乏燃料棒中關鍵核素徑向分布特點及對廢包殼測量準確度影響

柏 磊，王仲奇，劉曉琳，何麗霞，夏兆東，呂 牛

(中國原子能科學研究院，北京 102413)

基于我國核工業遵循的閉式循環發展路線，從反應堆卸出的乏燃料需通過后處理提取其中的U、Pu核素，經加工制成核燃料后進入再循環。目前采取水法后處理工藝，乏燃料組件經剪切、溶解、浸取后剩余的固態部分稱為廢包殼[1]，其中含有剪斷的燃料包殼和未完全溶解的乏燃料。因廢包殼中含有超U產物和裂變產物核素，具有很強的放射性，根據核材料管制、工藝控制和廢物處理處置的要求[2]，需測定廢包殼中的U、Pu含量?？紤]到被測對象的復雜性，通常采用非破壞性測量方法(nondestructive assay, NDA)結合燃耗、堆功率、冷卻時間等參數測量分析廢包殼中的U、Pu及α核素含量(濃度)。

廢包殼中關鍵核素測量分析非常復雜，影響測量結果不確定性的源項眾多，僅空間分布就非常復雜。理想狀況下，廢包殼由大量空心的長3～5 cm的包殼管隨機填充而成，這種不均勻分布會給測量分析結果引入相應的不確定度[3]。乏燃料剪切和溶解過程的隨機性也會引入不確定度。然而，更重要的系統誤差源項則是來源于乏燃料芯塊中燃耗的徑向非均勻分布。作為測量分析的重要輸入參數，燃耗是堆內235U平均消耗的數量體現，由于反應堆運行過程中堆內中子注量分布的非均勻性，必然導致乏燃料元件芯塊的內部燃耗和其中的關鍵核素質量組成的空間分布的不均勻。這種差異是廢包殼測量分析結果誤差的重要來源之一。本文開展乏燃料芯塊中關鍵核素徑向非均勻分布特性的研究，并分析其對廢包殼測量結果的影響。

1 廢包殼測量分析方法

通過直接測量廢包殼中U、Pu的特征γ射線或中子發射信息來推導其含量非常困難，主要原因是廢包殼中含有大量的超U核素和裂變產物核素，如鋦、镅、銫和銪等，這些干擾核素的發射信息強度過大，導致U和Pu的發射信息被掩蓋。因此廢包殼測量中常采用間接的方式進行測量分析。常用的廢包殼NDA測量方法有被動中子測量方法和被動γ測量方法[4]，這兩種分析技術的測量原理和技術參數列于表1[5-7]。

表1 常規廢包殼NDA測量方法Table 1 Common NDA measurement method of leached hull

表1中，直接測量核素指通過測量廢包殼發射的中子和(或)特征γ射線，結合系統效率刻度數據和此核素的放射性基本數據，可直接分析得到質量的核素；核素質量比是采用模擬計算或其他技術間接得到廢包殼中其他感興趣核素的質量比。通過這兩組數據即可求解廢包殼中含有的核材料U和Pu的質量，其計算公式為：

(1)

式中：MU(Pu)為核材料U和Pu的質量；Cpi為測量得到的中子或某特征γ射線扣除測量本底之后的凈計數率；εi為系統效率刻度系數；Cpi/εi為表1中直接測量核素的質量，即mi；N為單位質量直接測量核素的特征信號的發射率；MU(Pu)/mi為表1中廢包殼中的核素質量比，通常為計算值。

該公式的前提條件是，假設廢包殼中關鍵核素的質量比與對應的未剪切前乏燃料組件中相同，乏燃料組件內的關鍵核素質量組成信息是采用核電站運行數據的堆功率、燃耗、冷卻時間等參數計算得到。根據PUREX乏燃料后處理工藝特點，廢包殼中殘留的乏燃料約占0.1%～1%，通常表現為緊附在燃料包殼內壁上的薄層，因此，廢包殼中殘留物中關鍵核素的質量(活度)比與乏燃料整體的質量(活度)平均比之間可能存在的差異，將在很大程度上決定了廢包殼測量分析結果的準確性。

2 乏燃料元件棒中關鍵核素的徑向分布不均勻原理與計算模型

核電站堆內的熱中子和超熱中子在燃料芯塊中的平均自由程較芯塊的直徑小得多，由于大部分的熱中子和超熱中子來自于元件棒的外部，所以其中的大部分在芯塊的外部區域被吸收了，芯塊的邊緣區域(Rim區域)會因為這種共振吸收反應而受特別影響。因此，芯塊中心的中子注量會顯著低于芯塊徑向邊緣處的中子注量，而芯塊中的徑向功率曲線與中子的徑向注量分布相似，因此在輻照期間，芯塊燃耗徑向分布將會不均勻，而且徑向上也明顯在芯塊的邊緣存在1個峰值[8]。乏燃料元件芯塊中的Pu濃度在外圍區域會急劇增大[9]。

