變價稀土元素Eu摻雜BiCuSeO熱電性能的研究

康慧君, 張校影, 王燕遐, 李建波, 楊雄, 劉達權, 楊澤榮, 王同敏

變價稀土元素Eu摻雜BiCuSeO熱電性能的研究

康慧君1, 張校影1, 王燕遐2, 李建波1, 楊雄1, 劉達權1, 楊澤榮1, 王同敏1

(大連理工大學 1. 材料科學與工程學院 遼寧省凝固控制與數字化制備技術重點實驗室; 2. 三束材料改性重點實驗室, 大連 116024)

作為一種適于中溫下使用的極具發展前景的新型熱電材料, BiCuSeO由于本征熱導率低且Seebeck系數較高而廣受關注。本研究探索了變價稀土元素Eu替換Bi位對BiCuSeO熱電材料微觀組織和熱電性能的影響。實驗結果顯示, 樣品中同時存在Eu2+和Eu3+兩種價態的離子, 摻雜Eu元素不僅可以增加樣品的載流子濃度, 還可以調整樣品的能帶結構, 進而改善樣品的電輸運性能, Bi0.85Eu0.15CuSeO電導率顯著提升, 在823 K時達到了98 S?cm–1, 相比于未摻雜樣品提升了將近6倍。在溫度為823 K時, Bi0.975Eu0.025CuSeO的功率因子可達0.32 mW?m–1?K–2,值為0.49。本研究表明, 摻雜變價稀土元素可以有效改善BiCuSeO熱電材料的性能。

熱電材料; BiCuSeO; 變價元素摻雜

當今社會的經濟發展受到能源短缺的制約, 并面臨日益嚴重的環境污染等問題, 因此, 開發新型能源材料、提高能源轉換效率越發重要, 熱電材料在這種情況下應運而生。作為一種利用固體內部載流子運動來實現熱能與電能直接相互轉換的材料, 熱電材料具有無噪聲、安全可靠、不排放污染物等優點[1-2]。由于其優異的節能環保性能, 熱電材料有希望逐步取代一些傳統的能源材料。因此, 近年來有關熱電材料的研究受到人們的廣泛關注[3-4]。通常使用無量綱熱電優值衡量熱電轉換效率,(Sσ/κtot, 其中為絕對溫度,為Seebeck系數,為電導率,tot為晶格熱導率和電子熱導率共同構成的總熱導率[3]。值越高, 熱電材料的轉換效率就越高, 這在理論上要求同時實現高Seebeck、高電導率和低熱導率, 即符合Slack等[5]提出的“電子晶體–聲子玻璃”的理念。但是, 根據玻爾茲曼輸運理論, 這三個熱電參數之間存在耦合關系, 并且都與載流子濃度有關, 實現三個參數的最優匹配是熱電領域需要解決的最關鍵問題。

迄今為止, 已發現的具有高值的塊體材料通常存在高溫下不穩定、含有有害物質或者價格昂貴等缺點[6]。氧化物熱電材料因價格低廉、熱穩定性和化學穩定性較好, 且對環境無害等特點而成為研究熱點[7-8]。其中, 具有ZrCuSiAs結構的BiCuSeO熱電材料, 其晶體結構是由作為電子輸運通道的導電層(Cu2Se2)2–和作為聲子散射區的絕緣層(Bi2O2)2+沿著軸交替堆疊形成。BiCuSeO因為層間結合能較低并且擁有較低的楊氏模量, 所以其本征熱導率也較低[9]。但是由于純相樣品功率因子相對較低, 因此其熱電優值并不理想。BiCuSeO的Seebeck系數較大, 在室溫下能達到400 μV·K–1, 提升其導電性能是獲得較高值的關鍵。

目前, 提高BiCuSeO導電性常用的方法是在Bi位摻雜一價元素(K+, Na+和Ag+)[10-12]或二價元素(Mg2+, Ca2+, Sr2+, Ba2+和Pb2+)[9, 13-16], 可以在絕緣層(Bi2O2)2+中產生空穴, 注入到導電層(Cu2Se2)2–中, 實現受主摻雜。BiCuSeO是一種p型半導體, 載流子是空穴, 受主摻雜能夠提高BiCuSeO的載流子濃度, 從而提高其導電性。另外一種常用的方法是采用等價元素(La3+、In3+)[17-19]替代Bi位, 通過調整BiCuSeO的能帶結構來增加其載流子遷移率。本研究采用稀土元素Eu作為摻雜元素替代Bi位。作為變價金屬, Eu存在兩種價態Eu2+和Eu3+, 一方面引入的Eu2+可以提高BiCuSeO的載流子濃度, 另一方面引入的Eu3+可以調整能帶結構, 從而提高其導電性, 進而獲得熱電轉換效率較高的Eu摻雜BiCuSeO熱電材料。

