中子輻照下初級離位原子模擬研究

劉仕倡，吳宇軒，陳義學

(華北電力大學 核科學與工程學院，北京 102206)

裂變反應(yīng)堆和聚變反應(yīng)堆中的金屬材料，在高通量的中子輻照下，會產(chǎn)生大量離位原子。離位原子會在材料中產(chǎn)生一系列缺陷。由于輻照實驗在實驗條件和實驗成本等方面的限制，計算機模擬技術(shù)在材料輻照損傷方面有重要應(yīng)用。目前，多尺度材料計算模擬是材料輻照模擬的重要發(fā)展方向。其中，入射中子產(chǎn)生的初級離位原子(primary knock-on atom, PKA)的能量、空間等分布信息對材料輻照損傷的影響很大，是多尺度材料計算模擬的基礎(chǔ)。

PKA能譜分布等信息可用于動力學蒙特卡羅(KMC)、分子動力學(MD)模擬中的概率分布抽樣。例如，根據(jù)PKA能譜分布，采用MD模擬某一給定能量的PKA產(chǎn)生的級聯(lián)損傷，然后將這些級聯(lián)損傷匯總成數(shù)據(jù)庫。最后，更大尺度和模擬時間的程序，如KMC和團簇動力學(CD)，可根據(jù)PKA能譜分布對級聯(lián)損傷的數(shù)據(jù)庫進行抽樣，從而構(gòu)成輻照損傷形成的時空圖像[1]。四川大學崔振國等[2]用GEANT4[3]模擬低能中子在鋯靶的PKA分布，中國工程物理研究院周韋等[4]采用MCNP5[5]模擬了不銹鋼的PKA分布，清華大學周冰燕等[6]采用OpenMC[7]模擬了壓水堆和鈉冷快堆的PKA分布，英國CCFE(Culham Centre of Fusion Energy)的Gilbert等[8]采用SPECTRA-PKA模擬了不同堆型中的PKA分布。

本文對中子輻照下初級離位原子的計算方法進行研究，采用散射矩陣轉(zhuǎn)換和蒙特卡羅兩體碰撞兩種方法對裂變堆中鋯、鐵、鎢、碳化硅等包殼材料的PKA進行模擬，并比較兩種方法得到的PKA能量分布。

1 PKA計算方法

中子在靶材中輸運時會與靶核發(fā)生彈性散射、非彈性散射、俘獲等相互作用，在此過程中，通過碰撞將能量傳給靶核，靶核被轟擊后產(chǎn)生離位原子，由中子直接轟擊產(chǎn)生的離位原子稱為PKA，如圖1所示。

圖1 中子產(chǎn)生PKA的過程Fig.1 Process of generating PKA by neutron

計算PKA的方法有兩種，分別是散射矩陣轉(zhuǎn)換法和蒙特卡羅兩體碰撞法。

1.1 散射矩陣轉(zhuǎn)換法

散射矩陣轉(zhuǎn)換法是基于核數(shù)據(jù)處理程序(如NJOY[9])得到的能群散射矩陣(圖2)，結(jié)合中子輻照的能譜分布，兩者相乘即可得到PKA能譜，如式(1)和(2)所示。

圖2 能群散射矩陣Fig.2 Energy group scattering matrix

(1)

(2)

式中:N為中子能群數(shù)；M為PKA能群數(shù)；φj為第j群的中子通量；ri為第i群的PKA通量；mij為第j群中子產(chǎn)生第i群PKA的概率。

中子通量的能群數(shù)反映了中子能量的分辨率，根據(jù)輻照材料所處位置不同的能譜，結(jié)合與能譜無關(guān)的散射矩陣數(shù)據(jù)庫，可得到輻照材料的PKA能譜。

1.2 蒙特卡羅兩體碰撞法

對于裂變堆和聚變堆中的金屬材料，彈性散射是所有核反應(yīng)的重要組成部分。在彈性散射過程中，系統(tǒng)的能量、動量守恒，中子損失的能量等于PKA獲得的能量，中子的能量和PKA的能量關(guān)系如下：

