基于靈敏度對比分析SCALE 6.1自帶庫與CENDL-TMSR-V1數據庫

胡繼峰，王小鶴,3，鄒春燕,3，韓建龍,3,*，陳金根,3

(1.中國科學院 上海應用物理研究所，上海 201800；2.中國科學院 先進核能創新研究院，上海 201800；3.中國科學院大學，北京 100049)

熔鹽堆是第4代核反應堆國際論壇選定的6種候選堆型之一，也是唯一的液態燃料反應堆，在安全性、經濟性、資源可持續性以及防核擴散等方面具有優勢[1]。基于釷資源的Th-U燃料循環具有轉換率高、熱堆能實現增殖、Pu和長壽命次錒系核素產生較少、毒性較低等優點。兩者結合的釷基熔鹽堆可實現釷資源的高效利用，滿足核電可持續性發展的要求[2]。Th-U燃料循環核數據與U-Pu燃料循環核數據相比，存在關鍵核數據精度低、部分核數據缺少的問題，不能滿足釷基熔鹽堆的物理設計和釷鈾燃料循環物理分析對核數據的要求。為此，委托中國核數據中心研制了一套核素種類完整、基準檢驗結果較好的釷鈾循環專用數據庫CENDL-TMSR-V1[3]。該庫以CENDL-3.1[4]、ENDF/B-Ⅶ.0[5]、ENDF/B-Ⅶ.1[6]、JENDL-4.0[7]、JEFF-3.1[8]、IAEA/ADS-2.0[9]庫為主要評價數據來源。重新評價了232Th、233，232U、6,7Li等關鍵核素核數據，形成了包含403種核素的釷鈾循環專用數據庫。

美國橡樹嶺國家實驗室研制的SCALE程序是得到美國核管理委員會認可的核安全評審用軟件，包含多個控制模塊，可用于堆芯物理設計、臨界安全設計、輻射屏蔽設計及敏感性與不確定度計算等方面[10]。SCALE 6.1已廣泛用于釷鈾燃料循環物理分析[11]和熔鹽堆的相關概念設計[12]。其自帶的238群數據庫和44群協方差數據是基于ENDF/B-Ⅶ.0微觀庫加工得到的，與最新釋放數據庫存在較大差異。為滿足釷基熔鹽堆研究需要，基于CENDL-TMSR-V1微觀庫，采用中國核數據中心研制的中子-光子耦合多群常數制作系統NPLC-2加工得到了CENDL-TMSR-V1的238群中子庫和44群協方差數據庫[13-14]。本文利用SCALE程序，針對熔鹽堆開展SCALE 6.1自帶數據庫和CENDL-TMSR-V1庫對比分析，結合靈敏度分析，給出兩個數據庫差異來源，確定數據庫的可靠性。

1 CENDL-TMSR-V1 238群數據庫制作驗證

為驗證CENDL-TMSR-V1 238群數據庫加工的可靠性，從核臨界安全手冊ICSBEP-2006[15]和ENDF-202[16]中選擇了233，235U、232Th熱譜(26個，表1中前3行)和快譜(18個，表1中后4行)相關臨界基準實驗。針對選取的臨界基準實驗，利用MCNP和SCALE 6.1進行了計算，通過對比計算結果的一致性，驗證238群數據庫加工流程的正確性。計算使用的數據庫分別為基于CENDL-TMSR-V1微觀庫的ACE庫和238群庫。

表1 ICSBEP基準實驗裝置Table 1 Benchmark experimental device of ICSBEP

對比計算結果如圖1所示，對于選定的44個臨界基準裝置中LCT6.1～6.5系列裝置(編號6～10)，CENDL-TMSR-V1 238群庫與ACE庫計算的keff差異絕對值約300 pcm。而ICSBEP-2006中基于JENDL-3.2的ACE和MGLC(137群)庫計算的該系列基準題keff相差約600 pcm[15]。利用兩個數據庫計算的其他基準題的keff差異小于300 pcm，驗證了基于CENDL-TMSR-V1制作的SCALE 6.1自帶238群數據庫的正確性。

圖1 系列基準實驗裝置計算結果比較Fig.1 Comparison of calculation results for series of benchmark experimental devices