1 實驗方法

1.1 材料制備與合成

實驗采用兩步固相法合成Bi1-xEuCuSeO(=0, 0.025, 0.075, 0.15)粉體, 然后采用放電等離子燒結(SPS)成塊體試樣。首先在充滿氬氣的手套箱中按照Bi1-xEuCuSeO (=0, 0.025, 0.075, 0.15)化學計量比稱取總重量為20 g的Bi (99.999%, Alfa Aesar)、Cu2O (99.9%, Alfa Aesar)、Se (99.999%, Alfa Aesar)、Eu2O3(99.99%, Aladdin AR)、Bi2O3(99.999%, Alfa Aesar)原材料粉體, 在瑪瑙研缽中手動研磨使其混合均勻后倒入13 mm的不銹鋼模具, 使用電動壓片機(軸向壓力為20 MPa)將粉體壓為圓柱體。將樣品放入平底石英管中, 抽真空至5×10–3Pa后進行封管。為了保證樣品受熱均勻, 將裝有樣品的石英管豎直放入氣氛箱式爐中進行第一步退火處理, 退火溫度為573 K, 保溫12 h。為了避免Se元素的揮發, 升溫速率選擇為10 K?min–1。將退火處理后的樣品研磨成粉體后冷壓為13 mm的圓柱, 再次封入石英管中, 然后在氣氛箱式爐中973 K溫度下進行第二步退火處理, 保溫24 h。對隨爐冷卻后的圓柱樣品進行高能球磨, 球料比為15 : 1, 球磨機轉速為900 r/min。將球磨得到的粉體采用SPS燒結成13mm的圓柱塊體試樣, 燒結溫度873 K, 保溫10 min, 軸向壓力為80 MPa。

1.2 材料表征與性能測試

使用X射線衍射儀(XRD, EMPYREAN)表征樣品的物相結構; 使用掃描電子顯微鏡(SUPARR 55)分析樣品的斷口微觀組織形貌和晶粒尺寸等; 使用X射線光電子能譜(X-ray photoelectron spectroscopy)鑒定樣品中元素尤其是變價元素的價態;采用Seebeck系數/電導率測試系統(LSR-3)測試樣品的Seebeck系數和電導率,樣品尺寸為11 mm×3 mm×3 mm; 樣品的熱擴散系數用激光熱導儀(NETZSCH, LFA457)測試, 采用Dulong-Petit公式p3/計算樣品的比熱, 通過阿基米德排水法獲得樣品的密度, 最終由公式p××計算得到樣品的熱導率。熱電性能測試的樣品尺寸為12.7 mm×1 mm。通過VASP軟件包中實現的PBE廣義梯度近似方法, 采用第一性原理密度泛函理論(DFT)計算Bi1-xEuCuSeO的能帶結構, 對于布里淵區積分, 使用間距為2π×0.4 nm–1的k點網格, 并將平面波截斷能設置為500 eV。為了說明強相關電子的可能影響, 分別使用庫侖相互作用參數U (Cr為4.5 eV; Eu為7 eV), J (Cr為0.5 eV; Eu為0.5 eV)進行GGA+U單點能量計算, 超胞大小為5×2×2。

2 結果與討論

2.1 物相分析

圖1為SPS燒結后塊體Bi1–xEuCuSeO (=0, 0.025, 0.075, 0.15)的X射線衍射圖譜。隨著Eu元素含量的增加, 所有塊體的衍射峰都未發生明顯偏移, 并與BiCuSeO標準卡片(PDF#82-0464)的衍射峰吻合, 具有ZrCuSiAs型晶體結構。在XRD檢測精度范圍內未發現明顯的第二相雜峰, 說明所制備的塊體樣品均為單相。XRD精修得到的晶格參數如表1所示,與的值隨著Eu含量的增加并未發生明顯的變化, 這是因為Bi3+(0.096 nm)、Eu3+(0.096 nm)、Eu2+(0.110 nm)離子半徑比較接近, 所以Eu替換Bi位后BiCuSeO的晶格結構沒有顯著變化。

