朱 爽,朱海艷,全葦舟,姜興茂,高家俊
綠色化工過程省部共建教育部重點實驗室(武漢工程大學),新型反應器與綠色化學工藝湖北省重點實驗室(武漢工程大學),武漢工程大學化工與制藥學院,湖北 武漢 430205
燃油脫氮是石油化工、煤化工領域的一大熱點。對于燃油中氮化物而言,其可分為非堿性氮和堿性氮。非堿性氮化物包括咔唑、吲哚、吡咯等,由于-NH 基團的存在,其顯示出Br?nsted 酸性。堿性氮化物包括吖啶、喹啉、吡啶,其上N 原子含σ孤對電子,因此具有較強的Lewis 堿性[1-2]。氮化物的存在不僅影響油品的顏色、抗氧化安定性等性能,而且在燃油燃燒后生成的NOx排放到空氣中是形成酸雨和霧霾的重要因素之一[3]。
目前,工業上最為成熟的燃油脫氮技術是催化加氫技術。然而,催化加氫反應條件十分苛刻,高溫(290~350 ℃)和高壓(3~5 MPa)不可避免[4-5]。與催化加氫脫氮技術對比,萃取脫氮工藝由于其溫和的操作條件而受到廣泛關注[6]。更重要的,盡管燃油中的氮化物含量不高,卻有很高的價值,其在醫藥、染料和光電材料等領域有諸多應用[7-8]。與加氫相比,萃取工藝可避免高附加值的有機氮被轉化為低價值的芳烴和胺。對萃取脫氮而言,其主要依靠氫鍵作用,即Br?nsted 酸與Lewis 堿的作用[9-10]。一些環境友好的萃取劑被廣泛研究[11-12],如離子液體。Li 等[13]采用酸性的[Hnmp]H2PO4對模型油中喹啉的N-脫除率可達98.64%,Asumana等[14]采用Lewis 堿性的[Bmim][N(CN2)]對咔唑的N-脫除率可達100%。盡管離子液體在脫氮領域取得了一定進展,但合成過程復雜,成本高昂,且難以同時脫除堿性氮和非堿性氮,這些缺陷使其工業應用受阻。……