同步輻射實驗配置對晶體搖擺曲線的影響

李中亮，楊俊亮，朱 曄，薛 蓮，宋 麗

(1.中國科學院 上海高等研究院 上海同步輻射裝置，上海 201204；2.中國科學院 北京高能物理研究所 北京同步輻射裝置，北京 100049；3.中國科學院大學，北京 100049)

1 引 言

同步輻射光束線通常選用完美的單晶硅作為單色器的分光元件[1]，在4～30 keV能量范圍內(nèi)提供能量分辨率約為10-4的單色光，滿足各種科學實驗的需求[2-3]。晶體的性能直接影響出射光束的帶寬、通量及波前特性等，因此需要對晶體的粗糙度、面形誤差、形貌、反射率和搖擺曲線等多項性能做出評價。晶體粗糙度和面形誤差的評價使用白光干涉儀和面形干涉儀來完成；晶體的形貌、反射率及搖擺曲線的檢測，則利用X射線的雙晶衍射成像、衍射/反射實驗方法來實現(xiàn)。其中，比較簡單的定量評價晶體衍射性能的方法是測量晶體的搖擺曲線[4]。

在形式上，晶體衍射的搖擺曲線反映的是某個晶體面衍射的反射率和角分布。晶體的缺陷或加工/夾持的應力都會造成搖擺曲線的展寬[5]，但是一般情況下這種變化量很小，遠低于完美晶體理論的達爾文帶寬(約幾秒)，因此，為檢測晶體搖擺曲線的微小變化，需要建立高精度的檢測方法。晶體搖擺曲線的表征方法是測量衍射強度隨衍射角θ變化的曲線，通常是轉動晶體的衍射角，用X射線探測器測量晶體對入射光束的衍射強度。

表面上看，晶體搖擺曲線的測量精度取決于檢測系統(tǒng)的角分辨能力，但由于X射線晶體衍射中存在波長(能量)與角度的耦合現(xiàn)象，能散會體現(xiàn)在搖擺曲線中，使用同步輻射光測量晶體的搖擺曲線，能散則主要體現(xiàn)在光束帶寬和光源角發(fā)散兩個方面。目前，上海光源一期線站中的X射線衍射線站的角分辨為3.6″[6-7]，可滿足粉末類晶體樣品的測試需求，但是無法檢測晶體搖擺曲線的微小變化，需要建立更高分辨的檢測系統(tǒng)。

同步輻射高分辨檢測系統(tǒng)，通常利用高指數(shù)面晶體對光束的帶寬及角發(fā)散進行抑制，如歐洲同步輻射光源的專用高分辨光束線(ID18)用高指數(shù)面晶體的組合，調制出分辨率達3×10-8的光束[5]，但是整個系統(tǒng)中光學元件繁多、運動機構復雜，“移植”到常規(guī)光束線上的困難極大。因此，需要在通用光束線站上，利用高指數(shù)面分析晶體調制出高分辨的光束，用于晶體搖擺曲線的高精度表征。

本文利用DuMond作圖法[8]對不同實驗配置下晶體搖擺曲線的含義進行解析，并結合X射線晶體動力學衍射理論推導出經(jīng)驗公式。在上海光源X光學測試線[9]，利用定能量分析晶體(Monolithic Double Crystal Monochromator，MDCM)[10]搭建了一套高分辨的檢測系統(tǒng)。該系統(tǒng)測量的Si(111)晶體搖擺曲線的半高寬與理論值基本一致，實現(xiàn)了晶體搖擺曲線微小變化的高精度表征。

2 晶體搖擺曲線的表征

利用同步輻射X射線檢測晶體的搖擺曲線，主要影響因素是入射光束的帶寬和角發(fā)散。它們對測量結果的影響可用DuMond圖解法進行定性分析，分析結果表明Si(775)的MDCM可以將光束的帶寬和角發(fā)散壓縮兩個量級，提供高分辨的檢測光束。

