核電廠(chǎng)放射性固體廢物桶外γ測(cè)量重要影響因素的探討

雷強(qiáng)，劉哲，蔣婧，何瑋，徐琛，鄭國(guó)文

(1.生態(tài)環(huán)境部核與輻射安全中心，北京，102445；2.福建福清核電有限公司，福建 福清，350300；3.中國(guó)原子能科學(xué)研究院，北京，102413)

我國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)《低、中水平放射性固體廢物近地表處置安全規(guī)定》(GB 9132—2018)規(guī)定，近地表處置的放射性固體廢物活度濃度應(yīng)符合我國(guó)放射性廢物分類(lèi)的相關(guān)規(guī)定，滿(mǎn)足處置場(chǎng)的接收準(zhǔn)則。核電廠(chǎng)產(chǎn)生的放射性固體廢物，根據(jù)形態(tài)可分為濕廢物和干廢物，濕廢物包括廢離子交換樹(shù)脂、蒸發(fā)器濃縮液等，干廢物包括被污染的擦拭材料、工作服、紙、塑料以及來(lái)自通風(fēng)系統(tǒng)的空氣過(guò)濾器等。不同類(lèi)型的核電廠(chǎng)所產(chǎn)生的放射性固體廢物的類(lèi)型和活度水平有所差異。因此如何經(jīng)濟(jì)而有效地獲取不同放射性固體廢物中的核素種類(lèi)和準(zhǔn)確的活度濃度，以證明可滿(mǎn)足近地表處置場(chǎng)的接收要求，是核電廠(chǎng)亟待解決的問(wèn)題。

1 固體廢物測(cè)量方法

核電廠(chǎng)產(chǎn)生的γ放射性固體桶裝廢物的活度(濃度)可以采取多種方法獲取，常用的有直接取樣測(cè)量法、劑量率推算法、關(guān)鍵核素(推算)法、桶外測(cè)量法等。

桶外γ譜測(cè)量方法，是在不破壞廢物的理化性質(zhì)的情況下，使用γ輻射探測(cè)器對(duì)廢物桶進(jìn)行桶外直接測(cè)量，進(jìn)行現(xiàn)場(chǎng)快速核素識(shí)別，不但能快速發(fā)現(xiàn)放射性水平的變化，而且能直觀(guān)了解放射性核素的種類(lèi)和活度，是目前國(guó)際上核電廠(chǎng)最主要的放射性固體廢物測(cè)量技術(shù)手段。桶外γ測(cè)量方法主要有整體γ射線(xiàn)測(cè)量系統(tǒng)(Integrated Gamma Scanning，IGS)、分段γ射線(xiàn)掃描測(cè)量系統(tǒng)(Segment Gamma Scanning，SGS)和層析γ射線(xiàn)掃描測(cè)量系統(tǒng)(Tomographic Gamma Scanning，TGS)三種類(lèi)型。TGS系統(tǒng)復(fù)雜、測(cè)量時(shí)間長(zhǎng)，對(duì)測(cè)量人員技術(shù)要求高，造價(jià)昂貴，目前多在科研單位使用。桶外γ測(cè)量法相比直接取樣測(cè)量、劑量率反推法等具有優(yōu)勢(shì)，但是，由于桶內(nèi)廢物密度的不均勻性和射線(xiàn)衰減等影響，桶外測(cè)量法具有不可忽略的測(cè)量誤差，各種類(lèi)型廢物的測(cè)量誤差能否滿(mǎn)足處置接收要求仍未有效論證。

目前我國(guó)核電廠(chǎng)對(duì)于固體廢物測(cè)量較多使用IGS與SGS測(cè)量系統(tǒng)，多采用HPGe類(lèi)型的γ輻射探測(cè)器，為此，下文中針對(duì)我國(guó)核電目前廣泛使用的IGS和SGS技術(shù)的重要影響因素進(jìn)行分析和探討。