(3)

Ep=Ei-E

(4)

式中：m和M分別為中子和PKA的質(zhì)量；μ為中子出射角的余弦值；Ep為PKA的能量。本文根據(jù)式(3)、(4)對堆用蒙特卡羅程序RMC[10]進行修改，從而輸出靶核與中子碰撞后的PKA信息。相比于散射矩陣轉(zhuǎn)換法，蒙特卡羅兩體碰撞法的優(yōu)勢在于除了給出PKA的能量分布，還能給出PKA的空間和角度分布。

2 結(jié)果與分析

本文基于典型壓水堆的燃料棒模型，分別采用散射矩陣轉(zhuǎn)換法和蒙特卡羅兩體碰撞法計算了不同包殼材料在壓水堆中子輻照下的PKA能量分布。散射矩陣轉(zhuǎn)換法采用英國CCFE開發(fā)的SPECTRA-PKA，散射數(shù)據(jù)庫采用TENDL-2015。采用堆用蒙特卡羅程序RMC統(tǒng)計包殼中的中子能譜。蒙特卡羅兩體碰撞法采用RMC，在中子輸運過程中，對反沖核出射能量進行計算，得到了PKA能譜。RMC計算PKA采用的數(shù)據(jù)庫版本為ENDF/B-Ⅶ.0。

在進行燃料棒模型的PKA計算前，首先采用SPECTRA-PKA計算了高通量同位素反應(yīng)堆(HFIR)及中國聚變實驗研究堆(CFETR)在中子輻照下鎢的PKA能譜，并轉(zhuǎn)化為累積概率分布函數(shù)的形式，與英國CCFE的Gilbert在公開文獻中的結(jié)果[1]進行對比，如圖3所示。兩者符合良好，驗證了本文采用SPECTRA-PKA程序進行PKA計算的正確性。

圖3 PKA能譜累積概率分布函數(shù)對比Fig.3 Comparison of cumulative probability distribution function of PKA energy spectrum

蒙特卡羅程序計算的壓水堆燃料棒包殼的中子能譜分布如圖4所示，能群數(shù)為709。可看出，鎢包殼的吸收截面較大，導致鎢包殼的中子通量小于其他幾種材料的，而其他材料的中子通量差別不大。

圖4 壓水堆中子能譜分布Fig.4 Neutron energy spectrum of PWR

通過SPECTRA-PKA及蒙特卡羅程序RMC，計算得到典型包殼材料鋯的PKA能譜，如圖5a所示。在RMC計算PKA能譜時，采用了兩種情況，一種是考慮了鋯核的熱運動，且靶核所處溫度設(shè)置為293.6 K；另一種是忽略鋯核的熱運動。本文中的相對偏差為：

圖5 壓水堆中子能譜下產(chǎn)生的PKA能譜Fig.5 PKA energy spectrum under PWR neutron spectrum

(5)

可看出，未考慮鋯核熱運動的RMC的結(jié)果與SPECTRA-PKA的符合良好，PKA能量在10-11～10-2MeV能量范圍內(nèi)，兩者的相對偏差小于6%。當PKA能量大于10-2MeV時，偏差明顯增大。同時，SPECTRA-PKA的結(jié)果與考慮鋯核熱運動的RMC結(jié)果在低能段(能量小于10-7MeV)有明顯差別。原因是SPECTRA-PKA在計算時未考慮鋯核熱運動的效應(yīng)。為保證結(jié)果的可比性，后面的計算中RMC均不考慮靶核的熱運動。

圖5b為包殼材料為鐵時的PKA能譜，比較結(jié)果與鋯包殼相近。PKA能量在10-11～10-2MeV能量范圍內(nèi)，兩者的相對偏差小于6%。當PKA能量大于10-2MeV時，偏差明顯增大。原因是在RMC的模擬中僅考慮了彈性散射產(chǎn)生的PKA，當中子能量較高時，中子與靶核發(fā)生非彈性散射的概率增大，而SPECTRA-PKA可考慮包括彈性散射、非彈性散射等在內(nèi)的各種反應(yīng)，因此在高能區(qū)RMC與SPECTRA-PKA差別較大。

