基于太陽光度計的天津沿海地區氣溶膠特性

劉雨華，鄭小慎

(天津科技大學海洋與環境學院，天津 300457)

隨著工業化的持續推進，不斷排放廢物的增多，固體和液體微粒通過氣體載體進入大氣形成氣溶膠，氣溶膠通過直接和間接的作用給人類身體健康帶來巨大的威脅．大氣氣溶膠的污染在中國也很嚴重，細顆粒物中不同組分對太陽輻射的吸收和散射作用直接導致能見度降低，同時影響輻射，強迫、擾動區域氣候變化[1]．針對氣溶膠的研究迅速成為熱點，氣溶膠光學厚度(AOD)和 Angstrom 指數是表征氣溶膠的基本參數．

在氣溶膠光學特性的研究中，地基遙感觀測研究被認為是較為精確的，常作為衛星遙感的驗證數據[2].氣溶膠陸地觀測儀器包括 CE318、Microtops Ⅱ等型號的太陽光度計，利用這些觀測儀器可建立觀測網，使用最廣泛的是美國和法國建立的 AERONET[3]，近年來，中國也建立了自己的氣溶膠觀測研究網，包括CSHNET和CARANET[4]．國內許多學者利用太陽光度計數據在全國范圍內開展了氣溶膠光學特性的研究，針對 AOD、波長指數α、渾濁度系數 β進行特征性分析[5–6]．

天津位于中國的華北地區，是環渤海地區和京津冀的經濟中心，工業化排污量日趨見長，空氣污染日益嚴重，但基于太陽光度計對當地氣溶膠光學特性開展的研究相對較少．氣溶膠地基站大都建立在內陸地區，沿海區域的地基站十分稀少；并且沿海區域受海風和內陸風共同控制，了解區域氣溶膠的分布特征十分困難，本文利用實測數據研究具有重要價值．

本文利用 Microtops Ⅱ型手持太陽光度計實測的2018年3月到11月的AOD數據，對天津沿海地區氣溶膠光學特征進行研究，并結合波長指數α、渾濁度系數 β對氣溶膠的變化特征作進一步分析，利用圖解法說明細粗模態氣溶膠粒子對 AOD的影響作用．

1 材料與方法

1.1 儀器與數據

進行AOD測定時，使用的是美國Solar Light公司生產的 Microtops Ⅱ型太陽光度計；該儀器包含 5個光學通道的氣溶膠光學厚度，分別為 440、500、675、870、1020nm，各波段帶寬都為 10nm，視場角2.5°，準確度為 1%～2%．測量的地點位于天津科技大學濱海校區圖書館樓頂(東經 117°42′，北緯39°05′)，四周沒有遮蔽物，符合氣溶膠光學厚度的測量要求．從10：00開始進行4次監測，每間隔1h進行一次測量，計算平均數作為當天的 AOD值．測量的起止日期分別為2018年3月1日和2018年11月30日；其中：春季3月到5月共有57d數據，夏季6月到8月由于多陰雨天氣，只有36d數據，秋季9月到11月共有66d數據．氣溶膠光學厚度各波段在時間序列上變化趨勢一致，每個波段上隨波長的增加AOD逐漸減小，500nm處氣溶膠光學厚度在數值上等于全波段的均值[7]，所以選擇 500nm 波段進行數據分析．

大氣中直徑小于等于2.5μm細顆粒物(PM2.5)和空氣動力學當量直徑在 10μm 以下的顆粒物(PM10)數據來源于中國空氣質量在線監測分析平臺(www.aqistudy.cn)的歷史數據，距離本研究測量地點最近的國控站點為天津市濱海新區第四大街站點(117°70′E，39°05′N)，本文使用此站點在 2018 年 3到 11月的 PM2.5和 PM10歷史數據，提取同 AOD實測時間段相同的小時數據處理成日數據．

