基于重礦物地球化學手段的南海東北部陸架沉積物物源研究

馬一開，黎剛，顏文

( 1. 中國科學院南海海洋研究所 中國科學院邊緣海與大洋地質重點實驗室/南海生態環境工程創新研究院，廣東 廣州510301；2. 南方海洋科學與工程廣東省實驗室（廣州），廣東 廣州 511458；3. 中國科學院大學，北京 100049)

1 引言

末次冰期以來，南海北部的海陸分布格局發生了重大變化。研究南海東北部陸架的砂質沉積物來源，對揭示區內海陸變遷、古海洋水文狀況和河流系統演化具有重要意義。有關南海北部陸架沉積物的物源研究，許多學者利用黏土礦物、元素地球化學、Sr/Nd同位素、碎屑礦物組合等方法開展了大量工作[1-7]，為陸架現代沉積動力分析、海洋古環境重建、陸架礦產資源圈定等提供了重要支撐。但是，地處熱帶、亞熱帶強風化環境下的風化過程對沉積物的元素組成、黏土礦物和碎屑礦物組合都有顯著影響。此外，沉積物輸運過程中的水動力分選，在很大程度上對其礦物組合與元素組成也有明顯影響。在一些沉積物經過長距離搬運以及反復分選的情況下，全巖的礦物組合、元素地球化學等方法在大多數情況下很難有效識別沉積物的源區[8-10]。單礦物化學已被證明是一種有效的物源識別手段，它可以將水動力分選和風化作用的影響降到最小。諸多存在大量化學成分分異的碎屑礦物已被成功應用于砂質沉積物的物源研究中，如角閃石、石榴子石、電氣石、鉻尖晶石、輝石和金紅石等[11]。近年來，也有學者運用重礦物化學手段對

南海陸架及周邊地區沉積物開展了相關的物源研究[8-12]。Li等[12]通過對南海西北部陸架表層沉積物角閃石和電氣石的單礦物化學研究，有效識別出了陸架上砂質沉積物的主要物源區。本文擬在前期對南海西北陸架現代沉積物研究的基礎上，采用電氣石和石榴子石的礦物化學方法，并結合重礦物組合對南海東北陸架現代沉積物物源進行進一步解析，識別出不同源區沉積物的空間分布范圍，為恢復末次冰期南海北部古地理環境以及陸架砂礦資源勘查提供基礎。

2 地質背景

2.1 陸地基巖地質概況

研究區為珠江口至臺灣海峽之間的南海東北部大陸架（圖1）。區內第一大河流是珠江，年輸沙量高達7 500萬t[13]；其次是緊鄰閩粵省界發育的韓江，其年輸沙量僅100萬t，為少沙河流；區內其他河流如榕江、螺河、龍江等年輸沙量均不足10萬t[14]。

區域構造上，粵東-閩南地區處于東南沿海侵入巖-火山巖帶和南嶺花崗巖帶兩個構造-巖漿巖帶的交匯部位[15]。受后期巖漿侵入和構造運動的影響，侏羅系地層普遍發生變質作用，沿接觸帶的泥質巖發生角巖化。區內中部發育的蓮花山深大斷裂帶引起的動力熱變質作用在帶內及周邊區域形成了板巖、片巖、千枚巖等一系列變質巖[16]；而長樂-南澳斷裂帶沿福建沿海分布，燕山期變質巖呈狹長帶狀分布于斷裂帶的兩側，東側變質帶出露大量低壓高變質級的角閃巖相變質巖[17]（圖 1）。

珠江流域西江支流下游的基巖多以元古界-古生界沉積巖與燕山期花崗巖為主；而在東江和北江流域，中侏羅統-白堊系花崗巖為主要的基巖類型，且東江流域內分布著一系列綠片巖相的淺變質巖；韓江流域主要為燕山期花崗巖和古生界沉積巖，且古生代地層普遍發生變質；榕江流域主要發育中生界花崗巖，上游緊鄰蓮花山斷裂東南側，可見千枚巖、石榴子石片巖、糜棱巖等一系列中-新生代變質巖；龍江上游毗鄰蓮花山深大斷裂東南側揭西地區，區內高基坪組中發育有矽卡巖[16]。另外，在廣東東北部以及福建長樂-南澳斷裂帶也有矽卡巖分布[17]。

