鎳基焊條合金元素對LNG儲罐焊縫強度和塑性的影響

董建濤 王 帥 武鈺棟 李 洋 相 茜 趙 碩 羅 震

鎳基焊條合金元素對LNG儲罐焊縫強度和塑性的影響

董建濤1王 帥2武鈺棟2李 洋2相 茜3趙 碩1羅 震2

（1.首都航天機械有限公司，北京 100076；2.天津大學 材料科學與工程學院，天津 300350；3.中國機械工程學會，北京 100048）

針對國產9Ni鋼鎳基焊材熔敷金屬強度和塑性不能同時達標問題，采用機器學習方法分析了Nb、Cr、Fe、Mn等合金元素與鎳基焊材熔敷金屬塑性和強度的相關性；又采用決策樹模型研究了合金元素的濃度對鎳基焊材熔敷金屬塑性和強度的影響程度。研究發現：Nb元素在一定含量內可以提高熔敷金屬的強度和塑性；Cr元素對熔敷金屬的塑性有明顯的提高作用。

鎳基焊條；LNG儲罐；機器學習；決策樹

1 引言

隨著國內焊接技術的不斷突破，LNG儲罐用9% Ni鋼的研發進步迅速，已經陸續實現了國產化,LNG儲罐的制造技術正向著更大容量、更低成本的方向發展，國內在建的LNG儲罐的焊接材料均為國外進口[1，2]。因此研究鎳基焊條合金元素對LNG儲罐焊縫強度和塑性，打破國外技術壟斷，已經變的刻不容緩。

機器學習推動了材料學的發展，在材料的研發上減少了大量的人力用和物力的消耗，同時將研發的時間大幅縮短[3～5]，美國內華達州立大學的研究人員在機器學習的幫助下，研究人員揭示了新的晶界結構[6]。哈佛大學的Norquist團隊利用實驗室未成功的水熱反應的數據訓練機器學習模型，成功預測新的有機-無機材料的合成條件，合成成功率達89%[7]。北卡羅來納大學利用機器學習模型預測材料剪切模量和熱膨脹系數等性能[8]。

本文利用機器學習技術，建立了合金元素含量與鎳基熔敷金屬力學性能的模型，分析了不同合金元素對鎳基合金強度和塑性的影響程度，為后續焊條的設計提供思路。

2 皮爾遜相關系數模型

2.1 相關系數計算

相關系數是衡量隨機變量和相關程度的一種方法。相關系數的公式為：

其中：為數學期望，為方差，(,)為隨機變量與的協方差，相關系數的取值范圍是[-1,1]，通過計算元素含量與拉伸性能間的皮爾遜相關系數，可以解元素與力學性能的相關性。通過兩個變量之間的正負相關性，從而確定對強度和塑性各自有利的元素和對性能有害的元素，選取部分元素來計算皮爾遜系數，數據集如表1所示，根據計算的結果繪制熱圖，如圖1所示。

表1 部分訓練集數據

圖1 元素與力學性能的皮爾遜系數熱圖

2.2 合金元素和拉伸性能的相關性

由圖1可知，Mn、Cr、Nb、Fe元素與斷面收縮率（）和斷后延伸率（）呈正相關，即這些元素有利于鎳基焊條熔敷金屬塑性的提高。Fe元素與斷面收縮率的皮爾遜相關系數小，說明它對塑性提高的作用較小。Cr元素和Mn元素與鎳基材料的塑性相關性較高。Mo元素與抗拉強度（m）和屈服強度（p）呈正相關，與斷面收縮率（）和斷后延伸率（）呈負相關，說明Mo有利于鎳基焊條熔敷金屬強度的提高，但是造成塑性的下降。Nb元素與屈服強度和斷面收縮率均表現為正相關，說明Nb元素既可以提高鎳基焊條熔敷金屬的強度，同時還可以提高其塑性。但是Nb元素和屈服強度即Nb元素和斷面收縮率的皮爾遜相關系數較小，說明它們的相關性較小。