1.2 方法

1.2.1 氣溶膠光學厚度反演

Microtops Ⅱ型太陽光度計計算大氣參數時與其他太陽光度計原理一致，利用測得的電壓經過一系列公式[8]計算得出光學厚度．

式中：λ為波長；U(λ)為對應波長測得的電壓；U0(λ)為大氣層頂太陽輻射電壓值；[d0/d]2為日地距離修正系數；m為大氣質量數；τa、τm、τo3、τt為氣溶膠、大氣分子、臭氧、痕量氣體對應的光學厚度[9]．

在2003年現場測量統計出大氣分子和臭氧光學厚度僅占總光學厚度的 14%[10]，Microtops Ⅱ型太陽光度計忽略掉吸收痕量氣體和臭氧光學厚度，將氣溶膠光學厚度簡化為

1.2.2 波長指數α 計算

波長指數α 取決于散射粒子大小的分布，值越大表示大氣中氣溶膠小顆粒粒子占比越大，反之就占比越小．一般認為，-1≤α≤0.5為沙塵氣溶膠[11]，1.1≤α≤2.4為城市工業氣溶膠[12]．Angstrom 給出波長指數的計算方法為

式中：τ(λ)為λ 波段的氣溶膠光學厚度；λ1、λ2為兩個不同通道的波長．波長間隔越大，α 值越真實[13]，選取440nm和870nm波段計算α 值．

1.2.3 渾濁度系數β計算

大氣渾濁度系數 β是表示大氣氣溶膠含量的參數，用來監控空氣污染程度[14]．文獻[15]指出：當 β不大于0.1時大氣較為清潔，當不小于 0.2時大氣較為渾濁，計算公式為

式中：α 為波長指數；τ(λ)為λ 波段的氣溶膠光學厚度，本研究選取500nm波段．

2 結果與討論

2.1 AOD500日變化特征

觀測期間 AOD500和顆粒物(PM)濃度的日變化特征如圖1所示，AOD500和PM2.5線性擬合圖如圖2所示．

在 AOD500的逐日變化中，沒有明顯的分布規律，AOD500和大氣顆粒物濃度展現出相似的變化趨勢，選擇春、夏、秋三季中 AOD500具有代表性數據的日期分析．3月16日、5月 3日、6月 18日、10月 2日、10月 23日都出現低值，PM2.5和 PM10同樣出現低值；3月13日、7月5日、7月12日和11月26日都出現高值，PM2.5同樣也出現高值，但 PM10并沒有出現高值，整個觀測期間最高值出現在11月26日，根據氣象局數據，該天重度污染，空氣質量指數(AQI)達到 330．PM2.5和 PM10等氣溶膠污染物的增加會使得 AOD500值快速上升，在相關性分析中，AOD500和 PM2.5相關性更高，為 0.65，而與 PM10相關性偏低，為 0.33，相關系數不高與 AOD500和 PM濃度觀測點間有一定距離有關．在濱海新區粒徑不大于 2.5μm 細顆粒與 AOD500相關性更高，PM2.5污染物是影響AOD500增長的主要污染物．

圖1 觀測期間AOD500和PM濃度的日變化特征Fig. 1 Daily variation characteristics of AOD and PM concentrations during observation

圖2 AOD500和PM2.5線性擬合圖Fig. 2 Linear fitting chart of AOD500 and PM2.5

2.2 AOD500與Angstrom光學參數的月變化特征

天津作為京津冀的中心城市之一，氣溶膠排放量大，AOD500月均值最低也高達 0.41±0.20．觀測期間AOD500及 Angstrom指數的月均值和標準偏差見表1．由表 1可知：AOD500從 3月到 5月有降低的趨勢，5月份達到最低；從5月到7月又有上升的趨勢，到7月到達最高值，為0.94±0.38；在 7月到9月的過程中，又出現降低的趨勢，9月到11月又呈增大的趨勢．3月到11月總的均值為0.69±0.49，變異系數為68%，AOD500的變化幅度比較大．

波長指數α 總的均值為 1.04±0.39，變異系數為34%；最低值也在5月，為0.76±0.42，最高值出現在7月，為 1.42±0.02．7、8月是天津雨季，氣象局發布數據顯示有多次降雨發生在 7、8月，氣溶膠吸濕增長從而粒子增大，α 減小，雨季過后，交通出行、工業污染導致氣溶膠排放量增加，α 增高，呈現出多峰的變化趨勢．