圖 1 南海東北部陸架地質背景Fig. 1 Bedrock geology and surficial sediments on the northeastern shelf of the South China Sea

2.2 陸架地貌和水文背景

南海北部大陸架寬而平緩，平均坡度為1.5′，平均寬度為200～220 km，陸架坡折帶水深在150～200 m。南澳島與澎湖列島連線以南的陸架主要為不規則半日潮，最大流速可達3.0 kn以上[18]。研究區的表層流主要為由季風引發的沿岸流[19]（圖1）。冬季以西向流為主，夏季以東向流為主。南海暖流常年向東流，位于外大陸架和陸坡上部[20]。臺灣海峽夏季流總體呈東北向流趨勢，但同時在臺灣淺灘東西兩側存在順時針渦旋；而冬季是逆風的東北向流[21]。區內2月份海流方向全部向西，僅在8月份有部分海流向東。

研究區內沉積類型比較多樣，但是砂質沉積物分布極廣[22]（圖1）。南海東北部沿岸大部分區域為中、細砂質沉積區，部分區域分布有礫石；珠江口外海內陸架表層沉積物大部分為粉砂質砂；福建外海的大陸架，包含臺灣淺灘，主要為中-細砂分布區[23]。前人研究表明，南海東北部陸架上的砂質沉積物多為冰后期的海侵殘留沉積，但受到風暴、內波等現代海洋動力的改造[24]。

表 1 南海東北部陸架樣品主要重礦物組成及重礦物指數Table 1 Heavy mineral assemblage and indices of samples on the northeastern shelf of the South China Sea

3 材料與方法

為了便于判定陸架沉積物的源-匯關系，收集了河口和近岸的6個樣品來表征潛在來源，又根據陸架水深資料（圖1）挑選了外陸架的6個樣品用于物源判定。

取約100 g樣品放入燒杯中，加入適量的六偏磷酸鈉使樣品充分離散，用銅篩提取出63～125 μm粒級組分，在低溫（40℃）下烘干，用三溴甲烷進行重礦物分離。礦物鑒定采用顯微鏡光學鑒定結合掃描電鏡EDS能譜的手段。礦物挑選和鑒定在中國科學院邊緣海與大洋地質重點實驗室和圣瑪利大學（Saint Mary's University）掃描電鏡實驗室完成。在光學顯微鏡下從12個樣品中篩選出電氣石和石榴子石。挑選的礦物顆粒，首先制靶，然后拋光和噴碳。在長安大學地球科學與資源學院用JXA-8 100電子探針對電氣石和石榴子石的礦物成分進行了定量分析。使用的電子束直徑約為0.5 μm，運行參數為15 kV、10 nA。確定的元素有Si、Al、Na、Ca、Fe、Mg、Mn、Cr、P、Ti、K 和 Ni。

MinPet軟件[25]用于重新計算電氣石的礦物化學成分和原子數以及繪制電氣石成因判別圖（Al-Fe-Mg和Ca-Fe-Mg三角圖）。石榴子石原子數和各端元礦物成分的計算也用MinPet軟件完成，石榴子石的成因判別采用Suggate和Hall[26]總結的判別圖，并從已發表的文獻[27-34]中整理出華南陸域基巖石榴子石的化學成分，用以輔助識別潛在物源。

4 結果分析

4.1 重礦物組合及特征指數

沉積物樣品的重礦物鑒定結果列于表1中。電氣石和角閃石為研究區內的優勢礦物，電氣石在南海東北陸架的分布特征表現為在珠江口外的大陸架為高含量區，向東含量降低，而角閃石在珠江口向東至韓江口含量逐漸增加，二者在區內西部到中部大致的分布規律呈現出此消彼長的關系。鈦鐵礦的分布在南海東北部陸架顯示出明顯的變化，東山島和南澳島以南海域為鈦鐵礦高含量區，而向西含量逐漸降低，至珠江口外的近海又出現一高值區。鑒于鈦鐵礦存在連續轉化的浸出蝕變過程[35]，將鈦鐵礦、假金紅石和白鈦石三者合并，分析含鈦礦物總量，結果顯示區內東部海域沉積物中含鈦礦物的總量顯著高于其他海域。磁鐵礦在東山島附近的Y5站位和外陸架D5站位含量異常高。綠簾石在區內中部Y3、Y4站位含量相對較高。獨居石含量普遍較低，但在珠江口與閩南海域的樣品中含量接近1%。