夏兆東等以日本原子能機構公開發表的Takahama-3核電站乏燃料成分為基準，采用相同計算配置，應用蒙特卡羅模擬計算程序，開展了計算模型的比對研究[10]。

在此基礎上，選用上述模型計算了國內核電站運行的AFA-3G組件中的元件棒在不同燃耗情況下的關鍵核素隨芯塊半徑的分布特性。計算時，將每個元件棒沿半徑從內到外劃分為11個環，半徑比(r/r0，其中r為分環的外徑，r0為燃料芯塊半徑，取4.096 cm)分別為0.1、0.2、0.3、0.4、0.5、0.6、0.7、0.8、0.995、0.999 5、1，其中最外兩環的內徑按體積比分別占1/100和1/1 000計算而來。燃料棒分環如圖1所示。

圖1 燃料棒分環示意圖Fig.1 Ring diagram of fuel rod

3 關鍵核素濃度徑向分布特性研究

根據表1，測量廢包殼主要關注235U、137Cs、154Eu、106Ru、144Ce、244Cm和U、Pu含量。在此基礎上，選用上述模型計算了國內運行的AFA-3G組件在不同燃耗、不同冷卻時間情況下的關鍵核素隨芯塊半徑的分布特性。

由于235U的平均消耗與乏燃料的燃耗呈正比，故可通過芯塊徑向各層235U濃度變化來展示燃耗的徑向變化趨勢。表2列出了平均燃耗15～65 GW·d/t(U)范圍內(冷卻時間為5 a，余同)徑向各層內的235U濃度。

表2 不同燃耗情況下的235U濃度徑向分布Table 2 235U concentration distribution along radius in each ring with different burnups

由表2可看出，不同燃耗乏燃料中235U濃度隨半徑的增大而逐漸減小，這也說明了燃耗隨徑向分布逐步提高，尤其是最外部兩層(分別代表了殘留1%和殘留0.1%)，下降趨勢急劇增大，這與分環燃耗隨分環半徑的增大而增大一致。隨整體燃耗的增加，Rim區域(最外兩層區域)的235U濃度與平均濃度之間相對偏差甚至可達10%之上，數據分布示于圖2。

表2中，r/r0為0.999 5和1時235U濃度基本相等，原因在于該r/r0逼近于1，量化差異相對于熱中子在燃料中的平均自由程來說幾乎可忽略，故發生反應的概率相當，因此235U損耗量近似相等。

表1中被動γ測量方法主要是測量廢包殼中殘留的裂變產物，綜合考慮裂變產額、乏燃料冷卻時間、特征γ射線能量、分支比等信息，通常選擇137Cs、154Eu、106Ru和144Ce 4種核素中的1種作為測量分析對象。被動中子測量方法則主要關注熱中子的主要貢獻體，根據文獻[4]，冷卻時間5 a以上的乏燃料組件中，絕大部分的自發中子來自于244Cm，通常占比97%以上。

圖2 不同燃耗235U濃度相對偏差的徑向趨勢Fig.2 Radial distribution of relative deviation of 235U concentration with different burnups

根據建立的計算模型，此5種關鍵核素在不同燃耗情況下質量濃度相對偏差的徑向分布如圖3所示。

由圖3可看出，各層由內至外質量濃度相對平均值的偏差逐步加大，尤其是關注的最外層，137Cs、154Eu、106Ru、144Ce和244Cm的相對偏差分別約34.78%、39.45%、64.57%、38%和100.58%。且同235U濃度變化趨勢類似，在Rim區域此5種關鍵核素濃度劇烈提升，最外層兩環之間濃度相對也有少量提升。同時，這種濃度的偏差也隨燃耗的提升而變大，尤其是在Rim區域。但值得注意的是，244Cm的相對偏差隨燃耗變化趨勢極小，幾乎可視為與燃耗無關。

而廢包殼測量的最終關注點是其中所有U和Pu核素的含量，圖4為總U和總Pu質量濃度的徑向相對偏差變化趨勢。

由圖4可看出，各層由內至外總U質量濃度相對偏差逐步降低，且隨著燃耗加深，這種差異更明顯，但其最外層最大相對偏差僅-3.34%，這主要是由于占主導地位的238U變化不大導致。而總Pu質量濃度相對偏差的徑向變化趨勢則與圖3中5種核素類似，其最大相對偏差達64.25%。但與上述各核素均不同的是，各層相對偏差隨燃耗升高而降低，最外層和最內層之間的質量濃度差異也降低，這說明，隨著平均燃耗的提升，各層之間燃耗變化趨勢變緩。