圖2為不同Eu摻雜量的Bi1–xEuCuSeO(=0, 0.025, 0.075, 0.15) 塊體樣品的斷口SEM形貌。從圖中可以看出, 純相BiCuSeO的晶粒呈層片狀結構。相同的制備手段下, Eu元素摻雜的樣品晶粒明顯細化。Bi0.925Eu0.075CuSeO和Bi0.85Eu0.15CuSeO的晶粒細化效果更加明顯, 這有助于得到比較致密的樣品。利用阿基米德排水法測量樣品的密度(表2), 純相BiCuSeO的相對密度為77.3%, 摻雜Eu之后的塊體樣品相對密度均為92%以上, 高致密度有利于提升熱電材料的電導率。除此之外, 晶粒細化增加了晶界數量, 可以強化聲子的散射, 從而降低晶格熱導率。

圖1 Bi1–xEuxCuSeO塊體的XRD圖譜

表1 Bi1–xEuxCuSeO樣品晶格參數

2.2 電、熱輸運性能分析

圖3為Bi0.975Eu0.025CuSeO樣品表面的X射線光電子能譜圖(XPS)。寬譜掃描(圖3(a))顯示, 樣品只含有Bi、Cu、Se、O和Eu五種元素, 不含其它雜質元素。為了確定稀土Eu元素的化學價態, 對Bi0.975Eu0.025CuSeO樣品進行窄譜掃描, 結果如圖3(b)所示。在1145~1170 eV范圍內存在兩個較為明顯的峰, 結合能為1155 eV的峰對應Eu2+, 1164 eV處的峰則對應Eu3+[20-21]。綜上所述, 本研究成功制備了含Eu2+和Eu3+混合價態的Bi0.975Eu0.025CuSeO樣品。

為了探究Bi1–xEuCuSeO樣品性能調控的內在機理, 利用第一性原理對樣品能帶結構進行計算, 結果如圖4所示。未摻雜的樣品的費米能級在價帶與導帶之間(圖4(a)),隨著Eu摻雜含量的增加, 費米能級逐漸向價帶靠近, Bi0.975Eu0.025CuSeO的費米能級與價帶頂部相重合(圖4(b)), 帶隙寬度隨著Eu摻雜量的增加呈現減小的趨勢, 因此Bi0.85Eu0.15CuSeO (圖4(d))的帶隙從純相樣品的0.54 eV下降到0.50 eV。隨著帶隙的減小, 溫度的升高將促進載流子(電子)跨越帶隙, 躍遷至導帶中, 從而在價帶中留下空穴[22]。

圖2 Bi1–xEuxCuSeO 樣品的斷口SEM形貌

(a)=0; (b)=0.025; (c)=0.075; (d)=0.15

表2 Bi1–xEuCuSeO塊體密度測試結果

Table 1 Densities of Bi1–xEuxCuSeO bulk samples

圖3 Bi0.975Eu0.025CuSeO樣品的XPS(a)全譜和(b)Eu2+/Eu+3譜圖

對Bi1–xEuCuSeO進行室溫霍爾系數測試, 得到載流子濃度和遷移率變化如圖5所示, 摻雜Eu后樣品的載流子濃度均比純相樣品高, 其中Bi0.85Eu0.15CuSeO樣品的載流子濃度顯著提升, 能夠達到7.5×1020cm–3,遠遠高于未摻雜純相樣品的4.26×1018cm–3。載流子濃度的增加會增強載流子之間的散射, 從而導致遷移率在一定程度上降低。

圖4 Bi1–xEuxCuSeO樣品的能帶結構及帶隙變化圖

(a)=0; (b)=0.025; (c)=0.075; (d)=0.15

圖5 室溫下Bi1–xEuxCuSeO載流子濃度和載流子遷移率的變化曲線

圖6(a)為Bi1–xEuCuSeO塊體樣品的電導率隨溫度的變化曲線, 從中可以看出, 純相BiCuSeO的電導率隨溫度的升高而升高, 呈現出典型的半導體導電特征, 導電性較差, 在823 K時電導率僅為16 S?cm–1, Bi0.85Eu0.15CuSeO的電導率大幅度提升, 在823 K時達到98 S?cm–1, 是純相的近6倍。這主要是因為樣品的電導率和載流子濃度及遷移率成正比, 純相BiCuSeO的本征載流子濃度較低, 摻雜后Eu2+替換Bi3+, 在絕緣層(Bi2O2)2+中產生空穴, 注入到導電層(Cu2Se2)2–中, 增加了樣品的載流子濃度。遷移率雖然有一定程度的下降, 但是載流子濃度顯著提升, 所以電導率升高。同時, Eu3+替代Bi3+導致BiCuSeO基材料的能帶結構發生變化, 帶隙縮小, 使得載流子更容易躍遷到導帶中, 載流子濃度升高, 從而對樣品的電輸運性能產生影響。這與報道中利用等價元素替代(如Te替代Se、Sb替代Bi)調整BiCuSeO的能帶結構, 從而改善樣品的電輸運性能相符[22-23]。

