平原區水田改林地后土壤黏土礦物及氧化鐵的變化①

楊東偉，章明奎，張鵬啟，劉千千，董 靜，李 雪，黃 笑

平原區水田改林地后土壤黏土礦物及氧化鐵的變化①

楊東偉1,2,3，章明奎1*，張鵬啟2，劉千千2，董 靜2，李 雪2，黃 笑2

(1 浙江大學環境與資源學院，杭州 310058；2 河南師范大學旅游學院，河南新鄉 453007；3 廣西大學商學院，南寧 530004)

近年來水田改為林地在我國南方地區非常普遍，為了解這種轉變對土壤礦物(黏土礦物和氧化鐵)演變的影響，在浙江省平原地區構建了4個水田改林地系列土壤，采用野外調查和室內分析相結合的方法，研究水田改林地后土壤剖面中氧化鐵形態和黏土礦物類型的演變規律。結果表明，改林地后，土壤剖面中全鐵含量變化不明顯，耕作層和犁底層土壤游離氧化鐵有輕微增加趨勢。改林地15 ~ 20 a后，4個系列土壤耕作層活性鐵和活化度降幅分別在18.0% ~ 38.4% 和24.7% ~ 48.9%；耕作層土壤鐵氧化物的晶膠比增幅在0.73 倍~ 1.62倍；耕作層土壤亞鐵含量明顯下降，降幅最高達95.8%，變異系數達到143.9%；耕作層絡合鐵降幅在21.3% ~ 36.2%，并與有機質呈極顯著正相關(<0.01)。改林地后，犁底層土壤中綠泥石相對含量及其與高嶺石的比值都呈降低趨勢，其他黏土礦物相對含量變化規律不明顯，土壤有機質顯著下降，土壤明顯酸化。土壤鐵氧化物形態和數量的變化對土壤結構以及土壤重金屬的遷移轉化等產生重要影響。

水田；林地；氧化鐵；形態；環境效應

水稻土是在周期性灌水淹育和排水疏干等人為活動影響下經過長期水耕熟化形成的。在氧化還原過程不斷交替下，淹水時元素的還原淋溶、排水氧化淀積并重新分布于土壤剖面以及水耕黏閉等特有的過程[1-3]，對水稻土剖面發生層的形成以及一系列理化性質的變化起著極其深刻的、與旱作土壤迥然不同的影響。水稻土氧化還原狀況的周期性交替及還原過程占優勢的特點，是其與自然土壤和旱作土壤的最本質區別[4]。黏土礦物種類和含量受氣候、地形、植被、基巖類型等綜合因素制約，是常用的示蹤標記物，可以反映土壤成土環境、相應的成土作用過程及土壤發生機制。黏土礦物組合的變化反映了氣候冷、暖周期性旋回，記錄了搬運、再沉積和環境演化的重要信息，因此黏土礦物在物質來源及運移、沉積環境等研究中具有重要意義[5]。氧化鐵是土壤物質的重要組分，是土壤中性質較為活潑的變價元素，在氧化還原條件波動的情況下，鐵可因得失電子而淋溶或淀積。土壤中氧化鐵的氧化還原作用是水稻土形成過程中重要的化學過程，其在水稻土剖面的發生和特征層的形成中起著重要的作用[4, 6]。土壤中鐵氧化物可以多種形態存在，它們之間的相互轉化可歸納為兩個相反的過程，即老化和活化，前者沿著“離子態-非晶質態-弱晶質態-晶質態”的方向轉化，后者沿著前者相反的方向轉化。土壤氧化鐵形態的轉化與溫度、水分、pH、Eh、有機質等環境條件有關[7]。

近30 a來，我國南方地區有大面積水田被改為林地、苗木地等旱作方式。改旱后，促進土壤水耕熟化的人為滯水條件不復存在，土壤剖面的氧化還原環境隨之發生了明顯的變化，土壤剖面形態和發生學特性也相應地發生改變。以往的研究中已注意到水田改旱后土壤形態及游離鐵、活性鐵含量的變化[8-9]，但對改旱后土壤氧化鐵和黏土礦物動態演變規律的研究較少。為此，本研究在浙江省水網平原地區選擇并構建4個改林地土壤剖面系列，采用時空互代法，研究了水田改林地后土壤剖面中氧化鐵分布和黏土礦物的變化。