Cr元素與斷面收縮率的皮爾遜系數與其他幾種元素相比最大，說明其對塑性的提高有很大的作用。但是，Cr元素與屈服強度的負相關性也較大，說明較高的Cr元素會導致鎳基焊材的強度下降，因此需要控制Cr元素的含量。Fe元素與屈服強度成反比，且皮爾遜相關系數的絕對值較大，說明Fe元素對強度影響較大。Fe元素能夠稍微提高鎳基焊縫的塑性。模型會受到異常數據的影響，會造成部分元素相關性的的不準確，因此，建立決策樹模型進一步對元素和力學性能的關系進行驗證。

3 決策樹模型

3.1 決策樹模型原理

決策樹學習目標是構建一個能正確地分類的機器學習模型，決策樹需要保證損失函數最小化。特征選擇是建立決策樹的重要環節。特征選擇是選取對訓練數據具有分類能力的特征[9，10]。

信息增益是由熵來計算的。熵是對隨機變量不確定性的度量。隨機變量的熵定義為：

其中，p是隨機變量的概率分布，隨機變量在給定條件下隨機變量的條件熵，記為(|)：

其中，p=(=x)，=1, 2,…,。

信息增益是集合D的經驗熵(D)與特征A在給定條件下D的經驗條件熵(D|A)之差，記為(D|A)，即：

信息增益的大小決定了特征的分類能力，在訓練集上計算每個特征的信息增益，然后選擇信息增益最大的特征進行分類，接著對非完成分類的數據再一次計算其信息增益，遞歸地完成最優特征選擇，直到訓練集完成分類過程。通過信息增益比來改進算法，信息增益(D|A)與訓練集D的經驗熵之比：

對于分類模型，通常選用基尼系數作為特征選擇的指標。基尼系數的定義為：

其中，p是第類樣本點的概率，=1, 2,…,。

假設集合D被特征A的某一個取值分割成D1和D2兩部分，那么集合D在特征A條件下的基尼系數為：

其中，(D|A)表示集合D被A分割后的不確定性，基尼系數的值越大，樣本的不確定性也會越大。

3.2 決策樹模型選擇

分類與回歸樹模型（classification and regression tree, CART）[11]是一種被廣泛使用的決策樹模型，選用CART的分類模型[12]。實驗采用的鎳基焊條是不斷進行優化的，焊條采用的是純鎳基的焊芯，合金元素添加在藥皮中，焊接過程中，合金元素通過熔滴過渡的方式進入焊縫。由于元素在過渡到焊縫中會有損耗，且不同元素會有不同的損耗比，因此在焊接過程結束后，在焊縫處取樣，利用化學法測量合金元素的含量作為訓練數據集的特征[13]。利用拉伸測試測量的抗拉強度和斷面收縮率數據分別作為強度和塑性的標簽。實驗中選取了30組數據進行模型的訓練。對于強度模型的建立，將抗拉強度到達680 MPa以上的樣本的標簽設為1，其余設為0；塑性的模型的建立將斷面收縮率A達到30%以上的設為1，其余設為0。隨機數據集中的22個樣本作為訓練集，剩余的8組作為測試集。

4 模型建立

4.1 合金元素和塑性的決策樹模型

利用Python語言[14]編寫決策樹的機器學習模型程序。程序調用編寫好的sklearn模塊，利用其中的DecisionTreeClassifier[15]模型。最終訓練好的決策樹模型如圖2所示。

模型在22個樣本上訓練，其中包括15個標簽為0的負樣本和7個標簽為1的正樣本。模型在訓練集上的準確率為100%，在測試集上的準確率為80%。因此模型具備一定的準確性。圖2中，從上向下表示模型根據基尼系數建立決策樹的過程，將Cr、Fe、S、Nb等元素依次作為特征建樹。圖中圓角矩形框圖表示還需要進一步劃分的樣本集合，矩形框圖表示劃分為負樣本的樣本，六邊形框圖表示劃分為正樣本的樣本。表示基尼系數，=0表示已經劃分完成，不會繼續分支；samples表示已劃分特征下的樣本數；value前面一個數字表示負樣本，即標簽為0的樣本數；后一個數字表示正樣本的樣本數。如圖2所示，在根節點處，Cr元素在值12.625處，基尼系數最小，因此選取Cr元素作為劃分特征，取Cr元素的12.265作為劃分的值。此時有10個負樣本已被劃分，然后在Cr元素的劃分條件下，對剩余沒有劃分好的子集根據Fe元素來劃分。Fe元素在6.985的基尼系數最小為0.486，在Fe元素的條件下，5個樣本被劃分為正樣本，剩余7個元素根據S元素劃分。在S元素取0.008時，基尼系數最小，為0.408。未劃分的樣本在Nb元素取1.165處劃分，最終所有樣本都被劃分，模型建立結束。