Eu摻雜除了對樣品的電導率產生影響之外, 對樣品的Seebeck系數也有很大影響。如圖6(b)所示, 所有Bi1–xEuCuSeO樣品的Seebeck數值均為正值, 說明樣品為p型半導體。純相BiCuSeO由于其本身特殊的層狀自然超晶格結構, 產生載流子限域效應, 所以其Seebeck系數較大, 在整個測試溫度區間內均處于229~349 μV?K–1之間。隨著Eu摻雜量的增加, 樣品Seebeck系數減小, 這主要是由于Seebeck系數與載流子濃度的反向耦合作用關系, 在溫度為823 K時, 與純相相比(337 μV?K–1), Bi0.85Eu0.15CuSeO的Seebeck系數下降至156 μV?K–1。

根據測得的塞貝克系數和電導率, 由公式PF=Sσ求得功率因子, 結果如圖6(c)所示。所有樣品的功率因子均隨溫度的升高而升高。Bi0.975Eu0.025CuSeO最為顯著, 在823 K時約為0.32 mW?m–1?K–2,與純相相比提高了近1.8倍。這是由于該樣品在電導率提高的同時, 保持了相對較高的Seebeck系數。然而, 隨著摻雜Eu元素含量的繼續增大, 電導率的提高不足以彌補Seebeck系數降低帶來的影響, 導致功率因子開始降低。

圖6 Bi1–xEuxCuSeO樣品的電輸運性能隨溫度的變化曲線

(a) Electrical conductivity; (b) Seebeck coefficient; (c) Power factor

圖7為Bi1–xEuCuSeO塊體樣品的熱輸運性能隨溫度的變化曲線。樣品的總熱導率由公式p求得, 比熱容p由Dulong-Petit公式p3/求得, 其中為平均相對原子質量,為通用氣體常數(8.3 J?mol–1?K–1)。樣品的總熱導率(tot)是由晶格熱導率(lat)和電子熱導率(ele)共同組成, 其中電子熱導率可由Wiedemann-Franz定律ele=得到,為洛倫茲因子, 簡并狀態下為常數2.45×10–8W?Ω?K–2。在lat和ele的共同作用下, 樣品總熱導率隨Eu含量的增大而略有增加。純相BiCuSeO樣品在323 K時總熱導率為0.52 W?m–1?K–1, 當溫度升高至823 K時, 樣品的總熱導率降低至0.28 W?m–1?K–1。與其它類型的熱電材料相比, BiCuSeO熱導率較低, 這主要與其低的楊氏模量和弱的層間結合力有關。隨著Eu含量從0增大到0.15, 樣品的熱導率呈現略微增加的趨勢, 溫度為323 K時, Bi0.85Eu0.15CuSeO的總熱導率為0.89 W?m–1?K–1; 溫度為823 K時, 總熱導率下降至0.60 W?m–1?K–1。Eu摻雜導致BiCuSeO熱導率的提高一方面是由于Eu (151.964)和Bi (208.890)之間的原子量差別較大, Eu比Bi原子輕, 造成聲速傳播較快, 晶格振動頻率更快, 最終導致光學聲子散射較弱, 晶格熱導率升高[23-24](圖7(b)); 另一方面, 隨著摻雜量的增加, 樣品導電率升高, 相應的電子熱導率增加, 導致樣品的總熱導率亦隨之增加。Bi0.925Eu0.075CuSeO的晶格熱導率和總熱導率相比于Bi0.975Eu0.025CuSeO 略微降低的主要原因是Bi0.925Eu0.075CuSeO的晶粒由于Eu摻雜量的增大而明顯細化, 使得晶界增多, 聲子散射更加劇烈。