圖4 不同燃耗下總U(Pu)濃度相對偏差的徑向趨勢Fig.4 Radial distribution of relative deviation of total U(Pu) concentration with different burnups

4 徑向特性對廢包殼測量影響修正研究

根據式(1)，獲取廢包殼中總U和總Pu的質量，需重點關注MU(Pu)/mi。結合各關鍵核素徑向分布數據，可獲得該比值的徑向分布。圖5示出137Cs、154Eu、106Ru、144Ce、244Cm與待分析Pu總量的質量比趨勢。徑向各層U濃度變化見圖4a，其變化趨勢相對較小，則U總量趨于一常數，各關鍵核素與U總量的比值變化趨勢與各核素濃度徑向分布類似，見圖3。

隨著燃耗加深，137Cs和總Pu的含量均在增大，但從徑向分層上看，其137Cs/Pu質量比隨燃耗加深相對偏差平均值反而降低。154Eu/Pu質量比和144Ce/Pu質量比的趨勢與137Cs/Pu質量比的相似，但106Ru/Pu質量比的則不同，其原因主要是由于各種裂變核素隨燃耗的產額變化不同導致。

從圖5可看出，芯塊徑向邊緣處的核素質量比與芯塊整體的核素質量比平均值之間存在顯著差異，大多數殘留物存在于芯塊最邊緣的兩環內，因此采用式(1)計算U、Pu質量時，引用燃料組件的平均燃耗會產生較大不確定度。為減小這種徑向差異給分析結果帶來的影響，考慮在式(1)中乘以修正因子K。以被動γ測量方法為例，假設通過模擬計算可得到整體的244Cm/U質量比和244Cm/Pu質量比為R0；而當殘留比例為0.1%時，即僅殘留了最外層(圖1)，則殘留物中實際的244Cm/U和244Cm/Pu質量比為R1(式(1)中的核素質量比)，即K=R1/R0。

根據模擬計算結果，則可得到不同燃耗、冷卻時間的K。表3列出了冷卻5 a的情況下不同燃耗的K，其他冷卻時間的情況可類推。

根據表3，采用二次多項式擬合方式，則可給出修正因子K與燃耗(x)之間的擬合公式(表4)。

圖5 不同燃耗下關鍵核素與總Pu質量比相對偏差的徑向趨勢Fig.5 Radial distribution of relative deviation of mass ratio of key nuclides to total Pu with different burnups

表3 不同燃耗下的K
Table 3Kwith different burnups

核素質量比不同燃耗(GW·d·t-1(U))下的K1520253035404550556065137Cs/Pu-28.67-26.62-24.58-22.56-20.62-18.61-17.16-14.79-12.99-11.24-9.50154Eu/Pu-25.15-23.04-21.01-19.11-17.22-15.34-13.90-11.56-9.78-8.03-6.37106Ru/Pu-9.35-5.78-2.88-0.351.793.804.977.098.399.5010.50144Ce/Pu-30.26-28.25-26.11-23.87-21.58-19.22-17.23-14.34-11.97-9.61-7.34244Cm/Pu19.8821.5023.2024.8126.3927.8528.5630.5431.7332.8233.81137Cs/U18.0020.6823.2025.6127.9230.0832.1034.0935.9037.6939.44154Eu/U23.8126.5729.0331.2233.3935.3237.3039.1740.9042.6844.27106Ru/U49.9654.9558.6561.6564.0265.9267.4068.5369.2869.8670.26144Ce/U15.3718.0120.7223.5026.3629.1231.9934.8037.4840.2242.77244Cm/U98.3299.83101.26102.47103.67104.34105.02105.43105.74106.05106.18

表4 K與燃耗關系擬合公式Table 4 Fitting formula of K and burnup

續表4

5 總結

本文利用分環模式建立的乏燃料元件棒計算模型，給出了乏燃料元件棒內關鍵放射性核素質量濃度隨半徑、燃耗的變化。結果表明，此燃料元件棒各環燃耗水平從軸心沿徑向逐步提高，尤其是最外層的邊緣區域，提升尤其顯著，從而導致廢包殼中關鍵核素濃度相對燃料元件棒平均值顯著變化。同時根據后處理工藝中廢包殼中殘留物的物理分布特點，結合常用廢包殼測量分析方法，給出了修正因子以修正因徑向分布不均勻帶來的誤差。

而在后處理工程應用中，常作為輸入信息的是組件的整體平均燃耗，此時不僅組件內不同元件棒的平均燃耗有差異，即使對于同一根元件棒，軸向上的燃耗也不均勻?；趩胃魪较蚱骄己呐c殘留物燃耗之間的差異研究數據，可結合上述兩種不均勻分布情況，開展進一步的研究工作，提高廢包殼測量系統的工程應用水平。