2.1 晶體搖擺曲線測量原理

同步輻射晶體搖擺曲線的檢測，常用θ角掃描法。實驗過程是轉動晶體的衍射角θ，用X射線探測器測量晶體對入射單色光的衍射強度，該過程用晶體的反射率曲線的描述如圖1所示(彩圖見期刊電子版)，圖中橫軸為被測晶體衍射角與布拉格角θB的差值。圖1(a)中的縱軸是反射率，藍色虛線為被測晶體的反射率曲線，紅色實線為檢測光束反射率曲線；圖1(b)中的縱軸是被測晶體與檢測光束角發(fā)散曲線重疊部分的積分值，曲線是就是晶體的搖擺曲線。以Si(111)晶體為例，測量時被測晶體由低角向高角轉動，即圖1(a)中藍線的橫向移動，同時監(jiān)測出射光束的通量，得到圖1(b)所示的通量與角度的關系曲線，利用高斯函數(shù)擬合計算得到晶體搖擺曲線的半高寬。圖1中檢測到的帶寬ΔθA中包含了光束的帶寬和發(fā)散角，這是晶體搖擺曲線測量的主要誤差源，此外影響測量精度的因素還包括晶體轉動精度和探測器接收光束的角發(fā)散。

(a)被測晶體角度轉動的掃描過程

(b)檢測光束與晶體角發(fā)散曲線重疊部分積分值的曲線

2.2 高分辨的檢測光束

高分辨光束是指窄帶寬、低角發(fā)散度的X射線束，由于X射線晶體衍射中存在角度與能量的耦合，需要同時抑制光束的帶寬和角發(fā)散來提升檢測光束的品位。同步輻射上通常用高指數(shù)面晶體來調制光束的帶寬和發(fā)散角，高指數(shù)面晶體與被測晶體組合成一個多晶衍射系統(tǒng)。在多晶衍射系統(tǒng)中，兩塊晶體滿足X射線衍射的位置關系有消色散和色散兩種，當兩晶體表面的法線位于第一晶體衍射線或第二晶體入射線的兩側時為消色散配置；當兩晶體表面的法線位于第一晶體衍射線或第二晶體的入射線的同側時為色散配置。晶體色散和消色散的配置分別用(+，-)和(+，+)來表示，兩塊完全相同品位的晶體用(m，m)表示，兩塊不同品位的晶體用(m，n)表示。

根據(jù)檢測光束分辨率的不同，本文嘗試了4種不同的實驗配置，檢測光束的指標如表1所示：實驗(1)和(2)分別是單色器的基波和三次諧波；實驗(3)是單色器三次諧波與Si(333)切槽晶體色散配置組合獲得的出射光；實驗(4)是單色器基波與Si(775)的MDCM組合獲得的出射光。上述實驗配置中的MDCM僅能允許特定能量的X射線出射，因此選擇Si(775) 指數(shù)面工作的12.763 keV進行在線測試和理論計算。

表1 四種實驗配置中檢測光束的達爾文寬和能量帶寬@12.763 keV

上述4種實驗配置調制的檢測光束用能量帶寬進行表述，根據(jù)布拉格衍射公式的微分式進行計算，即有[11]：

(1)

其中：ΔE為檢測光束的能量帶寬，E為檢測光束的光子能量，ΔθA為檢測光束的帶寬，θA為調制檢測光束晶體的布拉格角。檢測光束的能量帶寬計算結果如表1所示，由表可以看出理論能量帶寬隨著指數(shù)面的增加而降低。MDCM的高角度布拉格衍射，將檢測光束帶寬降低至Si(111)帶寬的百分之一，同時MDCM中雙切槽晶體的色散配置的結構，將發(fā)散角抑制在Si(775)達爾文帶寬以內(nèi)，因此，MDCM可調制出極高分辨的檢測光束[12]。

2.3 晶體搖擺曲線及DuMond圖解

DuMond圖解法是基于布拉格衍射方程中衍射角度與波長的關系，用來解釋晶體衍射光束線寬與角寬的關系。這里用DuMond圖解法對4種實驗配置下Si(111)晶體搖擺曲線的測量進行分析。