2 數據庫對比分析

熔鹽增殖反應堆(molten salt breeder reactor, MSBR)是由美國ORNL設計的基于釷鈾燃料循環的大型增殖堆，具有較好的增殖特性(增殖比為1.063)，倍增時間約21 a[17]。Zou等通過優化燃料鹽與石墨比例，在保證較大增殖比情況下使其溫度反應性系數為負，滿足反應堆安全設計要求，現已初步完成釷增殖熔鹽堆(thorium molten salt breeder reactor, TMSBR)概念設計[11]。該堆芯組件采用六邊形石墨柵元，液態燃料鹽從中心孔道通過(圖2)。燃料鹽成分(摩爾百分比)為71.6%LiF+16%BeF2+12.1%ThF4+0.3%233UF4，7Li的純度為99.995%，堆芯參數列于表2。

不同燃耗時期的keff是反應堆物理分析的關鍵中子學性能之一。核數據對keff不確定度是第4代核能系統QMU有效認證必須的參數[18-20]。基于TMSBR堆芯，利用SCALE 6.1自帶238群庫和CENDL-TMSR-V1 238群庫開展不同燃耗時期keff及不確定度計算。對比分析兩個數據庫的差異，量化其不確定度，為TMSBR初步設計提供參考。

圖2 TMSBR堆芯模型Fig.2 Model of TMSBR core

2.1 不同燃耗時期兩種數據庫的keff對比

基于上述TMSBR堆芯，利用SCALE 6.1自帶238群庫和CENDL-TMSR-V1 238群庫開展不同燃耗時期keff計算時，投點粒子數為50 000，循環代數為200，keff統計誤差為0.000 20。其計算結果如圖3所示(圖中SCALE為SCALE 6.1自帶238群庫；TMSR為基于CENDL-TMSR-V1的238群庫，兩個數據庫計算的keff最大差異約1 200 pcm(圖4，圖4中SCALE-TMSR表示利用SCALE 6.1自帶數據庫計算的keff減去利用CENDL-TMSR-V1數據庫計算的keff)。

圖3 兩個數據庫不同時刻keffFig.3 keff for TMSBR with two different librariesat different time

圖4 利用兩個數據庫計算的keff差異Fig.4 keff difference for TMSBR with two different libraries

為分析兩個數據庫計算的keff差異來源，利用SCALE 6.1程序中的TSUNAMI-3D模塊開展核數據的keff靈敏度計算，確定對keff影響較大的核素及反應道。結果如圖5所示，圖中nubar為每次裂變釋放的總中子數，(n, el)為彈性散射反應)，兩個數據庫中Graphite(n, el)和Graphite(n, tot)的靈敏度差異約5%。SCALE 6.1自帶數據庫中石墨的數據來自ENDF/B-Ⅶ.0，而CENDL-TMSR-V1中石墨數據來自ENDF/B-Ⅶ.1。為驗證上述差異，將CENDL-TMSR-V1中石墨換成SCALE 6.1自帶數據庫中的石墨數據(來自ENDF/B-Ⅶ.0)，然后再次進行計算。在石墨數據相同的條件下，兩個數據庫計算的keff差異減小了約600 pcm(圖4)，進一步證明keff差異主要由石墨核數據不同導致。

圖5 初始時刻主要核素的keff靈敏度Fig.5 Sensitivity of keff for main nuclides at initial moment

為比較CENDL-TMSR-V1的石墨數據(來自ENDF/B-Ⅶ.1)和SCALE 6.1自帶數據庫中的石墨數據(來自ENDF/B-Ⅶ.0)的合理性，從ICSBEP-2006中選取石墨相關基準題，主要包括HEU_COMP_INTER_004、PU_COMP_INTER_001_1、HEU_MET_INTER_006_1～4、LEU_COMP_THERM_060_1～28、HEU_COMP_THERM_016_4共35個基準題開展核數據的宏觀檢驗。為排除其他核素對計算結果的影響，僅將ENDF/B-Ⅶ.0數據庫中石墨數據替換成ENDF/B-Ⅶ.1中石墨數據，其他數據不變。使用ENDF/B-Ⅶ.1庫中石墨數據替換ENDF/B-Ⅶ.0庫中石墨數據，針對選取的臨界基準題計算了keff，結果示于圖6(圖中藍色實心三角)。使用ENDF/B-Ⅶ.1中石墨核數據的計算結果，相對于利用ENDF/B-Ⅶ.0庫的計算結果(紅色實心圓點)，其與基準題實驗值(黑色實心正方塊)一致性更好，說明ENDF/B-Ⅶ.1中石墨數據可靠性更高。而CENDL-TMSR-V1石墨數據來自ENDF/B-Ⅶ.1，因此基于CENDL-TMSR-V1 238群數據庫計算的TMSBR的keff更合理。

