中子誘發241Pu裂變緩發γ光子譜的計算

劉 玲, 趙曉雪,, 朱淑瑜, 舒能川, 陳永靜, 劉麗樂

(1. 沈陽師范大學 物理科學與技術學院, 沈陽 110034;2. 中國原子能科學研究院 核數據重點實驗室, 北京 102413)

0 引 言

裂變緩發γ光子譜(beta-delayed fission gamma spectrum,BDFG),也稱為裂變緩發光子譜或緩發光子譜,是在裂變產物核β衰變過程中,由伴隨發射的γ光子組成[1],下文簡稱為光子譜。裂變緩發光子譜在核能、核裝置研究中具有重要意義,如用于反應堆屏蔽計算、衰變熱計算、裂變實驗模擬、核查等[2],同時在生物研究中也有應用[3]。

裂變緩發光子譜基于裂變產額數據[4]和衰變數據計算能得到。目前國際上只有美國的ENDF/B-VIII.1庫有自己評價的n+235U和239Pu裂變緩發光子譜數據,其產生時間應該在2004年左右,采用蒙卡模擬方法模擬產物核發射的γ得到[5]。因此目前國際上的緩發光子譜數據庫包含的裂變系統數量少,且比較存舊,同時國內這方面還是空白。

241Pu是反應堆鈾钚循環的一個環節,是反應堆燃燒的運行的產物,可以從乏燃料中檢測到[6],半衰期為13.2年,衰變方式為β衰變[10]。乏燃料成中包含有钚的多種同位素,一般用放化分離結合質譜法進行測定[11],現在人們嘗試利用特征緩發γ射線,結合裂變產額來推算乏燃料的成份。

隨著先進核能研究的發展,除了重要的235U和239Pu外,對241Pu等相關裂變核的裂變緩發中子譜也提出了需求。本工作的目的是發展新的計算方法,一方面對現有的裂變緩發光子譜進行更新,另一方面計算更多裂變系統的緩發光子譜,補充中國評價核數據庫,填補國內裂變緩發光子譜數據的空白,滿足國內核能和核裝置研究的需求。

1 裂變緩發光子譜計算方法

裂變緩發光子譜定義為一次裂變、單位時間、單位能量間隔內裂變產物核發射的γ光子數[1]:

(1)

根據式(1)定義,裂變緩發光子譜公式(2)進行計算:

(2)

其中:i代表某個產物核;j代表產物核i的第j條γ射線;能量為Eγ;λi為產物核的衰變常數;Ii,j(Eγ)為γ射線的強度。衰變常數和γ射線強度可以從美國核數據中心網站下載。ni(t)為產物核隨時間變化的原子數目,可以通過求解微分方程組得到

(3)

ni(0)=yi

(4)

其中式(3)右邊第1項表示衰變消失項,第2項表示其他核衰變到該核的生成項,式(4)表示初始值為獨立產額yi。該方程組可以通過數值求解的方法進行求解,也可以通過拆鏈方法進行解析求解,類似的計算程序有CINDER[12]和Origen[13]等。

根據式(2)設計了裂變緩發光子譜計算程序fp.pl (fission photon),其主要功能是從式(3)、式(4)計算得到結果中讀入產物核隨時間的密度數據,從gamma.dat讀入γ數據,然后計算每一條γ射線的時間譜,疊加得到每間隔1 keV的時間譜。能量間隔0～1 keV的光子譜歸為1 keV,1～2 keV的光子譜歸為2 keV, 依次類推。其中裂變產額數據來自ENDF/B-VII.1,衰變數據來自NuDat(2017)[14]。

美國核數據中心的衰變數據給出了衰變γ劑量[14],定義為單位時間內發出的γ能量,即

d(t,Eγ)=S(t,Eγ)*Eγ

(5)

以緩發光子譜為基礎,對其時間積分,可以得到積分劑量(單位:keV-Bg-s):

(6)

裂變緩發光子譜計算的主要流程如圖1所示,首先計算產物核隨時間變化積存量ni(t),然后計算每一條γ的時間譜,然后對每一能量間隔的γ數據求和得到某一個能點的時間譜,對該能點的時間譜積分,積分結果作為歸一化常數,對時間譜進行歸一,得到歸一的時間譜。從能量1到約7 MeV的每一個能量間隔的歸一化常數、歸一化時間譜轉化ENDF/B-VI格式MT=460的MF=1和MF=12文檔,然后進行庫格式和物理檢查,如果沒有問題,就可以入庫。