根據樣品的的電性能和熱性能可以計算Bi1–xEuCuSeO樣品的無量綱熱電優值,值隨溫度的變化曲線如圖8所示。所有樣品的值均隨溫度的升高而增大。在整個測試溫度范圍內, Bi0.975Eu0.025CuSeO由于功率因子比較高, 且熱導率相對較低, 所以其值也最高。溫度為823 K時,值可達0.49, 比相同溫度下純相樣品的值提高了0.03。其他摻雜樣品由于功率因子的提高不足以補償總熱導率增大帶來的影響, 導致熱電優值低于純相樣品。

圖7 Bi1–xEu1–xCuSeO塊體樣品的熱輸運性能隨溫度的變化曲線

(a) Total thermal conductivity; (b) Lattice thermal conductivity

圖8 Bi1–xEuxCuSeO的熱電優值ZT隨溫度的變化曲線

3 結論

選取BiCuSeO熱電材料作為研究對象, 通過摻雜變價稀土元素Eu替代Bi位, 使用SPS制備出高致密度的Bi1–xEuCuSeO(=0, 0.025, 0.075, 0.15)的樣品。Eu2+可以引入空穴, 從而增加載流子濃度, Eu3+則可以調整能帶結構, 所以Eu摻雜后樣品的電性能明顯得到了提升。Bi0.85Eu0.15CuSeO樣品在823 K時, 電導率達到最高值98 S?cm–1, 比純相樣品提高近6倍。所有樣品在測試溫度范圍內具有相對較低的熱導率(0.3~0.9 W?m–1?K–1), Bi0.975Eu0.025CuSeO樣品在823 K時熱電優值可達0.49。與現有研究中摻雜單一價態元素方法不同的是, 本研究證實了變價元素可以實現載流子濃度與能帶結構的協同優化, 為變價稀土元素摻雜提升材料熱電性能提供了有力的實驗證明。

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Effect of Rare-earth Variable-valence Element Eu doping on Thermoelectric Property of BiCuSeO

KANG Huijun1, ZHANG Xiaoying1, WANG Yanxia2, LI Jianbo1, YANG Xiong1, LIU Daquan1, YANG Zerong1, WANG Tongmin1

(1. Key Laboratory of Solidification Control and Digital Preparation Technology (Liaoning Province), School of Materials Science and Engineering, Dalian University of Technology, Dalian 116024, China; 2. Key Laboratory of Material Modification by Laser, Ion and Electron Beams, Ministry of Education, Dalian University of Technology, Dalian 116024, China)

As a new promising thermoelectrical material in the range of intermediate temperature, BiCuSeO attracts much attention due to the combination of low intrinsic thermal conductivity and relatively high Seebeck coefficient. In this study, the effects of substituting variable-valence rare-earth element Eu for Bi site on the microstructure and thermoelectric performance of BiCuSeO-based material were investigated. The results indicate that ions of two valence states, Eu2+and Eu3+, coexist in the doped BiCuSeO samples.The doping of Eu not only improves the concentration of the carriers, but also modifies the band structure of BiCuSeO matrix, resulting in effective improvement of electrical transport properties. The electrical conductivity of Bi0.85Eu0.15CuSeO reaches 98 S?cm–1at 823 K, which is 6 timesas high as that of the undoped sample. The power factor of 0.32 mW?m–1?K–2andof 0.49 can be achieved at 823 K for Bi0.975Eu0.025CuSeO sample. This study shows that the doping of variable-valence rare-earth elements can effectively improve the thermoelectric properties of BiCuSeO.

thermoelectric materials; BiCuSeO; variable-valence element doping

O472

A

2019-11-08;

2019-12-16

國家自然科學基金面上項目(51971052，51774065); 國家自然科學基金杰出青年基金項目(51525401); 遼寧省 “興遼英才計劃”(XLYC1808005); 大連市高層次人才創新支持計劃(2017RQ026)

National Natural Science Foundation of China (51971052, 51774065); National Science Fund for Distinguished Young Scholars (51525401); Liaoning Revitalization Talents Program (XLYC1808005); Dalian High Level Talents Innovation Support Plan (2017RQ026)

康慧君(1982–), 男, 博士, 副教授. E-mail: kanghuijun@dlut.edu.cn

KANG Huijun(1982–), male, PhD, associate professor. E-mail: kanghuijun@dlut.edu.cn

王同敏, 教授. E-mail: tmwang@dlut.edu.cn

WANG Tongmin, professor. E-mail: tmwang@dlut.edu.cn

1000-324X(2020)09-1041-06

10.15541/jim20190570