2.3.1 檢測光束角發(fā)散的影響

同步輻射檢測光束的角發(fā)散由兩個因素決定：一是光源的發(fā)散角，上海光源(SSRF)X光學測試線光源垂直方向的發(fā)散角約為13.8″；二是光束線的接收孔徑，X光學測試線距離光源18.2 m的白光狹縫1 mm的垂直開口的接收角為11.3″。二者耦合后，光束的角發(fā)散為11.3″(圖2)。

圖2 單色器Si(111)出射光束檢測的DuMond圖Fig.2 DuMond diagram measured by beams from Si(111) of monochromator

單色器Si(111)晶體與被測晶體有消色散(+m，-m)和色散(+m，+m)兩種配置，其DuMond圖如圖2所示(彩圖見期刊電子版)，淺藍色表示單色器雙晶的接收角和帶寬，黃色部分為狹縫定義的出射光束的角度和帶寬窗口，藍色虛線為被測晶體的掃描示意圖。在圖2中，消色散的配置下被測晶體的窗口與單色器出射光束的窗口平行，被測晶體轉動角相對于出射光束窗口的長邊橫向移動。消色散配置下晶體搖擺曲線為被測晶體的窗口與檢測光束窗口的卷積，其角寬度為：

(2)

其中Δθ為被測晶體搖擺曲線的寬度。

(3)

其中：ΔθA為單色器雙晶出射光束的理論帶寬[11]，ωD為晶體的達爾文帶寬。

晶體色散配置的DuMond圖中，被測晶體與檢測光束有大于90°的夾角，被測晶體的窗口沿檢測光束窗口長邊橫向帶寬的角發(fā)散移動，能量帶寬也被投影到了轉角中，其角寬度為：

(4)

其中：ΔθSlit是檢測光束的角發(fā)散，α是發(fā)散角的展寬因子。第一項和第二項為檢測光束和被測晶體接收角的影響；第三項和第四項為狹縫和單色器晶體角發(fā)散的影響。由于色散配置的被測晶體與單色器晶體均是Si(111)，二者X射線衍射的布拉格角相同，因此擴展因子α=2。

由圖2可知，被測晶體消色散配置的掃描方式中，影響因素僅包含檢測光束帶寬；色散配置則卷積了狹縫和雙晶的發(fā)散角、及檢測光束帶寬，消色散配置的測量結果更接近被測晶體搖擺曲線的真值。因此，無法調制出高分辨光束的光束線站，需要采用消色散配置測量晶體的搖擺曲線。

如表1所示，使用高指數(shù)面晶體可降低光束的帶寬和角發(fā)散，Si(333)將光束的角發(fā)散降低至四分之一、帶寬降低一個量級。用單色器的三次諧波作為檢測光束，單色器晶體與被測晶體消色散配置的DuMond圖如圖3所示。由于被測晶體與單色器晶體的指數(shù)面不匹配，檢測光束的發(fā)散角引入到晶體搖擺曲線的測量結果中，式(2)中發(fā)散角的影響變?yōu)椋?/p>

(4)

雙晶帶寬的影響變?yōu)椋?/p>

(5)

所以用單色器的Si(333)出射光束檢測時，晶體的搖擺曲線為：

(6)

根據(jù)DuMond圖解的結果，僅利用單色器雙晶的出射光束，無法滿足晶體搖擺曲線微小變化的檢測需求，需要配置高指數(shù)面的分析晶體來抑制光束的角發(fā)散和帶寬。

圖3 單色器Si(333)出射光束檢測的DuMond圖Fig.3 DuMond diagram measured by beams from Si(333) of monochromator

2.3.2 能量帶寬的影響

在實驗站上配置Si(333)的切槽晶體，與單色器的Si(333)晶體色散配置的DuMond圖解如圖4所示。單色器的晶體可作為狹縫限制光束的角發(fā)散，將Si(333)帶寬和ΔθDCM分別替換公式(7)中的ΔθSlit和θSlit，得到該配置的晶體搖擺曲線的表達式：

(8)