主要論證固體廢物分別在不同活度分布及不同密度分布條件下對(duì)桶外γ測(cè)量方法的測(cè)量結(jié)果不確定度影響。

2 活度分布對(duì)桶外γ測(cè)量探測(cè)效率的影響

目前國(guó)內(nèi)核電廠(chǎng)按標(biāo)準(zhǔn)使用200 L鋼制廢物桶貯存固體廢物，國(guó)內(nèi)各核電廠(chǎng)使用的探測(cè)器效率不盡相同，一般在40%～60%。由此根據(jù)核電廠(chǎng)廢物桶和探測(cè)器的實(shí)際尺寸建立Monte-Carlo模型，并利用MCNP-4C軟件進(jìn)行模擬計(jì)算。放射性核素為137Cs，能量為0.662 MeV。對(duì)IGS的抽樣初始粒子數(shù)為1×107個(gè)，對(duì)SGS的整桶抽樣粒子數(shù)為1×106個(gè)。MC模擬桶內(nèi)介質(zhì)材料為聚乙烯(密度為0.93 g/cm3)，廢物桶采用標(biāo)準(zhǔn)《低、中水平放射性固體廢物容器鋼桶》(EJ 1042—2014)中200 L鋼桶的尺寸(內(nèi)徑56 cm，內(nèi)高86 cm)，桶壁材料為碳鋼，壁厚0.12 cm。模擬探測(cè)器至廢物桶中軸線(xiàn)距離：82.8 cm(IGS)；65.4 cm(SGS)。模擬實(shí)驗(yàn)探測(cè)器為HPGe探測(cè)器，密度為5.323 g/cm3，半徑為2.35 cm，高度為5.56 cm。SGS 模擬中準(zhǔn)直器前端距廢物桶中軸線(xiàn)45.4 cm，模擬中未考慮鉛準(zhǔn)直器的散射和透射等作用，認(rèn)為射入鉛準(zhǔn)直器的射線(xiàn)均被吸收。

通過(guò)設(shè)置廢物桶內(nèi)不同的活度分布情況，比較不同的活度分布條件對(duì)于IGS和SGS兩種測(cè)量系統(tǒng)的性能影響。

2.1 對(duì)IGS的測(cè)量影響

假設(shè)廢物桶內(nèi)的基體由上至下分為三個(gè)不同活度層，每層活度分布均勻，三層活度比為1∶10∶3(從上至下)，如圖1所示。

圖1 Monte-Carlo模擬不同活度分布廢物桶的IGS測(cè)量模型

根據(jù)圖3所示，放射性活度分布向廢物桶豎直方向的中段集中時(shí)，模擬驗(yàn)證桶內(nèi)放射性活度分布計(jì)算得到的放射性活度歸一化為1.081 5，相對(duì)誤差為8.15%，也就是說(shuō)，與均勻廢物桶的IGS測(cè)量結(jié)果相比，此結(jié)果較實(shí)際活度值偏大，且其準(zhǔn)確度低于均勻活度分布下的測(cè)量結(jié)果。

同時(shí)，模擬計(jì)算了不同活度分布條件下IGS測(cè)量結(jié)果的探測(cè)效率，如表1所示。結(jié)果表明，放射性活度在物桶的軸向的非均勻分布對(duì)IGS的結(jié)果影響較為明顯：放射性活度向廢物桶豎直方向的中段集中時(shí)，探測(cè)效率將偏大，測(cè)量結(jié)果也將偏大；放射性活度向廢物桶的兩端集中時(shí)，探測(cè)效率將偏小，測(cè)量結(jié)果也將偏小。放射性活度在豎直方向的集中程度越顯著，所得模擬測(cè)量結(jié)果與均勻分布條件下的測(cè)量值偏離將越大。

表1 不同分段活度比下IGS的探測(cè)效率

2.2 對(duì)SGS的測(cè)量影響

對(duì)于SGS，若在測(cè)量分段內(nèi)的一個(gè)較小體積范圍中具有與分段中其他部分不同的放射性活度，考慮到測(cè)量過(guò)程中廢物桶的旋轉(zhuǎn)，可認(rèn)為放射性活度在一個(gè)圓環(huán)狀范圍內(nèi)呈現(xiàn)與周?chē)灰恢碌姆植肌ＤM建立如圖2所示的Monte-Carlo模型，對(duì)1個(gè)分段中放射性活度分布不均勻性的影響進(jìn)行比較。

圖2 Monte-Carlo模擬不同活度分布廢物桶的SGS測(cè)量模型

首先模擬計(jì)算比較了圓環(huán)外部與內(nèi)部不同活度比情況下探測(cè)效率的變化，模擬結(jié)果如表2所示。由表2可知，放射性活度分布在一小塊體積內(nèi)偏高時(shí)，探測(cè)效率較均勻活度分布條件下增大，測(cè)量結(jié)果的探測(cè)效率偏大；但當(dāng)放射性活度更顯著地集中于該小塊體積內(nèi)時(shí)，探測(cè)效率又有所下降，測(cè)量結(jié)果的探測(cè)效率偏小。同時(shí)，若該塊體積接近于廢物桶的邊緣且大小不可忽略時(shí)，活度非均勻性對(duì)測(cè)量結(jié)果的探測(cè)效率的影響尤為明顯；其他情形下，活度非均勻分布的影響相對(duì)較小。因此，放射性活度在分段內(nèi)一定程度的非均勻分布對(duì)SGS測(cè)量結(jié)果的探測(cè)效率具有一定影響。