ZTR指數（鋯石+電氣石+金紅石在重礦物中的百分含量）代表著重礦物的成熟度，可以表征沉積物從源到匯搬運過程中重礦物的富集。區內樣品的ZTR指數受電氣石含量的影響整體呈現出西高東低的分布趨勢。采用密度相近的兩種礦物含量比值，在物源判別時可以減少水動力分選效應的影響，如RZi指數[含鈦礦物/（含鈦礦物+鋯石）]和GZi指數[石榴子石/（石榴子石+鋯石）]。GZi指數在外陸架樣品中普遍高于近岸樣品，近岸樣品中珠江口外（Y1）和東山島以外（Y6）樣品中數值高于其他樣品。RZi指數在大部分樣品中都高，顯示出研究區沉積物中含鈦礦物相對于鋯石明顯富集。在近岸Y3、Y4站位樣品中鋯石含量相對較高，而RZi值相對較低。

圖 2 電氣石的化學組成（Al-Fe-Mg和Ca-Fe-Mg三角圖引自文獻[36]）Fig. 2 Chemical compositions of detrital tourmaline (the Al-Fe-Mg and Ca-Fe-Mg ternary diagrams are cited from reference [36])

4.2 電氣石

根據Henry和Guidotti[36]提出的Al-Fe-Mg和Ca-Fe-Mg三角圖來判定電氣石成因（圖2）。在Al-Fe-Mg圖中，全部電氣石顆粒落在了B型、D型、E型和F型區域中。在Ca-Fe-Mg圖中，大多數電氣石顆粒落在2型和10型區域，個別Ca含量較高的電氣石落入9型區域。10個樣品中電氣石成因構成如圖2所示。

電氣石的化學數據顯示了6個近岸站位間電氣石成因構成的差別：位于珠江古三角洲的Y1樣品花崗巖成因電氣石含量最高（61%），其次是東山島的Y6和韓江口的Y5樣品。陸豐的Y3樣品與汕尾的Y2樣品中變質成因電氣石含量超過60%。在Al-Fe-Mg和Ca-Fe-Mg三角圖上，Y2和Y3樣品分布區基本重合（圖2a），韓江口的Y5樣品中電氣石的投影區雖然在Y2和Y3樣品分布范圍內，但Y5樣品中B型或者2型的花崗巖成因電氣石明顯高于Y2和Y3樣品（圖2a，圖2b，圖3）。Y1和Y6樣品電氣石投影區分布相近，但是Y6樣品中的電氣石Ca含量更高（圖2a，圖2b）。

圖 3 各樣品中不同成因類型電氣石的相對豐度Fig. 3 Relative abundance of tourmalines with different origins in each samples

以沿岸6個站位（Y1～Y6）為潛在源區，將外陸架6個樣品（D1～D6）中電氣石的投影區與沿岸站位進行比較，以此判定沉積物的源-匯關系。在Al-Fe-Mg三角圖中，D1樣品有75%落入B型區域，與Y1的主分區相對應，但少量的電氣石也投影在Y2和Y3樣品的分布區內，同時D1樣品含有少量Y1樣品中未見的F型電氣石（圖2c）。D2樣品的電氣石在Al-Fe-Mg和Ca-Fe-Mg三角圖上的投影區間與沿岸汕尾-陸豐處的Y2和Y3樣品非常吻合（圖2c），僅有極少量的電氣石分布在Y1樣品的投影區內。由于Y5樣品中電氣石的投影區位于Y2和Y3樣品點分布范圍內，因此從其投影區很難與Y2/Y3樣品區別，但是其花崗巖成因的電氣石含量比Y2和Y3樣品高，接近50%。樣品D3中電氣石的類型與Y2、Y3樣品相近，在Al-Fe-Mg和Ca-Fe-Mg三角圖上三者的投影區間也很相近，但是D3樣品中花崗巖成因的電氣石超過50%，這與韓江口Y5樣品的電氣石成因構成相吻合（圖2d，圖3）。在兩個投影圖上，樣品D4中電氣石的成因投影點基本落在Y6樣品的范圍內，表明兩者具有相似的成因（圖2e）。在Al-Fe-Mg和Ca-Fe-Mg三角成因類型圖上，樣品D6的電氣石成分顯示與華南近海的6個參考樣品存在明顯差異，其含有比較高的富Fe3+的石英電氣石巖成因的電氣石（F型，圖3）。