圖2 合金元素和塑性的決策樹模型圖

4.2 合金元素和抗拉強度的決策樹模型

Python語言編寫合金元素和抗拉強度的決策樹機器學習模型程序，程序調用sklearn模塊的DecisionTreeClassifier模型。最終訓練好的決策樹模型如圖3所示。圖中各標記含義與圖2相同。模型在訓練集上的準確率為100%，在測試集上的準確率為87.5%，模型在訓練集和測試集上均取得較好的結果。

圖3 合金元素和強度的決策樹模型圖

5 結果與討論

5.1 元素對塑性的影響

由建立的決策樹模型可知，Cr元素對塑性的影響最大，其次為Fe元素。S元素對塑性有一定的提升作用，但是S元素在鎳基合金中是有害元素，生成的硫化物會嚴重影響鎳基焊縫的力學性能。Nb元素對塑性也有一定提高。合金元素和塑性的決策時模型與元素和皮爾遜系數的模型相對應。通過建立的決策樹模型，可以確定影響塑性關鍵元素的含量閾值。在Cr元素質量分數大于12.265%，Fe元素質量分數大于6.985%時，塑性能夠達到要求；當Fe元素質量分數小于6.985%的條件下，需要S元素小于0.008%且Nb元素質量分數大于1.165%才能滿足標準。但是鎳基焊材中存在大量的元素，元素之間的相互作用會對閾值產生影響，因此還需要后續實驗對模型進行優化改進。

5.2 元素對抗拉強度的影響

模型的訓練集共有22個樣本，其中包括15個負樣本，7個正樣本。訓練好的合金元素和強度決策樹模型的根節點特征為C元素，其值為0.065%時為劃分點，此時閾值基尼系數為0.434。C元素質量分數大于0.065%時，能保證焊縫有較高的強度。對于小于閾值的樣本，基于Mo元素來劃分，劃分為15個負樣本和2個正樣本。C元素質量分數小于0.068%，Mo元素質量分數大于6.275%時，且Nb元素大于1.53%，才能保證較好的強度。

由決策樹模型可知，影響強度的主要元素包括Mo、C、Nb等元素。其中，C元素對強度的影響最大，然后是Mo元素。合金元素與強度的決策樹模型的特征重要性結果與之前的皮爾遜系數相對應，證明了Mo元素、Nb元素對強度有較大提高。決策樹模型中C元素小于0.068%質量分數條件下，Mo元素質量分數小于6.275%，保證Nb元素的含量大于1.53%也會對強度的提高起作用。但是由于鎳基焊縫中存在多種元素，元素間的相互作用也會對性能產生影響，因此對于合金元素和強度的決策樹模型還需進一步優化，利用更多的數據，挖掘出其他的特征以及特征間的相互關系。

6 結束語

利用機器學習技術建立了合金元素和力學性能的模型，分析了合金元素以及其含量對鎳基焊縫力學性能的影響。

a. 通過皮爾遜系數的熱圖，可以得到合金元素對屈服強度和斷面收縮率的正負相關性，以及相關性的大小。Mo元素對屈服強度的影響最大，其次為Nb元素和Ti元素。Cr元素對塑性的影響最大，其次為Fe元素和Nb元素。Mo元素和Ti元素均有利于焊縫屈服強度的提高，但是不利于塑性。Cr元素有利于塑性的提高，但是對屈服強度的影響也較大。Nb元素與屈服強度和斷面收縮率均成正相關，說明Nb元素有利于屈服強度和塑性的提高。訓練好的決策樹模型與皮爾遜系數有相互對應的關系。

b. 根據合金元素與塑性的決策樹模型可知，在Cr元素質量分數大于12.265%，Fe元素質量分數大于6.985%時，塑性能夠達到要求；當Fe元素質量分數小于6.985%的條件下，需要S元素小于0.008%且Nb元素質量分數大于1.165%才能滿足標準。Cr元素和Nb元素對塑性有提高作用，其中Cr元素作用較大。

c. 根據合金元素與強度的決策樹模型可知，C元素小于0.068%質量分數條件下，Mo元素質量分數小于6.275%，保證Nb元素的含量大于1.53%也會對強度的提高起作用。C、Nb、Mo均是對焊縫強度起決定作用的元素。但是鎳基焊材中存在大量的元素，元素之間的相互作用會對閾值產生影響，因此還需要日后的實驗數據對模型進行優化改進。