表2 不同圓環(huán)活度比及不同圓環(huán)面積的探測(cè)效率

2.3 小結(jié)

根據(jù)本節(jié)模擬計(jì)算結(jié)果可得出不同活度分布對(duì)桶外γ測(cè)量的影響：放射性活度在軸向上的非均勻分布對(duì)IGS的結(jié)果影響較為明顯，放射性活度在分段內(nèi)一定程度的非均勻分布對(duì)SGS測(cè)量結(jié)果具有一定影響；在密度均勻，放射性活度分布不均勻性為20%的條件下，兩種活度測(cè)量方法結(jié)果的總不確定度在17%以?xún)?nèi)，可基本滿(mǎn)足電廠(chǎng)廢物γ核素活度測(cè)量要求。

3 密度分布對(duì)桶外γ測(cè)量的影響

本節(jié)內(nèi)容主要討論廢物桶中不同介質(zhì)(密度)及分布對(duì)桶外γ測(cè)量結(jié)果的不確定度影響。

3.1 對(duì)IGS的測(cè)量影響

對(duì)于國(guó)內(nèi)核電廠(chǎng)使用的IGS，測(cè)量系統(tǒng)制造廠(chǎng)家實(shí)驗(yàn)測(cè)量了不同密度介質(zhì)的廢物桶活度測(cè)量情況，在不同密度介質(zhì)廢物桶中放置3個(gè)60Co點(diǎn)源(活度為3.91×108Bq)，并使用替代典型廢物的不同介質(zhì)均勻填充廢物桶和代表低密度材料的空桶。填充物包括：(a)混凝土瓷磚的不規(guī)則碎片；(b)手套和紙帽；(c)金屬?gòu)U物(鑄鐵及不銹鋼碎屑)。如圖3所示。廠(chǎng)家所進(jìn)行實(shí)驗(yàn)?zāi)M測(cè)量示意圖如圖4所示，其中分析譜儀使用HPGe型γ輻射探測(cè)器，在距離廢物桶200 cm處對(duì)廢物桶進(jìn)行測(cè)量。廢物桶選取核電廠(chǎng)常用的200 L鋼桶。

圖3 不同密度填充的廢物桶

表3 不同密度下的測(cè)量不確定度及探測(cè)下限

從表3給出的模擬測(cè)量實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以看出，對(duì)于各種介質(zhì)總不確定度均<20%，最小探測(cè)限約為1.90×103Bq(60Co)，IGS試驗(yàn)測(cè)量結(jié)果證明均符合設(shè)備技術(shù)規(guī)格書(shū)要求(總不確定度<30%，探測(cè)下限要求為4.00×105Bq(60Co)。

3.2 對(duì)SGS的測(cè)量影響

對(duì)于SGS，澳大利亞某核設(shè)施對(duì)其200 L廢物桶的寬量程分段γ射線(xiàn)掃描裝置(WR-SGS)分別開(kāi)展了MCNP模擬和實(shí)驗(yàn)測(cè)試[5]。實(shí)驗(yàn)方法與上述IGS實(shí)驗(yàn)方法類(lèi)似，在廢物桶中分別依次放置6個(gè)線(xiàn)源(單根152Eu線(xiàn)源活度為1.43×105Bq)和2個(gè)點(diǎn)源(點(diǎn)源60Co活度為2.82×103Bq、點(diǎn)源137Cs活度為7.21×105Bq)插入管，源插入管由PVC塑料制成，從桶中心到邊緣成螺旋形排列，如圖5所示。在源管周?chē)謩e依次填充塑料泡沫、木材以及沙土，介質(zhì)密度分別為0.0325、0.745和1.57 g/cm3。

圖5 廢物桶中源插入管分布

如表4所示，測(cè)量系統(tǒng)通過(guò)Gamma Scan軟件對(duì)4種不同介質(zhì)的廢物桶探測(cè)效率進(jìn)行模擬校準(zhǔn)后，活度測(cè)量結(jié)果的總不確定度在20%以?xún)?nèi)(假設(shè)介質(zhì)中密度分度不均性為10%，源活度分布不確定度估計(jì)為3%)，SGS試驗(yàn)測(cè)量結(jié)果證明均符合設(shè)備技術(shù)規(guī)格書(shū)要求(總不確定度<30%，探測(cè)下限要求為4.00×105Bq(60Co))。