圖1 裂變緩發光子譜計算流程示意圖
Fig.1 Calculation flow of the beta-delayed fission gamma spectrum

如果已知裂變實驗條件,包括樣品輻照時間tr、裂變率fr(tr)、冷卻時間tc、測量時間td,能量為Eγ的測量值與計算值的轉換因子f(Eγ),就可以對裂變緩發光子譜進行積分,得到模擬的γ測量能譜:

(7)

這是裂變緩發光子譜的應用。反過來,通過模擬γ測量能譜并與實際γ能譜進行比較,可以用來驗證計算的裂變緩發光子譜的可靠性。

為了驗證程序FP.pl,計算n+235U的緩發光子譜,并與ENDF/B-II.1中的數據進行了比較。如圖2和圖3所示,能量為1 400, 1 413, 4 135, 4 365 keV的光子譜與ENDF/B-VII.1的數據符合得非常好,1 413 keV的差別小于1%,其他的差別也不超過5%。但有些能量不一致,如圖4所示,826, 831 keV光子譜分別在0～10 s和0～30 s階段,與ENDF/B-VII.1的數據相差較大,這是由于本工作中采用了新的核數據庫得到改進, 而ENDF/B-VII.1的光子譜數據計算于2004年左右,比較陳舊。

圖2 本工作計算的nth+235U裂變緩發光子譜Eg=1 400, 1 413 keV與ENDF/B-VII.1庫的比較Fig.2 Present BDFGs ofnth+235U atEg=1 400, 1 413 keV and comparisons, “B7” stands for ENDF/B-VII.1.

圖3 本工作計算的nth+235U裂變緩發光子譜Eg=4 135, 4 365 keV與ENDF/B-VII.1庫的比較Fig.3 Present BDFGs ofnth+235U fission atEg=4 135, 4 365 keV and comparisons

用式(5)進行裂變實驗的模擬,結果如圖5所示,圖中每一條線或點代表一條γ射線的實驗測量到的計數。可以看出大部分模擬計數與測量結果符合較好。但是也有不一致情況,如實驗測量的“138Cs”(1 009.8 keV)γ計數,是因為實驗測量時,不能分辨138Cs(1 009.8 keV)和142La(1 010 keV), 二者疊加在一起,因此計數比模擬的高,而計算的模擬譜分屬于1 009和1 010 keV的2條γ射線。該實驗在中國核數據中心進行[15],圖5是冷卻30 min,測量10 min得到γ能譜。

圖4 本工作計算的nth+235U裂變緩發光子譜Eg=826, 831 keV與ENDF/B-VII.1庫的比較Fig.4 Present BDFGs ofnth+235U fission atEg=826, 831 keV and comparisons

圖5 模擬γ計數與測量值數據的比較Fig.5 Simulated gamma counts compared with the measured data

通過上述比較,對計算程序正確性進行了驗證。

2 n+241Pu裂變緩發光子譜的計算

圖6 nf+241Pu裂變緩發光子譜,劑量積分大于11 keV-bq-s的16條γ時間譜, 總積分劑量為1 670 keV-bq-s.Fig.6 BDFGs ofnf+241Pu fission with integrated dose>11 keV-bq-s and the total is 1 670 keV-bq-s

本工作對熱能點和裂變譜光子誘發的241Pu裂變緩發光子譜進行了計算,并根據式(5)和式(6)計算了γ輻射劑量。2個裂變系統總的積分劑量非常接近,分別為1 667和1 670 keV-bq-s.圖6給出了積分劑量大于11 keV-bq-s的前16條光子譜,即398, 470, 536, 547, 603, 810, 1 103, 1 223, 1 314, 1 428, 1 633, 1 751, 2 240, 2 790, 3 288 keV光子譜。根據這些數據,可以重點關注評價相關的產額數據、衰變數據,以提高光子譜的精度。

其中能量為1 428 keV的緩發光子譜由9條γ射線組成,如圖7所示,最大貢獻者為裂變產物核94Sr, 圖例標識ID為“940380”。ID為A*1 000+Z*10+Isomer, 其中A,Z,Isomer分別為產物核的質量、電荷和同核異能態。