圖6 ENDF/B-Ⅶ.0和ENDF/B-Ⅶ.1中石墨的基準檢驗對比Fig.6 Calculation result of benchmark tests for graphite nuclear data from ENDF/B-Ⅶ.0 and ENDF/B-Ⅶ.1

2.2 核數據引起的keff不確定度對比

針對TMSBR開展核數據引起的keff不確定度計算時，中子截面庫為CENDL-TMSR-V1的238群數據庫，協方差數據庫分別為44群CNEDL-TMSR-V1協方差庫和SCALE 6.1自帶協方差庫。計算得到的核數據引起的初始時刻keff不確定度分別為1.03%和0.49%，相差約1倍。

通過對比初始時刻主要核數據引起的keff不確定度(圖7)可看出，導致兩個數據庫計算的初始時刻keff總不確定度差異較大的主要原因是232Th(n,γ)、232Th(n,el)、233U(n,f)、233U(nubar)、233U(n,γ)等核數據的keff不確定度不同導致的。核數據導致的keff不確定度通過核數據的靈敏度和協方差數據的“三明治”公式計算得到[20]。初始時刻核素的原子密度相同，中子截面數據庫同為CENDL-TMSR-V1的238群庫，其計算得到的靈敏度相同。因此核數據導致的keff不確定度不同則與兩個數據庫協方差數據直接相關。CENDL-TMSR-V1庫中232Th和233U的協方差數據來自ENDF/B-Ⅷ.0，而SCALE 6.1自帶的232Th和233U的協方差數據來自ENDF/B-Ⅶ.0預發布版本。以233U(n,f)為例，從其靈敏度(圖8)可知，靈敏區間為0.02～1.00 eV，該能區的CENDL-TMSR-V1中233U(n,f)裂變截面的相對標準偏差(基于實驗數據誤差理論計算得到)為SCALE 6.1自帶的5倍，從而導致CENDL-TMSR-V1中233U(n,f)對keff不確定度遠大于SCALE 6.1自帶的233U(n,f)對keff不確定度，其他核反應也存在相同規律。

圖7 初始時刻主要核數據引起的keff不確定度Fig.7 Uncertainty of keff for main nuclear data at initial moment

圖8 233U(n,f)對keff的靈敏度及233U(n,f)裂變截面的相對標準偏差Fig.8 Sensitivity of 233U(n,f) for keff and relative standard deviation of 233U(n,f) fission cross section

3 結論

本文利用SCALE程序，針對熔鹽堆開展了SCALE 6.1自帶數據庫和CENDL-TMSR-V1庫對比分析，結合核數據靈敏度，給出兩個數據庫差異的主要來源。

1) 針對系列基準題，開展keff理論計算，CENDL-TMSR-V1 238群庫的計算結果與ACE連續點截面庫的結果基本一致，驗證了基于CENDL-TMSR-V1的238群數據庫制作的可靠性。

2) 針對1 GWt TMSBR，利用兩個數據庫計算不同燃耗下的keff。計算結果顯示兩者最大差異約1 200 pcm。核數據對keff的靈敏度分析顯示，主要差異來自石墨核數據的不同。石墨的宏觀檢驗顯示，CENDL-TMSR-V1中石墨核數據更合理。

3) 針對1 GWt TMSBR，研究了兩個協方差數據庫的差異。基于CENDL-TMSR-V1協方差數據庫計算的初始時刻keff總不確定為1.03%，約為SCALE 6.1自帶協方差數據庫計算結果的2倍。其差異主要是由兩個數據庫中233U、232Th等元素的協方差數據不同導致的。

由于TMSBR為熱堆，僅開展了兩個數據庫計算keff及不確定度的對比分析。下一步將系統開展不同能譜下系列熔鹽堆的其他中子學參數對比分析。