1 材料與方法

1.1 供試土壤

在浙江省范圍內選擇并構建了4個水田改林地的不同年限土壤系列，共12個土壤剖面，分別采自12個獨立的田塊。每個系列包含一個長期種植水稻的土壤剖面和2個改林地不同年限的土壤剖面(表1)。4個系列的土壤類型分別為腐心青紫泥田、青紫泥田、青粉泥田和小粉泥田(分別用QYP，TSP，TJP 和JYP表示)，屬于水稻土土類，其中QYP、TSP、TJP屬于脫潛水稻土亞類[10-11]；JYP屬滲育水稻土亞類[12]。土壤母質為湖沼相淤積物、湖海相沉積物或河海相沉積物。4個系列土壤地形均為平原，海拔為2.7~5.2 m。

表1 土壤剖面樣品基本信息

根據土壤剖面發育狀況，確定發生層及其深度，分層采集土壤樣品。為增強可比性，樣品在采集時，同一系列的土壤剖面樣品空間距離盡量靠近，原則上同一系列的任意2個剖面直線距離不超過400 m。在采集改林地的土壤剖面分層樣品時，做一定技術處理，即同一系列不同剖面相似發生層取土深度盡可能保持一致。田間采集的分層土樣分為兩部分，一部分帶回實驗室采用常規方法風干處理，分別過2 mm、0.25 mm和0.15 mm土篩，用于土壤理化指標測定；另一份置于塑料袋中，用冰塊冷藏帶回實驗室，盡快提取亞鐵，同時用烘干法測定含水率，矯正分析結果。

1.2 研究方法

研究的分析內容包括土壤pH、有機質、黏土礦物組成和不同氧化鐵形態等。分析方法如下：含水量采用烘干法測定；pH測定采用電位法(土液比1︰2.5水浸提)；有機質采用重鉻酸鉀-硫酸外加熱法測定；全量鐵采用HF-HClO4-HNO3消化，游離態鐵采取DCB(即連二亞硫酸鈉-檸檬酸鈉-碳酸氫鈉)法提取，無定形態鐵采用草酸銨-草酸緩沖液(pH=3.2)提取，絡合態鐵采用焦磷酸鈉溶液提取，亞鐵采用Al2(SO4)3溶液提取，采用鄰菲啰啉比色法測定。黏土礦物組成：去除土壤中的有機質和游離鐵后，用沉降-虹吸法提取 < 2 μm的黏粒組分，用MgCl2和甘油飽和，制成定向片，X射線衍射儀測定。以上指標詳細測定步驟參見文獻[13-14]。

1.3 統計分析

采用SPSS 10.0和Microsoft Excel 2007軟件進行分析數據，Origin 8.0制圖。

2 結果與分析

2.1 土壤水分條件和地下水位的變化

土壤QYP1、TSP1、TJP1和JYP1所在田塊長期種植水稻，大多數年份土溫>5 ℃時至少有3個月被灌溉水飽和，并呈還原狀態，這些土壤具有人為滯水水分狀況。改林地后，水田土壤人為滯水水分狀況不再存在，由于缺少地表水的補給，地下水位逐漸下降(圖1)。

(QYP, TSP, TJP 和JYP分別代表腐心青紫泥田、青紫泥田、青粉泥田和小粉泥田改林地系列土壤剖面，下同)

2.2 土壤pH和有機質的變化

水田改林地后，耕作層土壤pH明顯下降(表2)，腐心青紫泥田、青粉泥田和小粉泥田系列犁底層土壤pH呈下降趨勢。改林地后，土壤淀積層、母質層和潛育層土壤受施肥及地表灌溉水影響較小，這些發生層土壤pH輕微降低或無明顯變化(表2)。

表2 水田和林地土壤剖面中鐵氧化物組成

續表2

注：各形態鐵均以Fe2O3計。

水田改林地后，4個系列土壤有機質隨著植樹時間延長整體呈現下降趨勢，并以耕作層和犁底層有機質降低最為明顯(表2)，此外土壤剖面中有機質含量隨著土層深度的增加逐漸降低。

