18.94 mg/kg，當施用硝酸鹽氮含量相同且沙樣相同時，淋洗強度為20 L/h的組別(A，C)硝酸鹽氮在包氣帶表層累積量明顯大于淋洗強度為40 L/h的組別(B，D)；當控制淋洗強度相同，硝酸鹽氮在細沙表層的累積量明顯高于中沙表層，而對比各組在30，50 cm深度沙層硝酸鹽氮平均含量，可以發現其大小順序與表層正好相反。

圖2 純淋洗試驗不同深度沙層硝酸鹽氮含量平均值

A組硝酸鹽氮沒能進入飽水帶，B，C，D這3組硝酸鹽氮遷移到飽水帶所用時間(圖3)與50 cm深度含水率開始上升的時間幾乎一致，可以認為包氣帶內入滲水流會伴隨硝酸鹽氮一起向下遷移，D組硝酸鹽氮遷移到飽水帶所用時間明顯小于B組和C組。

圖3 純淋洗試驗硝酸鹽氮遷移到飽水帶和抽水井所用時間

2.2 地表水補給地下水試驗

抽水井水位設為0 cm時(圖4A)，地表水與地下水出現脫節，在沙槽底部形成了一個懸掛的飽水帶，無法繪制連續的浸潤曲線；S-GM50組的浸潤曲線明顯比其他組彎曲程度更大，這是因為S-GM50組沙樣顆粒較大，入滲水流的遷移速度較快[19]。

各組硝酸鹽氮積累量整體隨著沙層深度的增加而減小，抽水井水位上升，硝酸鹽氮在沙層的積累量逐漸增多，而從單個組別來看，沙槽左側(靠近地表水一側)硝酸鹽氮含量高于右側(靠近抽水井一側)。

對比圖4C、圖4E，S-G50組0，10，30，50 cm深度沙層硝酸鹽氮平均含量分別為22.26，21.78，15.49，11.89 mg/kg，而S-GM50組相應深度沙層硝酸鹽氮平均含量分別為20.26，20.29，16.51，12.8 mg/kg，說明S-G50組硝酸鹽氮更容易積累在表層，而S-GM50組硝酸鹽氮更容易向下遷移。

地表水補給地下水試驗中各組硝酸鹽氮進入飽水帶所用時間均小于純淋洗試驗(圖3，圖5)，這主要是因為純淋洗試驗各組地下水水位為50 cm，硝酸鹽氮向下遷移70 cm才能進入飽水帶，地下水補給地表水試驗中沙槽左側的水位升高，硝酸鹽氮在包氣帶中遷移很短的距離就可以進入飽水帶，S-G70組、S-G50組和S-G30這3組幾乎同時在左側取樣口檢測到硝酸鹽氮進入飽水帶。由此可知，當地表水補給地下水時，硝酸鹽氮進入飽水帶所用時間主要由地表水水位決定。

圖5 地表水補給地下水試驗硝酸鹽氮遷移到飽水帶和抽水井所用時間

S-G70組硝酸鹽氮用了30.5 min遷移到抽水井，而右側50 cm深度的沙層55 min時含水率才開始上升(圖6，左側傳感器自上而下為1，3，5號；右側為2，4，6號)，因此可以推斷，抽水井中檢測到的硝酸鹽氮是從沙槽左側的飽水帶中運移而來。硝酸鹽氮遷移至抽水井所用時間為22 min，可以計算出S-G70組硝酸鹽氮在飽水帶中的遷移時間為8.5 min，據此可繪制S-G70組的硝酸鹽氮遷移過程示意圖(圖7)。

用相同方法分析可得：S-G50組硝酸鹽氮在飽水帶中的遷移時間為15 min；S-GM50組遷移時間為6.5 min。S-G100組地表水與地下水脫節，包氣帶變厚，硝酸鹽氮被截留在包氣帶內(圖4A)，所以未在飽水帶和抽水井中檢測到硝酸鹽氮。

2.3 地下水補給地表水試驗

對比G-S20組與G-S30組(圖8)，兩組試驗各沙層的硝酸鹽氮累積量相差較小。這主要是由于兩組試驗整體水位都較高且抽水井水位變化不大，所以硝酸鹽氮在包氣帶的遷移速度和硝酸鹽氮在包氣帶中的停留時間的變化程度較小。兩組試驗硝酸鹽氮含量等濃度線表層稀疏且不規律，分析認為試驗淋洗強度大且淋洗到表層的硝酸鹽氮可能不均勻，加上試驗沙樣表層較松散、顆粒較大，導致優先流現象明顯，部分硝酸鹽氮不經過常規滲透，而是隨水流快速穿過表層，直接運移至一定深度[20-22]，所以出現10 cm深度的硝酸鹽氮含量反而高于上層的現象。在圖2、圖4和上述對S-G50組和S-GM50組的對比分析中也能發現該現象。