圖5c為包殼材料為鎢時的PKA能譜，RMC與SPECTRA-PKA的整體趨勢一致，但在低能區(qū)及高能區(qū)均有較大差別。低能區(qū)在10-6～10-5MeV間，最大相對偏差達57%。當PKA能量大于10-3MeV時，相對偏差也明顯增大。原因是鎢在低能段的吸收截面較大，因此圖4中的低能段中子通量也較小。RMC僅考慮了彈性散射產(chǎn)生的PKA，未考慮(n,γ)反應(yīng)產(chǎn)生的PKA，而SPECTRA-PKA可以考慮(n,γ)反應(yīng)，因此低能區(qū)差別較大。由于鎢的離位閾能為90 eV，因此當PKA能量較小時，材料不產(chǎn)生離位損傷。雖然低能區(qū)(PKA能量小于10-4MeV)誤差較大，但對于材料輻照效應(yīng)模擬，低能區(qū)的影響不大，因此誤差可接受。而高能區(qū)產(chǎn)生偏差的原因與鋯、鐵等其他核素相同，主要是非彈性散射的影響。

最后，計算了包殼材料為SiC時的PKA能譜，對包殼材料中的兩種核素分別進行比較。硅的比較如圖5d所示，RMC與SPECTRA-PKA的結(jié)果符合良好，當PKA能量大于10-1MeV時，偏差明顯增大。而對于碳核，在RMC計算PKA能譜時，采用了兩種情況，一種是采用了碳的熱化庫；另一種是不采用碳的熱化庫。碳的比較如圖5e所示，可看出，采用了碳的熱化庫的結(jié)果在PKA能量低于10-6MeV時，有明顯差別。原因是SPECTRA-PKA未考慮碳核的化學鍵及上散射效應(yīng)。不采用碳的熱化庫的結(jié)果與SPECTRA-PKA的結(jié)果符合良好，PKA能量小于1 MeV范圍內(nèi)，大部分相對偏差小于5%。

綜上，RMC與SPECTRA-PKA對于鋯、鐵、鎢和碳化硅的PKA結(jié)果符合良好，蒙特卡羅兩體碰撞法還可考慮如靶核熱運動、化學鍵效應(yīng)。然而，由于本文的蒙特卡羅兩體碰撞法僅考慮了彈性散射產(chǎn)生的PKA，對于鋯、鐵等核素在低能區(qū)相對偏差很小；對于吸收截面較大的核素(如鎢)，在低能區(qū)出現(xiàn)明顯偏差。而在高能區(qū)，幾種材料的相對偏差均較大，同時對于非彈性散射閾能較高的輕核素如碳、硅，相對偏差顯著增大的區(qū)域出現(xiàn)的能量較低，碳核當PKA能量大于10-1MeV時，偏差才明顯增大。因此，高能區(qū)偏差的來源主要是非彈性散射的影響。

3 結(jié)論

本文對中子輻照下初級離位原子的計算方法進行了研究，分別采用散射矩陣轉(zhuǎn)換和蒙特卡羅兩體碰撞兩種不同的方法，在壓水堆中子能譜條件下，對鋯、鐵、鎢、碳化硅等材料的初級離位原子進行了模擬，得到了初級離位原子的能量分布，結(jié)果表明兩種計算方法的結(jié)果一致。同時，蒙特卡羅兩體碰撞法還可考慮如靶核熱運動、化學鍵效應(yīng)。本文的蒙特卡羅兩體碰撞法僅考慮了彈性散射產(chǎn)生的PKA，對于低能區(qū)吸收截面較大的核素以及高能區(qū)非彈性閾能較低的核素，偏差均較大。后續(xù)研究將考慮非彈性散射產(chǎn)生的PKA，從而完善蒙特卡羅兩體碰撞法。