2.3 土壤黏土礦物組成的變化

研究選取受人為干擾相對較小的犁底層土壤，通過X射線衍射(X-ray diffraction analysis, XRD)技術對水田改林地系列犁底層土壤黏土礦物類型進行半定量鑒定，衍射圖譜見圖2。黏土礦物的相對含量采用伊利石、高嶺石、綠泥石和蒙脫石特征衍射峰的面積百分比求出，將4種礦物的總含量校正為100% 后，得出各礦物的相對含量[15-16](表3)。結果表明，4個水田改林地系列土壤黏土礦物均以高嶺石和伊利石為主，含量分別為29.2% ~ 54.2% 和27.1% ~ 55.2%；其次為綠泥石和蒙脫石，含量分別為3.0% ~ 20.5% 和13.7% ~ 22.9%。水田改林地后由于自然含水量等因素的影響，犁底層土壤中綠泥石相對含量有輕微降低趨勢，同時綠泥石與高嶺石的比值降低，其他黏土礦物類型及相對含量變化規律不明顯。

(A、B、C和D分別代表腐心青紫泥田、青紫泥田、青粉泥田和小粉泥田改林地系列剖面；Q：石英；K：高嶺石；Ch：綠泥石；Il：伊利石；Sm：蒙皂石)

表3 水田和林地土壤剖面犁底層土壤主要黏土礦物相對比例

注：“-”表示“無”；石英(是原生礦物殘留)不屬于黏土，因而未參與計算。

2.4 全鐵和游離鐵的變化

水田改林地后，土壤剖面中全鐵含量變化不明顯(表2)，這表明在研究的時間尺度范圍內(20 a)，水田改林地不會引起土壤全鐵含量的明顯變化。土壤耕作層和犁底層游離氧化鐵有輕微增加趨勢，其他發生層變化不明顯(表2)，這與Takahashi 等[8]關于水田改旱作后土壤游離鐵的變化規律基本一致。

2.5 活性鐵、絡合鐵和亞鐵的變化

如圖3所示，水田改林地后，4個系列土壤剖面耕作層和犁底層土壤中活性鐵含量明顯降低，這與Takahashi等[8]關于水田改林地后土壤活性鐵的變化規律一致。改林地15 ~ 20 a后，腐心青紫泥田、青紫泥田、青粉泥田和小粉泥田改林地系列耕作層土壤活性鐵分別下降38.0%、18.2%、38.4% 和18.0%，活化度分別下降43.6%、24.7%、48.9% 和34.9% (表2)。由于土壤中大量活性鐵逐漸老化為晶質鐵，耕作層土壤鐵氧化物的晶膠比分別增加了1.62、0.82、1.56和0.73倍(表2)。

圖 3 水田和林地土壤剖面中活性鐵分布

絡合鐵(Fep)是游離鐵與有機質結合形成的，屬于無定形物質。土壤中絡合鐵的形成是引起鐵離子在土壤中移動的重要原因之一[13]。改林地15 ~ 20 a后，4個系列土壤剖面中絡合鐵含量有降低的趨勢(表2)，其中，耕作層絡合鐵分別下降30.4%、36.2%、21.3% 和33.6%，且其含量隨剖面深度的增加而降低，這與土壤剖面中有機質的剖面分布一致。相關性分析顯示，4個系列土壤剖面中絡合鐵和有機質呈顯著正相關，相應的相關性系數分別為1=0.74*(1=9)、2=0.92**(2=15)、3=0.94**(3=15)和4=0.96**(4=12)，表明水田改林地后，土壤有機質含量變化是引起土壤絡合鐵含量變化的重要原因。

水田改林地后，氧化還原電位升高，化學氧化速率明顯加快，大量Fe(II) 在化學氧化和微生物的作用下，重新被氧化為Fe(III)。改林地后4個系列土壤剖面中Fe(II) 含量都呈現降低趨勢，其中耕作層和犁底層土壤中亞鐵含量降低最明顯(表4)。改林地后4個系列土壤亞鐵總量的變化趨勢和活性鐵的變化趨勢基本一致，亞鐵與活性鐵相關系數分別為1=0.72*(1=90)、2=0.75**(2=15)、3=0.82**(3=15)和4=0.62*(4=12)，其中耕作層亞鐵含量變異較大，介于78.70% ~ 143.88%。