圖6 S-G70組體積含水率

圖7 S-G70組硝酸鹽氮遷移過程示意圖

而將圖8中地下水補給地表水試驗的硝酸鹽氮數據與純淋洗試驗和地表水補給地下水試驗(圖2，圖4)相比，發現相同深度中，地下水補給地表水試驗沙層中累積的硝酸鹽氮含量最多。與A組相比，G-S20組與G-S30組在表層的硝酸鹽氮累積量平均值分別增加了67.5%，66.9%；在30 cm沙層的硝酸鹽氮累積量平均值分別增加了95.7%，80.9%。這主要由于G-S20組與G-S30組包氣帶中含水率很高，硝酸鹽氮在包氣帶中遷移速度慢，且更容易在沙層中累積[23-24]。

由圖9可知，G-S20組與G-S30組中硝酸鹽氮進入飽水帶所需時間為14，15 min，比純淋洗試驗和地表水補給地下水試驗中各組硝酸鹽氮進入飽水帶所用時間都短，這是因為G-S20組與G-S30組沙槽右側地下水水位高，入滲水流及硝酸鹽氮可以更快地進入飽水帶；而這兩組硝酸鹽氮從右側飽水帶檢測到硝酸鹽氮開始計，分別用了19，20 min才在地表水中檢測到硝酸鹽氮，比其他組從飽水帶到抽水井時間都長。分析認為，一方面，靠近地表水一側的硝酸鹽氮在包氣帶中運移距離長，運移速度慢；另一方面靠近抽水井一側的硝酸鹽氮由于地下水—地表水之間的水力坡度小，在飽水帶中的運移速度也較慢[14-15,24]。

圖8 地下水補給地表水試驗浸潤曲線及硝酸鹽氮含量等濃度線

圖9 地下水補給地表水試驗硝酸鹽氮遷移到飽水帶和地表水所用時間

3 討 論

本文從水力學角度出發，通過模擬試驗來探究河流汛期和枯水期(不同補給方式)地表水—地下水交互作用下硝酸鹽氮的遷移規律。

純淋洗試驗中，中沙介質中淋洗強度由20 L/h增大到40 L/h，硝酸鹽氮在包氣帶中遷移速度增大約92%，而將中沙改為細沙，淋洗強度控制在20 L/h，硝酸鹽氮在包氣帶中遷移速度約減小90%，淋洗強度與沙樣顆粒越小，硝酸鹽的遷移速度越慢，在表層沙中的累積越明顯；在30 cm以下深層中，累積量則與表層沙中呈現相反規律，這與MODFLOW模擬[25]和謝婷[26]的研究結果大致相同，李晶[15]也發現不同土質截留硝酸鹽氮能力都較弱。

地表水與地下水相互補給試驗中，不同深度沙層硝酸鹽氮累積量均高于純淋洗試驗，且靠近補給一側的硝酸鹽累積量高于被補給一側，這是由于沙槽內的含水率上升，硝酸鹽氮遷移速度變慢，更容易累積，這與Alexander等[27]在阿肯色河、蒂姆帕斯河和楊帆等[23]在大沽河研究中發現的規律一致。通過對不同深度沙層硝酸鹽氮含量的檢測，發現細沙組硝酸鹽氮更容易積累在表層，而中沙組硝酸鹽氮更容易向下遷移，這與純淋洗試驗得到的結論相同；地表水補給地下水試驗中，補給水力坡度為0.5時，硝酸鹽氮在細沙飽水帶中遷移速度約為5.3 cm/min，水力坡度變為0.7時，遷移速度約為9.4 cm/min；補給水力坡度為0.5時，硝酸鹽氮在中沙飽水帶的遷移速度約為12.3 cm/min，水力坡度和沙樣顆粒越大，地表水對地下水的補給速度越快，硝酸鹽的遷移速度也越快[28-30]；在地下水補給地表水試驗中，硝酸鹽在飽水帶中的遷移速度沒有量化。本試驗沒有考慮硝酸鹽氮的轉化，計時方法較粗糙，一定程度上增加了試驗誤差。

4 結 論

(1) 硝酸鹽氮隨著入滲水流在包氣帶內遷移，淋洗強度越大、沙樣顆粒越大，硝酸鹽氮遷移速度越快，遷移深度越深；反之，硝酸鹽氮越容易在表層累積。

(2) 地表水或地下水水位升高時，沙槽內的含水率上升，這會導致入滲水流向下遷移速度變慢，硝酸鹽氮更容易累積，反之則相反；地表水與地下水中補給方的水位越高，硝酸鹽氮遷移到飽水帶所用的時間越短。

(3) 水力坡度與沙樣顆粒越大，硝酸鹽氮在飽水帶中的遷移速度越快。

(4) 當地表水與地下水出現脫節時，包氣帶變厚，硝酸鹽氮遷移至飽水帶的時間增長。