表1 觀測期間 AOD500及 Angstrom指數的月均值和標準偏差Tab. 1 Monthly mean and standard deviation of AOD500 and Angstrom indices during observation

渾濁度系數β各個月份波動范圍不大，最高值為0.47±0.40，最低值為 0.28±0.48，總的均值為 0.39±0.33．天津作為準一線城市，工業發達，空氣較為混濁．

2.3 AOD500與Angstrom光學參數的季節變化特征

觀測期間 AOD500及 Angstrom指數的季節均值和標準偏差見表 2．由表 2可知：在季節變化特征中，AOD 表現為夏季(0.81±0.54)＞春季(0.64±0.41)＞秋季(0.60±0.53)，這與其他城市的研究結果是相同的[16]．α 的季節變化中，表現為夏季(1.20±0.40)＞秋季(1.05±0.41)＞春季(0.85±0.37)，與2013—2014年天津氣溶膠研究結果一致[17]；β的季節變化特征中，季節差距不明顯，呈現出夏季(0.41±0.37)＞春季(0.40±0.27)＞秋季(0.36±0.36)．

表2 觀測期間 AOD500及 Angstrom指數的季節均值和標準偏差Tab. 2 Seasonal mean and standard deviation of AOD500 and angstrom indices during observation

AOD500季節變化 Box-Plot圖如圖 3所示．圖中，每個箱型圖主要包含 6個數據節點，數據從小到大排列：下邊緣(最低值)、下四分位值(25%分位值)、中位值、上四分位值(75%分位值)、上邊緣(最高值)，還有“＋”代表異常值(離群值)．將平均值“?”畫入圖中，這里的離群值不做主要分析但并不剔除，實際中存在重霧霾、沙塵暴等惡劣天氣.

圖3 AOD500季節變化Box-Plot圖Fig. 3 Box-plot of seasonal variations of AOD500

各個季節的 AOD500四分位間距不大，秋季較春夏更大，AOD500變化幅度更強；AOD500最低值在0～0.25之間，75%分位值在 0.75～1之間；在中位值和75%分位值的差別中，春季和秋季差別更大，說明變化幅度更大，而夏季相對較小；AOD500最高值出現在秋季，其次是夏季，最后是春季．韋晶等[18]認為 AOD小于0.3時，空氣質量良好無污染，而在0.3到0.8之間，空氣質量一般，當大于 0.8時，空氣質量明顯較差，有一定的污染，甚至可能有霧霾．從 75%分位數來看，大部分天氣 AOD500處于 0.8以下，但小于 0.3卻很少，春、夏、秋 3個季節空氣質量主要以一般為主. 春季較為干燥，天津受到北方南下的風沙或揚塵的影響極大[19]，氣溶膠粒子長期飄散在空中，導致AOD500值的上升．夏季氣溫上升，太陽輻射加強，加速了光化學反應和二次氣溶膠的生成[20]，其次大量的降水導致空氣濕度增大，氣溶膠相互接觸，進行大量的積聚．秋季大氣層比較穩定，空氣中的顆粒擴散能力減弱，人為排放的氣溶膠造成了 AOD500的上升，主要是交通出行和季節秸稈的焚燒以及工業生產所產生的氣溶膠．

波長指數α 季節變化Box-Plot圖如圖4所示．春季最低值在 0～0.1之間，且中位值只有 0.9，說明春季既存在粗顆粒氣溶膠，又存在細顆粒氣溶膠，與北方大風沙塵有很大關系；夏季溫度高加速了光化學反應的速率，α 的中位值和均值都在 1.1～1.3之間，25%分位值已經到0.7，以城市工業氣溶膠為主，25%分位值和中位值相差很大，在低值區的分布范圍廣，變化較明顯；秋季α 的跨度很大，最低值和最高值相差很大，擁有 3個季度最高的α 值，均值和中位值在1～1.3之間，也是以細粒子為主．此外，天津臨海，太陽輻射產生海陸氣壓差，測量時段為白天，夏季海上氣溫顯著低于陸地，盛行下沉氣流，風從海上吹到陸地，帶來海鹽氣溶膠；冬季相反，秋季氣流交換偏弱．