圖4 Si(333)切槽晶體出射光束檢測的DuMond圖Fig.4 DuMond diagram measured by beams from Si(333) channel cut crystal

MDCM由一塊晶體整體切割而成，結構如圖5所示，兩個色散配置的切槽晶體將光束的帶寬和發(fā)散角控制在晶體的本征帶寬內(nèi)。MDCM用于晶體搖擺曲線檢測的DuMond圖解如圖6所示，參考上述色散配置切槽晶體的表達式(8)，用ΔθA替換ΔθDCM即為MDCM出射光測量的晶體搖擺曲線的表達式。由于ΔθA的值小于被測晶體的達爾文帶寬的百分之一，可以忽略，公式中僅有晶體的本征帶寬項，因此該配置測量的晶體搖擺曲線最接近理論值。

圖5 定能量分析晶體結構示意圖Fig.5 Schematic diagram of MDCM

圖6 Si(775)的定能量分析晶體出射光束檢測的DuMond圖Fig.6 DuMond diagram measured by beams from Si(775) MDCM

3 實驗及結果分析

上海光源X光學測試線(BL09B)是專用于光束線設備及光學元件的檢測平臺。利用X光學測試線的單色器雙晶及分析晶體，調制出4種帶寬的檢測光束，測試了Si(111)晶體的搖擺曲線。實驗中，轉動精度為0.025″的高精度轉臺(KOHZU KTG-16W)用于轉動被測晶體，密封于腔體內(nèi)的光電二極管用于出射光強度的探測，吉時利6485電流表用來采集衍射光束的光電流信號，用LabView軟件編寫了運動控制及采集程序。

3.1 實驗布局及測試結果

檢測實驗的光學布局如圖7(a)所示。在測試中，首先將單色器的工作能量調至12.763 keV；然后調整消色散配置的被測晶體投角，使它滿足X射線布拉格衍射條件，最后測量衍射光強隨投角的變化，對應的曲線即晶體的搖擺曲線。色散配置的模式則將被測晶體旋轉180°后，按照上述過程進行測量。兩種實驗配置的測量結果如圖8所示，消色散和色散配置搖擺曲線的半高寬分別為5.78″和24.39″。

在光束中插入鋁箔時(圖7(a))，可通過鋁材料對不同能量X射線的吸收差異將基波過濾掉，用單色器三次諧波作為檢測光束。當配置鋁箔厚100 μm時，4.254 keV的基波通量可被抑制4個量級(透射率為3.5×10-4)，光電流約為3 nA，三次諧波12.763 keV的光子通量降低值為72%，即檢測光束中12.763 keV的光子數(shù)比4.254 keV的光子數(shù)高兩量級。測量結果如圖9中藍線所示(彩圖見期刊電子版)，光子通量的峰值為120 nA，晶體搖擺曲線的半高寬為8.57″。

(a)單色器出射光的檢測光路

(b)Si(333)切槽晶體出射光的檢測光路

(c)Si(775)定能量分析晶體出射光的檢測光路

圖8 單色器出射光測量的Si(111)搖擺曲線Fig.8 Rocking curves of Si(111) measured by beams from DCM

Si(333)切槽晶體與單色器Si(333)晶體的色散配置的光學布局如圖7(b)所示。首先將單色器的工作能量調整至4.254 keV，并用100 μm厚的鋁箔消除光束中的基波；然后，調整Si(333)切槽晶體滿足衍射條件，并將衍射光強調整到最大；最后將被測晶體移進光路并調整晶體滿足衍射條件，轉動被測晶體的投角測得晶體的搖擺曲線，結果如圖9中紅線所示。

圖9 單色器Si(333)和Si(333)切槽晶體出射光測量的Si(111)搖擺曲線

MDCM調制的高品位檢測光束，首先是將單色器的工作能量調整至12.763 keV，然后MDCM調整至滿足4塊晶體的衍射條件(圖7(c))，最后將被測晶體移進光路并測量其搖擺曲線(見圖10)。