4.3 石榴子石

石榴子石不僅常見于各種變質巖中，同時也存在于深成火成巖、偉晶巖和一些火山巖中。在所有樣品中，共發現44顆石榴子石，除韓江口樣品中不含石榴子石外，其余樣品中均含有0.2%～4.2%不等的石榴子石。超9成的石榴子石發現于區內中部與東部。礦物化學分析表明，本研究中發現的石榴子石以鐵鋁榴石和錳鋁榴石為主，而鈣鋁榴石和鎂鋁榴石較為少見，這與華南地區花崗巖中石榴子石的特征吻合[27]。本文采用鈣鋁榴石+鈣鐵榴石+鈦榴石、鐵鋁榴石、鎂鋁榴石和錳鋁榴石的三角圖解[26]（圖4）進行物源判別。將收集到的華南陸域基巖（上蔡矽卡巖[28]，尖山矽卡巖[29]，東山-忠門-平潭變質巖[30]，東山親營山組的花崗巖與變質巖[31]，明溪玄武巖[32]，東山花崗巖[33]，武平花崗巖[34]）中石榴子石電子探針數據作為潛在源區的判定依據（圖4a，圖4b）。廣東尖山和福建上蔡的矽卡巖鈣鋁榴石落入了鈣硅質巖-矽卡巖成因區域。福建的東山、忠門等地燕山期花崗巖中的石榴子石化學數據都投影在了花崗巖成因區域，而東山-忠門-平潭一線的變質巖則落入了角閃巖相成因區域，福建明溪玄武巖中的石榴子石則是全部投影在基性巖成因區。然而，福建武平的S型花崗巖中的石榴子石卻投影在角閃巖相區域。

依據石榴子石的礦物化學成分，將各沉積物樣品中的石榴子石投影在圖4c和圖4d中。榕江口Y4樣品投影區域與華南燕山期花崗巖成因石榴子石相近，同時也存在少數變質成因來源的角閃巖相的石榴子石。區內Y6和D6樣品中的花崗巖成因與角閃巖相成因的石榴子石二者數量基本持平（圖4c，圖4d），這與福建東山親營山組巖石中石榴子石成因判別特征一致。D4樣品的石榴子石均投影在角閃巖相區域內（圖4d），而沿岸Y3樣品中的石榴子石缺乏火成巖來源。另外Y3、Y6和D6樣品中均含有一定量矽卡巖成因的鈣鋁榴石（圖4c）。

5 討論

5.1 綜合物源分析

陳麗蓉[4]研究顯示南海北部陸架沉積物中的重礦物以鈦鐵礦、角閃石、綠簾石為主，并依據鈦鐵礦和紅柱石等特征礦物的含量及分布規律將南海東北陸架區分成了珠江口南部、珠江口東部、115°30′E以東海域3個區域。方建勇等[3]利用908海洋調查的資料分析了南海北部陸架沉積物的重礦物組合與分布特征，并通過因子分析法對南海北部進行了重礦物分區，但受樣品限制，調查區主要分布于116°E以西。本研究的重礦物組合分析結果顯示：南海東北部陸架表層砂質沉積物中主要的重礦物為角閃石、電氣石和含鈦礦物（鈦鐵礦+假金紅石+白鈦石）。鈦鐵礦、電氣石、磁鐵礦和綠簾石等的分布規律與文獻[3-4]的研究結果基本一致。

圖 4 華南不同類型基巖及陸架沉積物中石榴子石成分投影圖（石榴子石成分圖解引自文獻[26]）Fig. 4 Detrital garnet compositions from potential source rocks and studied samples on the shelf of eastern South China Sea (triangular plots using “end-member” garnets arecited from reference [26])