表4 不同密度下的放射源模擬值與測(cè)量值

3.3 小結(jié)

根據(jù)本節(jié)計(jì)算結(jié)果可得出不同密度分布對(duì)桶外γ測(cè)量的影響：在密度分布不均勻性為10%，放射性活度分布不均勻性為5%的條件下，兩種活度測(cè)量方法結(jié)果的總不確定度在20%以?xún)?nèi)，可基本滿(mǎn)足電廠(chǎng)廢物γ核素活度測(cè)量要求。

4 結(jié)論和建議

根據(jù)上述分析結(jié)果和我國(guó)電廠(chǎng)已有實(shí)踐，得出以下結(jié)論：

(1)放射性固體廢物桶外γ測(cè)量的兩種方法(IGS和SGS)可基本滿(mǎn)足電廠(chǎng)廢物γ核素活度測(cè)量要求。

(2)活度分布對(duì)桶外γ測(cè)量的影響：放射性活度在豎直方向上的非均勻分布對(duì)IGS的結(jié)果影響較為明顯，放射性活度在分段內(nèi)一定程度的非均勻分布對(duì)SGS測(cè)量結(jié)果具有一定影響，在密度均勻，放射性活度分布不均勻性為20%的條件下，兩種活度測(cè)量方法結(jié)果的總不確定度在17%以?xún)?nèi)。

(3)密度分布對(duì)桶外γ測(cè)量的影響：在密度分布不均勻性為10%，放射性活度分布不均勻性為5%的條件下，兩種活度測(cè)量方法結(jié)果的總不確定度在20%以?xún)?nèi)。

(4)應(yīng)充分認(rèn)識(shí)桶外測(cè)量在核電廠(chǎng)固體廢物測(cè)量應(yīng)用中的地位與作用，桶外γ測(cè)量?jī)H在核電廠(chǎng)固體廢物密度、活度分布不均勻性不大的情況下對(duì)于固體廢物核素可準(zhǔn)確測(cè)量，還應(yīng)針對(duì)核電廠(chǎng)固體廢物密度、活度分布不均勻性較大的情況下開(kāi)展相關(guān)研究。

為了滿(mǎn)足近地表處置場(chǎng)廢物包的接收要求，針對(duì)桶外測(cè)量裝置在核電廠(chǎng)應(yīng)用過(guò)程中存在的問(wèn)題，建議如下：

(1)盡快制定桶外測(cè)量方法的技術(shù)規(guī)范。對(duì)于廢物桶外測(cè)量裝置的性能要求和性能試驗(yàn)方法，目前國(guó)內(nèi)還缺少具體的技術(shù)規(guī)定，不同核電廠(chǎng)廢物活度測(cè)量結(jié)果的不確定度估算方法存在差異。考慮到實(shí)際測(cè)量情況下的現(xiàn)場(chǎng)環(huán)境的本底與設(shè)備出廠(chǎng)檢驗(yàn)時(shí)不同，部分電廠(chǎng)在設(shè)備到貨后僅使用點(diǎn)源和空桶開(kāi)展測(cè)量裝置的探測(cè)效率和測(cè)量不確定度的試驗(yàn)驗(yàn)證是不夠嚴(yán)謹(jǐn)?shù)摹?yīng)盡快制定廢物桶活度桶外測(cè)量方法的技術(shù)規(guī)范，以指導(dǎo)核電廠(chǎng)開(kāi)展桶裝廢物的桶外γ測(cè)量實(shí)踐和設(shè)備校準(zhǔn)。

(2)保證設(shè)備工作環(huán)境。因桶外測(cè)量系統(tǒng)多使用HPGe探測(cè)器，設(shè)備對(duì)溫濕度等環(huán)境條件要求較高，因而應(yīng)在核電廠(chǎng)廠(chǎng)房設(shè)計(jì)階段考慮桶外測(cè)量設(shè)備的工作環(huán)境要求，同時(shí)加強(qiáng)設(shè)備維護(hù)。

(3)加強(qiáng)操作人員培訓(xùn)。桶外γ測(cè)量系統(tǒng)作為復(fù)雜的精密儀器，應(yīng)加強(qiáng)對(duì)操作人員的培訓(xùn)。