圖4 α 季節變化Box-Plot圖Fig. 4 Box-plot of seasonal variations of α

渾濁度系數β的季節變化Box-Plot圖如圖5所示．75%分位值 0.5左右，全時段的均值為 0.39±0.33；3個季節的最低值相近，秋季的中位值和均值較春季和夏季低，空氣相對清潔，從整體來看，大于0.2的天數居多，全時段空氣以渾濁為主．

圖5 β 季節變化Box-Plot圖Fig. 5 Box-plot of seasonal variations of β

2.4 氣溶膠類型分類

Gobbi等[21]提出了一種針對來自太陽光度計數據的氣溶膠類型的分類方法，氣溶膠的吸濕增長會使氣溶膠的粒徑尺寸(Rf)和細模態粒子對AOD的貢獻占比(η)增加，而云干擾不會影響粒徑尺寸，以此來區分細模態和粗模態對AOD的影響．具體采用的方法是以 Angstorm 波長指數差值 δα(α(440，675)-α(675，870))作為波長指數曲率 dα/dλ的度量，選擇AOD675和α(440，870)為自變量，觀察 δα 的散點分布來分類氣溶膠，δα 小于0表示細模態占主要貢獻，大于0表示兩個模態共同作用．

以 Rf值分別為 0.05、0.10、0.15、0.20、0.30、0.40、0.50μm(圖 6中黑色實線)，η 分別為 1%、10%、30%、50%、70%、90%、99%(圖 6中藍色虛線)，折射率 m＝1.4-0.001i為參考，采用雙模態、對數正態分布函數構建坐標系，將所有AOD675，α(440，870)，δα(α(440，675)-α(675，870))瞬時值分類畫到坐標系中．為減少誤差，AOD675從大于等于0.15開始分類，如圖6所示．

圖6 氣溶膠類型分類圖Fig. 6 Classification of aerosol types

細模態氣溶膠粒徑尺寸大部分位于 0.1～0.2μm；AOD675主要分布在 0.15～1.5，大于 1.5的AOD 分布很少，將 AOD675≥0.7作為高值區，AOD675＜0.7作為低值區．AOD675的高值區主要分布在α＜0.7，δα＜0.2，η＜30%的粗模態增長部分和α＜1.5，δα＜-0.4，η＝90%的細模態增長部分；AOD675的低值區主要集中分布在α＜1.7，δα＜0，30%＜η＜99%細模態增長部分，且向垂直于黑線方向延伸，粗模態的占比低，以細模態占據氣溶膠更大的貢獻占比．與顆粒物濃度相關性研究中，也顯示該區域更細的顆粒物是首要污染物．由于天津臨海，觀測區域在天津市濱海新區，受到海鹽氣溶膠的影響，AOD675的高值可能與北方風沙揚塵、海風吹來的海鹽氣溶膠以及細模態氣溶膠的吸濕增長有關．

3 結 論

天津沿海區域氣溶膠光學厚度和空氣質量中PM2.5呈現較好的相關性，PM2.5對 AOD500的增長起主要作用．在月變化特征中，AOD500在(0.41±0.20)～(0.94±0.38)范圍波動，7月達到最高值；波長指數α 呈現多峰的變化趨勢；渾濁度系數 β整體變化范圍不大，空氣相對渾濁．

在氣溶膠季節變化特征中，夏季 AOD500明顯更高，持續高溫加速了氣溶膠的二次生成；α 最高值也出現在夏季，降雨空氣濕度大，細模態氣溶膠吸濕增加，主要受城市工業污染產生氣溶膠影響；秋季的 β值在3個季節中最低，較夏季和春季空氣更清潔．

利用圖解法分析氣溶膠對 AOD 產生的影響，結果顯示AOD675高值區主要受細模態氣溶膠和粗模態氣溶膠共同控制影響，低值區細模態占 AOD675的主要貢獻．