3 討論

3.1 水田改林地后土壤pH和有機質的演變

水田改林地后，人為滯水水分狀況消失，土壤通氣性增強，氧化還原電位升高，土壤中NH4+-N在硝化細菌的作用下轉化為NO– 2-N和NO– 3-N，大量的Mn2+和Fe2+被氧化，釋放出大量的質子(H+)，使土壤酸化[17]。水田改林地后，由于施用大量氯化鉀、過磷酸鈣等酸性肥料也加速土壤的酸化。此外，水田改林地后垂直淋洗增強也會對土壤pH產生影響[18]。

水田淹水條件下氧氣減少，土壤中的好氧微生物活動基本停止，導致未分解的有機質慢慢積累，改林地后人為滯水水分狀況的消失，土壤處于好氣狀態通氣性增強，微生物對有機質的分解速度加快，致使剖面中有機質含量降低。此外，改林地后土壤更加充分地暴露在空氣中，促進了有機質化學氧化；植物根系、枝干等植物殘體進入土壤的數量減少，致使土壤有機質總量下降[19-20]。有研究表明，水稻土中有機碳和鐵鋁鍵合態的穩定結合可以降低有機碳礦化速率，增強其化學穩定作用，因而通常情況下水田土壤中有機碳較林地土壤高，且積累較快[20]。

表4 水田改林地系列土壤剖面中亞鐵的描述性統計

3.2 水田改林地后土壤氧化鐵的演變

在土壤形成過程中土壤氧化鐵可發生明顯的變化，因此土壤氧化鐵特性的研究一直是土壤發生學的重要研究內容[7, 21-22]。水田改林地后土壤耕作層和犁底層土壤游離氧化鐵有輕微增加趨勢(表2)，原因主要有以下兩方面：①水稻土淹水后鐵在剖面中容易發生淋溶遷移[4, 6]，水田改林地后，鐵在剖面中還原淋溶、氧化淀積作用明顯減弱，甚至消失；②由于稻田在季節性干濕交替或強降雨導致大量鐵隨排水流失，而進入到周邊林地土壤，使得水稻土耕作層和犁底層土壤鐵減少，周邊林地氧化鐵含量相對增加；檢測結果表明，青紫泥田水稻土表面積水中鐵離子濃度達到1.1 mg/L。

活性鐵(Feo)是一種不發生X射線衍射、比表面積較大、活性較高的水合氧化鐵[13]。淹水使土壤活性氧化鐵的含量顯著增加[23]，土壤落干又使活性氧化鐵轉化為結晶態氧化鐵，兩者可相互轉化。水田改林地后，土壤水分含量顯著降低，大量活性鐵逐漸老化轉化為晶質鐵；此外土壤有機質含量降低對氧化鐵結晶化抑制作用減弱，致使耕作層和犁底層土壤中活性鐵含量明顯降低，這與Takahashi等[8]和姚玉才等[24]關于水田改林地后土壤活性鐵的變化規律一致。

3.3 土壤氧化鐵形態變化對環境的影響

氧化鐵和有機質是土壤結構的主要膠結物質，其形態及含量對土壤結構和團聚體的形成具有重要影響。游離氧化鐵是土壤中可變正電荷和負電荷的主要載體，其對某些重金屬離子和某些多價的含氧酸根有專性吸附，制約著它們在土壤中的活性。此外，游離氧化鐵還是土壤重要的礦質膠結物質，對土壤結構的形成起橋接或聯結的作用，并是決定土壤顏色的一個重要因素[13]。改林地后，4個系列土壤剖面氧化鐵形態及空間分布發生顯著變化，并對土壤環境產生很大影響。鐵氧化物和氫氧化物具有較大的比表面積及表面的化學活性，對部分重金屬(如鉛、銅、鎘、鋅)、非金屬(如硒、氟)和含氧陰離子(如磷酸鹽)，有很高的吸附容量，控制著這些元素的形態、濃度和遷移轉化，對這些元素植物有效性和環境毒性產生重要影響[25-26]。重金屬一般以專性吸附方式被鐵氧化物吸附，被吸附的重金屬離子不易通過離子交換反應釋放到溶液中[17]。土壤去除氧化鐵和有機質后的總孔體積和總孔隙率顯著降低，尤其以氧化鐵的影響更為明顯[27]。

