鎢基二氧化鈾芯塊的熱膨脹研究

（中國原子能科學研究院 反應堆工程技術研究部，北京 102413）

20世紀50年代末期開始，美國與蘇聯相繼開展了用于空間用途的核能系統研究，截止目前開發出了熱離子反應堆、超高溫氣冷空間堆、金屬冷卻快中子空間堆等一系列空間堆，計劃應用于空間核電源、核電推進以及核熱推進等應用領域[1-4]。其中核熱推進的堆芯一般以鎢基二氧化鈾（UO2-W）等陶瓷難熔金屬復合（CERMET）燃料形式存在[5，6]。UO2-WCERMET燃料是將UO2顆粒彌散在連續的金屬W基體中，利用金屬W的高熱導率，可以將UO2所產生的裂變熱迅速帶走，從而可達到2000℃以上的工作溫度，例如在美國核熱推進反應堆中UO2-W燃料設計工作溫度為2500℃[7]。

在核熱推進的堆芯設計中溫度功率反應性效應是影響堆芯安全和能否正常工作的一個關鍵因素。在整個堆芯壽期內，反應性將隨反應堆溫度和功率的變化而變化，這種變化即為溫度功率反應性效應。了解溫度功率效應對于反應堆的控制和安全運行有重要意義。溫度功率效應按機理可分為多普勒效應、能譜效應和膨脹效應。研究表明在總的溫度功率效應中，超過85%是膨脹效應的貢獻[8]。因此，UO2-WCERMET燃料的熱膨脹數據對于設計和制造核熱推進的堆芯至關重要。

鑒于空間核動力反應堆的特殊性，其文獻報道有限，本研究擬制備UO2-W燃料芯塊并測定其熱膨脹數據，為空間核動力反應堆的設計和制造提供參考依據。

1 實驗

原料實驗用主要原料包括UO2粉末（中核建中燃料元件有限公司，純度>99.85%），金屬W粉末（美國阿拉丁工業公司，純度>99.9%），W塊（北京中諾新材科技有限公司，99.999%），高純H2/Ar氣體、Ar氣（北京氦普北分氣體工業有限公司，純度>99.999%）。

1.1 UO2-W芯塊制備

按設計配比稱量UO2粉末與金屬W粉，一起加入氧化鋯球磨罐中，加入氧化鋯磨球。磨球與混合粉末質量比為1:1，在行星式球磨機上混合4h，轉速200r/min。將混合后粉末收集過篩。混合后粉末利用擦篩法造粒，造粒后加入0.3%硬脂酸球化，得到可用于后續壓制及燒結的原料粉末。稱取原料粉末，填充入直徑為7.2mm的硬質合金模具，在手動液壓機上壓制成圓柱狀生坯，壓制壓力為100MPa～300MPa，保壓時間為20s。壓制好的生坯裝入鎢坩堝放入真空鎢絲燒結爐內，抽真空至1Pa～3Pa后通入含5%H2（v/v）的氫氬混合氣，流量為1.5L/min，爐內氣壓維持在0.11MPa～0.13MPa，升溫至1700℃后保溫4h，隨爐冷卻至室溫得到UO2-W芯塊無壓燒結樣品。

1.2 UO2-W芯塊的熱膨脹測試

采用排水法測定了燒制的不同密度的UO2-W芯塊。采用NETZSCH DIL-402熱膨脹分析儀對純UO2芯塊，純W塊和UO2-W芯塊進行了熱膨脹測試，氣氛為高純氬氣，流量50ml/min，測試溫度區間300K～1800K，升溫速率為5K/min。

2 結果與討論

2.1 純UO2和W塊的熱膨脹

圖1為測量的二氧化鈾芯塊和鎢塊（99.999%）的熱膨脹曲線和文獻的對比，測量曲線與文獻報道基本吻合[9-13]，采用公式（1）二次函數擬合，各項系數見表1。

材料的線性熱膨脹系數α。

由公式（1）和公式（2）推導線性熱膨脹系數α可表示為公式（3）。

因此，UO2和W在300K-1800K的溫度范圍內的線性熱膨脹系數分別為：αUO2=10.06*10-6+2.826*10-9T（K-1）和αW=4.374*10-6+2.986*10-11T（K-1）。

300K～1800K的溫度范圍內的平均線性熱膨脹系數分別為 1.316*10-5K-1和4.405*10-6K-1。

表1 擬合的UO2和W的熱膨脹曲線系數

2.2 UO2含量對鎢基二氧化鈾芯塊的熱膨脹的影響

實驗制備了四種不同體積分數的鎢基二氧化鈾芯塊，在300K～1800K的溫度范圍內測量了四種芯塊的熱膨脹曲線，如圖2所示，采用公式（1）進行擬合，得到相關系數在表2中顯示。

表2 擬合的不同UO2體積分數的UO2-W芯塊的熱膨脹曲線系數

圖2 不同UO2體積分數的UO2-W芯塊的熱膨脹曲線

在以往的研究中科研工作者建立了一些體積分數與彌散復合材料熱膨脹系數之間關系的經驗公式，其中最為廣泛應用的是 Kerner模型[14，15]。

Kerner模型假設二者均勻分布，二者間結合度良好，無缺陷存在。根據Kerner模型得出的UO2-W芯塊的熱膨脹系數可以表示為:

式中α為UO2-W芯塊的熱膨脹系數；VU為UO2的體積分數；αU為UO2的熱膨脹系數；αW為W的熱膨脹系數；KU為UO2的體積模量；KW為W的體積模量；GW為W的剪切模量。

圖3 UO2 體積分數與平均線性熱膨脹系數關系

圖4 不同密度的 UO2-W 芯塊的熱膨脹曲線

平均線性熱膨脹系數與UO2體積含量的關系實驗結果和根據公式（4）計算結果在圖3中顯示，隨著UO2體積含量的增加熱膨脹系數有增大的趨勢，在UO2體積含量低于30%時熱膨脹系數實驗值明顯低于計算值，這與UO2體積含量較小，W為連續相，UO2的膨脹被W基體限制，總體表現為W基體的熱膨脹。UO2體積含量在40%以上時，實驗值和計算值符合較好，說明UO2和W均有連續相，熱膨脹系數表現為二者疊加的效果。

2.3 芯塊密度對熱膨脹的影響

實驗制備了高密度（95%理論密度）和低密度（87%理論密度）兩種UO2-W芯塊，在相同條件下測其熱膨脹，如圖4所示。高密度和低密度的相同UO2含量的UO2-W芯塊的熱膨脹曲線幾乎重合，說明密度對UO2-W芯塊熱膨脹沒有顯著的影響。

3 結論

（1）UO2-W芯塊的熱膨脹系數隨著UO2體積分數的增加而增加。

（2）UO2體積分數低于30%時，實驗熱膨脹系數明顯低于理論計算值，說明連續相W對UO2的膨脹有限制作用，總體更表現為W的熱膨脹系數。

（3）UO2體積分數高于40%時，實驗熱膨脹系數符合理論計算值，表現為兩相的疊加作用。

（4）UO2-W芯塊的密度對熱膨脹系數影響較小。