根據重礦物的組合和電氣石、石榴子石的礦物化學特征，進一步對陳麗蓉[4]依據碎屑礦物組合劃定的南海東北部重礦物分區進行了修正（圖5）。I區為珠江沉積物主導區域，基本上對應鮑才旺[37]圈定的多期古珠江三角洲范圍。位于Ⅰ區內的Y1和D1樣品含有1%左右的獨居石，富電氣石貧角閃石反映了珠江流域花崗巖廣泛分布的特征。礦物化學探針數據也顯示沉積物中電氣石以花崗巖成因為主，在電氣石的成因投影圖上，外陸架的D1樣品和珠江口外的Y1樣品兩者基本重合（圖2c），顯示出明顯的親緣關系。高的ZTR指數也反映了沉積物普遍經過了長距離的搬運以及多次的分選。II區位于韓江和珠江之間，陸域基巖主要受到蓮花山斷裂帶的影響。位于II區近岸的Y2和Y3樣品含有較高的變質礦物，如綠簾石、角閃石等（表1）。近岸Y2和Y3樣品中有超過60%的變質巖成因電氣石，這表明與蓮花山斷裂帶相伴生的變質巖是汕尾-陸豐近海海域沉積物的主要源區。通過電氣石的礦物化學組成的比較可以判明外陸架的D2樣品與汕尾-陸豐近海海域沉積物更具親緣關系（圖2c），其主要來源并非珠江。III區沉積物主要代表韓江沉積的影響區。韓江流域廣泛分布的中生界花崗巖是韓江沉積物中花崗巖成因電氣石的源區[16]。由于韓江的泥沙多來源于梅江[38]，而梅江緊鄰蓮花山深大斷裂發育，因此韓江河口沉積物中也含有近一半的變質成因電氣石。III區外陸架D3樣品中電氣石在Al-Fe-Mg和Ca-Fe-Mg三角圖上與Y2、Y3和Y5樣品分布區重疊，但是其成因構成比例與Y5樣品更接近（圖2d，圖3）。這表明韓江可能是D3站位沉積物的主要源區，但也受到汕尾-陸豐沿岸河流沉積物的影響。陳麗蓉[4]依據碎屑礦物組合將東山島以東海域劃為IV區，本研究的重礦物組合也顯示D5和D6與Y6樣品具有一定的親緣關系：比較高的 GZi（大于 50）和 RZi（大于 95）指數，另外 Y6 和D6樣品中都含有獨居石。電氣石的礦物化學表明閩南近海Y6樣品中花崗巖來源與變質巖來源各占一半，其變質成因的電氣石可能來源于長樂-南澳斷裂帶東側的角閃巖相變質帶[17]，而火成巖成因礦物主要來源于區內的燕山期花崗巖。礦物化學組成顯示Y6和D4樣品中電氣石成因構成相似，兩者具有同源的特征。另外，Y6樣品中出現的相對較多的鈣鋁榴石與沿長樂-南澳斷裂帶分布的矽卡巖密切相關（圖4）。但是區內D6樣品中的電氣石投影在華南6個近岸參考樣品分布區之外（圖2e），表明可能存在其他尚未識別的物源。由于本次研究中D5樣品中重礦物含量較低，而且大部分為磁鐵礦，因此獲得的電氣石個數太少，并未進行探針分析，但根據前人的礦物組合分區[4]，仍然將其納入IV區中。

綜合上述分析來看，單礦物礦物化學方法可以減少分選效應的影響，利用多種重礦物的礦物化學分異可以獲得多維的信息，從而更易限定陸架沉積物的源區。南海東北陸架沉積中，珠江、韓江沉積物以花崗巖/火成巖來源為主，與流域主導的燕山期花崗巖分布有關；發育于蓮花山斷裂帶以及長樂-南澳斷裂帶的小型河流，其沉積物中變質成因的礦物明顯高于其他河流，這些以變質巖來源為主的小河沉積物可以分布到外陸架。矽卡巖成因的鈣鋁榴石主要發現于南澳島以東的陸架沉積中，在區內其他海域很少見，且與華南陸域矽卡巖的分布區基本吻合[39]。