水田改林地后，雖然因鐵還原溶解而釋放的重金屬減少，但土壤氫氧化鐵、活性鐵等比表面積較大的土壤鐵氧化物逐漸老化為晶質態，其比表面積下降，對重金屬和非金屬的吸附能力降低，從而影響到這些元素的植物有效性和環境毒性。無定形氧化鐵在淹水條件，可增加對磷的吸附[28]。水田改林地后，土壤中活性鐵含量降低，對磷的吸附性減弱，從而增加了磷素在環境中的淋失風險。

4 結論

水田改林地后，土壤剖面的地下水位下降，土壤逐漸酸化，有機質含量下降，土壤綠泥石含量下降。土壤氧化鐵形態和空間分布發生明顯變化，整體表現為土壤剖面發生層中全鐵變化不明顯，游離鐵含量略微增加，活性鐵、絡合鐵、亞鐵總量呈降低趨勢，鐵氧化物的晶膠比顯著增加。水田改林地后，土壤發生學性質發生顯著變化，土壤鐵氧化物形態和數量的變化能夠對土壤結構及土壤重金屬的遷移轉化等產生重要影響。

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Changes of Soil Clay Minerals and Iron Oxides After Paddy Field Converted into Forest Land in Plain Areas

YANG Dongwei1,2,3,ZHANG Mingkui1*, ZHANG Pengqi2, LIU Qianqian2, DONG Jing2, LI Xue2, HUANG Xiao2

(1 College of Environment and Resources, Zhejiang University, Hangzhou 310058, China; 2 College of Tourism, Henan Normal University, Xinxiang, Henan 453007, China; 3 Business College, Guangxi University, Nanning 530004, China)

Paddy field converted into forest land is very common in southern China in recent years. In order to understand the effects of this change on soil minerals (soil clay minerals and iron oxides), A series of paddy and forest soils in Zhejiang Province were selected, and the evolution of the morphology and quantity of iron oxides were studied by using a combination of field investigation and laboratory analysis. The results showed that the morphology and spatial distribution of soil iron oxides changed significantly after land-use change. The content of total iron did not change significantly; free iron in the surface and subsurface soils increased slightly, other layers changed insignificantly; after planting trees for 15 - 20 a, amorphous iron in 4 soil series fell down between 18.0% - 38.4% and 24.7% - 48.9%; the ratio of crystal to colloid of iron oxides in surface soil increased by 0.73 to 1.62 times; soil ferrous iron decreased significantly, which was up to 95.8% at most; complex iron fell down between 21.3% and 36.2%, and significantly correlated with organic matter (0.01). The relative content of chlorite and the ratio of chlorite to kaolinite in subsurface soil decreased, while the changes of other clay minerals were unobvious. Soil organic matter decreased significantly, soil was acidified obviously after the conversion, the morphology of soil iron oxides changed obviously. The change of the morphology and quantity of soil iron oxides had important effects on soil structure, the migration and transformation of soil heavy metals.

Paddy field; Forest land; Iron oxide; Morphology; Environmental effect

S152.1

A

10.13758/j.cnki.tr.2020.03.021

楊東偉, 章明奎, 張鵬啟, 等. 平原區水田改林地后土壤黏土礦物及氧化鐵的變化. 土壤, 2020, 52(3): 567–574.

國家自然科學基金項目(41571207)、河南師范大學博士啟動課題基金項目(qd15152)、河南師范大學青年科學基金項目(2016QK33)和河南省社科聯項目(SKL-2017-3689)資助。

(mkzhang@zju.edu.cn)

楊東偉(1980—)，男，河南商丘人，博士，講師，主要從事土地利用與生態環境方面研究。E-mail：yangdongwei20062006@126.com