圖10 Si(775)定能量分析晶體出射光測量的Si(111)搖擺曲線

3.2 結果分析及討論

單色器的基波作為檢測光束的測量結果如圖8所示，消色散配置的晶體搖擺曲線的半高寬為5.78″，色散配置的結果為24.39″。色散配置的峰值通量低于消色散配置的值，但是二者搖擺曲線的積分值一致，原因是被測晶體調制了衍射光束的光子通量。色散配置的檢測結果中低角到高角的通量值逐漸降低，反映了晶體的動力學衍射特性。

Si(111)晶體在12.763 keV能量的達爾文帶寬為4.70″，代入公式(3)中得到消色散配置的結果為5.76″；將狹縫定義的發(fā)散角11.3″、Si(111)帶寬4.70″及展寬因子2，代入公式(4)中，計算得到的色散配置結果為24.25″，兩個計算結果均與測量值一致。實驗結果也驗證了消色散配置可消除檢測光束角發(fā)散的影響，色散配置結果中角發(fā)散的誤差比重較大。

單色器的三次諧波作為檢測光束的測量結果為8.57″，與理論結果8.93″存在一定的差異，單色器高指數(shù)面晶體雖然可以將光束的帶寬降低一個量級，但由于兩晶體的布拉格角不匹配，在實驗結果中引入了光束角發(fā)散誤差。光束線上色散配置Si(333)切槽晶體，在將光束帶寬和角發(fā)散的影響抑制到其達爾文帶寬內(nèi)，實驗結果5.05″與理論值4.83″的差值在5%以內(nèi)，可滿足Si(111)晶體搖擺曲線的變化大于1″的檢測需求。

Si(775)在12.763 keV的能量帶寬為0.01 eV，與被測晶體的達爾文帶寬相比可以忽略，用MDCM調制的光束測量得到晶體搖擺曲線為4.79″，與動力學衍射理論值4.70″的差小于2%，可滿足晶體搖擺曲線微小變化的檢測需求。調整MDCM滿足衍射條件的實驗難度較大，且出射光束的通量較低(峰值180 pA)，僅適用于晶體動態(tài)壓彎過程中搖擺曲線變化的檢測。

實驗結果表明，晶體搖擺曲線的測量結果與經(jīng)驗公式的計算結果基本吻合，經(jīng)驗公式可為晶體搖擺曲線的定量評價提供依據(jù)。高指數(shù)面的Si(333)晶體需要色散配置才能同時抑制光束的帶寬和角發(fā)散，調制出高分辨的檢測光束。MDCM僅能調制出特定能量的高分辨光束滿足晶體檢測的需求，而高指數(shù)面切槽晶體的色散配置可滿足晶體在一定能量范圍的檢測需求。

4 結 論

本文利用DuMond圖解法，對4種實驗配置調制出的檢測光束用于Si(111)晶體的測量進行了定性解析，該方法直觀地解釋了晶體搖擺曲線的物理意義，并且分析了光束角發(fā)散、帶寬對晶體搖擺曲線測量的影響。根據(jù)DuMond圖解及X射線晶體動力學衍射理論，推導出各種實驗配置條件下Si(111)晶體搖擺曲線的經(jīng)驗公式，為定量評價晶體的搖擺曲線提供理論依據(jù)。在上海光源X光學測試線搭建了檢測系統(tǒng)并測試了晶體的搖擺曲線，結果表明：相同指數(shù)面的晶體色散配置時光束的角發(fā)散影響較大；高指數(shù)的晶體可以降低光束帶寬的影響，但是晶體布拉格角的匹配問題引入了發(fā)散角誤差；高指數(shù)面晶體需要色散配置才能調制出高分辨的檢測光束，滿足一定能量范圍內(nèi)晶體搖擺曲線的測量；MDCM出射的高分辨光束，在特定能量12.763 keV下測得晶體搖擺曲線的值為4.79″，與X射線晶體動力學衍射的理論值4.70″的差在2%以內(nèi)。總之，在同步輻射光束線上，通過高指數(shù)面晶體的色散配置可以調制出高分辨的檢測光束，從而滿足加工、夾持、裝調等工藝引起晶體搖擺曲線微小變化的檢測需求。