圖 5 南海東北部陸架依據碎屑礦物組合與礦物化學劃分的沉積物物源構成分區（圖中古河道和古三角洲分布據文獻[37]）Fig. 5 Four zones with different mineral assemblage and mineral chemical compositions on the northeastern shelf of the South China Sea (paleo-drainages identified in the figure are based on reference [37])

5.2 南海東北部大陸架古沉積環境及古水系分布

末次冰盛期南海海平面在現今海平面以下100～120 m之間波動[40]，而地貌證據和14C測年結果顯示，末次冰盛期南海北部古海岸線分布在約130 m等深線處[41]。末次冰盛期以后，隨著海平面不斷上升，海岸線逐漸后退，冰后期的海侵作用不斷改造和分選原來低海面時期的沉積物，形成了大量的殘留砂質沉積物，并且促進了重礦物在砂質沉積物中逐漸積累[42]。淺層地震剖面識別出了低海面時期古珠江河道的分布和古三角洲的范圍[37]，D2樣品站正處在古珠江三角洲的最東緣（圖5）。

重礦物組合顯示珠江口內陸架Y1樣品和古珠江三角洲外陸架上D1樣品的礦物組成非常相似，都具有高的電氣石含量，且都含有獨居石。電氣石礦物地球化學也證實Y1和D1樣品具有比較強的親緣關系，均含有超60%的花崗巖來源的B型電氣石，而兩者站位以東的樣品中火成巖成因的電氣石含量顯著下降。雖然D2樣品站位于鮑才旺[37]圈定的一期古珠江三角洲垛體上，但是其電氣石化學成分表明其主要以汕尾附近的小河輸入物為主，變質巖成因占優勢。相關黏土礦物研究也表明，末次冰盛期古珠江向正南方向陸坡上供應的陸源物質要高于東南方向[2]。D1和D2樣品的電氣石礦物化學組成存在的差異，表明古珠江三角洲的東緣應該位于D1和D2站位之間。

南海東北部陸架沉積物類型的分布顯示，韓江及榕江河口有一處呈扇形分布的含礫砂沉積區域。在D3站位附近的外陸架也有一片弧形分布的砂礫區。從電氣石的礦物化學成分來看，D3站位附近沉積物可能主要來自于韓江（圖2d），可能混合了部分榕江及陸豐附近小河的沉積物。D3站位附近的砂礫區有可能是低海面時期古韓江河口。而東側D4站位的電氣石化學成分與韓江物源區差別較大（圖2，圖3），顯示低海面時期古韓江主要向正南方向延伸，向東影響應該止于D4和D3站位之間。

綜合礦物化學和重礦物組合特征，可大致恢復出低海面時期南海北部大陸架古水系的分布特征：大部分水系以南向延伸為主，未發現顯著的側向遷移和長距離遷移的沿岸泥沙流；古珠江水系向東不會超過115°30′E（大致 D2 站位的位置）；古韓江主要向正南方向延伸到南海北部上陸坡；東山島以東主要是古閩南水系的分布區域；眾多小河可以延伸分布到陸架外緣。

6 結論

（1）影響南海東北部陸架的主要河流水系沉積物的電氣石、石榴子石礦物化學組成存在明顯差異。韓江和珠江兩大水系的砂質沉積物中的電氣石以花崗巖成因為主。蓮花山斷裂帶和長樂-南澳斷裂帶附近的南海東北部小河沉積物中變質成因的電氣石含量普遍偏高。南澳島以東部海域沉積物中普遍發現有矽卡巖成因的石榴子石。

（2）陸架沉積物的重礦物化學組成證實珠江沉積物向東擴散的范圍有限，最東的擴散范圍不超過115°30′E；電氣石礦物化學組成顯示低海面時期古韓江主要向南延伸；南海東北部陸架的最東部主要是閩南水系沉積物的影響區；粵東的一些小河沉積物也是南海東北部外陸架沉積物重要的供給源。

（3）研究顯示單礦物的礦物化學方法可以減少分選效應的影響，利用多種重礦物的礦物化學分異可以對具有復雜物源構成以及經過強烈改造的陸架沉積物開展更精細的物源研究，為陸架現代沉積動力研究以及古地理重建提供重要的參考信息。