圖7 nf+241Pu裂變,能量為1 428 keV的緩發光子譜的組成Fig.7 The composition of BDFG at 1 428 keV ofnf+241Pu fission

圖8 nf+241Pu裂變,緩發光子劑量隨時間的變化關系Fig.8 Time dependency of the gamma dose ofnf+241Pu fission

3 裂變緩發光子譜建庫

根據計算得到裂變緩發光子譜,建立了ENDF/B-VI格式n+241Pu的裂變緩發光子譜數據庫。如表1所示,右側MFMT=1 451是數據庫通用信息描述,MFMT=1 460文檔為歸一化的光子時間譜,MFMT=12 460文檔為規一化系數。該數據庫包括入射為熱能中子和裂變譜中子,γ能量從1 keV到6 951 keV。

MF=14是角度分布,假設它是各向同性的,這個文件在庫中省略。更多詳細信息見ENDF-6手冊[1]。

表1 n+241Pu裂變緩發γ光子譜數據庫(摘選)Table 1 Selected beta-delayed fission gamma spectrum data library ofn+241Pu fission in ENDF-6 format

續表1

D1D2D3D4D5D6MATMFMT序列號6.951000+60.000000+0101229443146022249443146030.000000+03.795920-11.000000+02.357630-12.000000+01.461750-19443146043.000000+09.062850-24.000000+05.618980-25.000000+03.483790-29443146056.000000+02.159960-27.000000+01.339180-28.000000+08.302910-39443146069.000000+05.147830-31.000000+13.191660-31.100000+11.978830-39443146071.200000+11.226880-31.300000+17.606700-41.400000+14.716170-49443146081.500000+12.924040-41.600000+11.812900-41.700000+11.124010-49443146091.800000+16.968860-51.900000+14.320710-52.000000+12.678840-594431460102.100000+11.660890-594431460116.795000+60.000000+020120944314601220494431460130.000000+03.796080-11.000000+02.357740-12.000000+01.461810-194431460143.000000+09.063260-24.000000+05.619240-25.000000+03.483920-294431460156.000000+02.160050-27.000000+01.339230-28.000000+08.303260-394431460169.000000+05.148040-31.000000+13.191800-31.100000+11.978920-394431460171.200000+11.226940-31.300000+17.607020-41.400000+14.716370-494431460181.500000+12.924160-41.600000+11.812990-41.700000+11.124050-494431460191.800000+16.969170-51.900000+14.320910-59443146020?1.250000+21.979590-31.300000+21.782230-31.350000+21.604560-44431460999991.400000+21.444590-31.450000+21.300570-394431460999990.000000+00.000000+0000094431 0999990.000000+00.000000+0000094430 009.424100+42.389780+2103664094431246010.000000+00.000000+0001494431246024294431246031.000000-52.397760+01.000000+52.397760+01.000000+52.412340+094431246047.000000+62.412340+094431246056.951000+60.000000+0021494431246064294431246071.000000-56.062220-81.000000+56.062220-81.000000+56.190070-894431246087.000000+66.190070-89443124609?1.000000+30.000000+002149443124601465842944312460146591.000000-53.55360-101.000000+53.55360-101.000000+58.04172-10944312460146607.000000+68.04172-10944312460146610.000000+00.000000+00000944312 0999990.000000+00.000000+0000094430 000.000000+00.000000+0000000 000.000000+00.000000+00000-10 00

4 總 結

本文利用燃耗計算程序計算裂變產物的積存量、然后對產物核發出的緩發γ進行求和的方法,計算獲得n+241Pu裂變緩發光子譜。文中圖示給出了積分劑量前16條光子譜。重要的概念性的數據有:裂變譜中子誘發241Pu一次裂變產生1 660～1 670 keV-bq-s的積分劑量,或者相當于發射一條相應平均能量為γ射線。裂變后初始的劑量為約135 keV-bq, 100 s、1 000 s之后的劑量分別約為初始時刻的3%和0.3%。這些數據對于核能和和核裝置研究具有參考應用價值。

影響裂變緩發光子譜計算可靠性的來源是相應的基礎核數據庫,主要包括產額數據、衰變數據(衰變常數、γ數據)。隨著這些數據的更新,需要對此裂變緩發光子譜也進行不斷地更新。