1 黃宇，張超，陳海平．液化天然氣接收站關鍵設備和材料國產化進程研究[J]. 現代化工，2019，39(4)：19～23

2 程躍東．液化天然氣（LNG）及其應用研究[J]．化工管理，2019，511(4)：69～70

3 Silver D, Huang A, Maddison C J, et al. Mastering the game of go with deep neural networks and tree search[J]. Nature, 2016, 529(7587): 484～489

4 Tran K, Ulissi Z W. Active learning across intermetallics to guide discovery of electrocatalysts for CO2reduction and H2evolution[J]. Nature Catalysis, 2018(9): 696～703

5 Gómez-Bombarelli R, Aguilera-Iparraguirre J, Hirzel T D, et al. Design of efficient molecular organic light-emitting diodes by a high-throughput virtual screening and experimental approach[J]. Nature Materials. 2016, 15(10): 1120～1127

6 Zhu Qiang, Samanta A, Li Bingxi, et al. Predicting phase behavior of grain boundaries with evolutionary search and machine learning[J]. Nature Communications, 2018, 9(1): 467

7 Raccuglia P, Elbert K C, Adler P D, et al. Machine-learning-assisted materials discovery using failed experiments[J]. Nature, 2016, 533(7601): 73～76

8 Isayev O, Oses C, Toher C, et al. Universal fragment descriptors for predicting properties of inorganic crystals[J]. Nature Communications, 2017, 8: 15679

9 Witten I H, Frank E, Hall M A, et al. Data mining: practical machine learning tools and techniques[J]. ACM SIGMOD Record, 2011, 31(1): 76～77

10 Quinlan J R. Induction on decision tree[J]. Machine Learning, 1986, 1(1): 81～106

11 Raccuglia P, Elbert K C, Adler P D, et al. Machine-learning-assisted materials discovery using failed experiments[J]. Nature, 2016, 533(7601): 73～76.

12 吳鐸，侯家平，王飛龍，等．7Ni鋼和9Ni鋼的顯微組織[J]．上海金屬，2018(1)：42～47

13 Sakthi T, Sergio L, Radoslav P, et al. Dual robust nonlinear model predictive control: Amultistage approach[J]. Journal of Process Control, 2018, 72: 39～51

14 Bi Chuyun, Huang Xiaofang, Tang Dan, et al. A python script to design site-directed mutagenesis primers[J]. Protein Science, 2020, 29(4): 1054～1059

15 賈濤，韓萌，王少峰，等．數據流決策樹分類方法綜述[J]．南京師大學報（自然科學版），2019，42(4)：49～60

Effect of Alloy Elements of Nickel-based Electrode on Weld Strength and Plasticity of LNG Storage Tank

Dong Jiantao1Wang Shuai2Wu Yudong2Li Yang2Xiang Qian3Zhao Shuo1Luo Zhen2

(1. Capital Aerospace Machinery Co., Ltd., Beijing 100076; 2. School of Materials Science and Engineering, Tianjin University, Tianjin 300350; 3. Chinese Mechanical Engineering Society, Beijing 100048)

The strength and plasticity of deposited metal of the nickel-based electrodes for 9Ni steel cannot meet the requirements at the same time. Aiming at this problem, the correlation between Nb, Cr, Fe, Mn, and the plasticity and strength of the deposited metal was analyzed by machine learning method. The decision tree model was used to study the effect of alloy element concentration on the plasticity and strength of the deposited metal. It is found that the Nb element can increase the strength and plasticity of the deposited metal in a certain content; the Cr element can significantly improve the plasticity of the deposited metal.

nickel-based electrode；LNG carrier；machine learning；decision tree

董建濤（1986），工程師，材料加工專業；研究方向：金屬材料焊接工藝。

2020-04-23