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廈門大學開發非費-托途徑合成氣制低碳烯烴雙功能催化劑

2021-01-13 11:57:54中國石化有機原料科技情報中心站
石油煉制與化工 2021年10期
關鍵詞:沸石催化劑功能

近日,廈門大學研究團隊開發了一種雙功能催化劑,用于非費-托途徑合成氣直接制低碳烯烴過程,該反應突破了傳統費-托途徑選擇性低于60%的限制。此外,該雙功能催化劑在合成氣/CO2制芳烴、汽油、柴油等燃料化學品上也表現出優異的性能。相關研究成果發表于德國《應用化學》雜志。

由金屬(氧化物)和沸石組成的雙功能催化劑廣泛應用于工業轉化,如生物質轉化、煉油和CO/CO2加氫制碳氫化合物等。該催化劑實現的串聯催化可整合不同反應,通過協同效應提高催化性能。但催化劑失活問題也是常見的現象,嚴重影響工業過程效率和經濟性。據文獻報道,雙功能催化劑失活研究主要集中在金屬(氧化物)燒結長大及分子篩積炭兩方面,對其功能組分間的相互作用導致催化劑性能變化的研究較少。

該研究團隊將In2O3,ZnO,Cr2O3,ZrO24種具有代表性的氧化物與H-ZSM-5分子篩耦合,通過透射電子顯微鏡和一系列光譜表征手段,對工業條件下CO2加氫前后雙功能催化劑進行表征,揭示其與沸石酸度和催化劑失活的相關性。研究發現,雙功能催化劑在催化CO2加氫反應上很大程度受功能組分間相互作用影響,其程度取決于氧化物的類型。對于In2O3/H-ZSM-5或ZnO/H-ZSM-5,反應過程中金屬氧化物或其還原物質會遷移到沸石表面,甚至遷移到微孔通道中,這樣會導致Br?nsted酸性位被遷移物種中和,降低C2+烴的生成。而Cr2O3和ZrO2在反應中遷移能力較弱,Cr2O3/H-ZSM-5和ZrO2/H-ZSM-5催化劑對C2+烴選擇性高。

目前,雙功能催化劑在CO/CO2加氫制高值化學品過程中的失活主要歸結于分子篩積炭及金屬(氧化物)活性相燒結和重構?!?br>

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