BRISOL鈉同位素放射性核束的產生

唐 兵，崔保群，馬 燮，馬鷹俊，馬瑞剛，陳立華，黃青華，王云峰

(中國原子能科學研究院 核物理研究所，北京 102413)

核反應對于研究核結構、核天體物理有著重要意義，大多核反應采用穩定束流無法產生，只能采用放射性核束才能開展相關研究。放射性核束能提供加深了解核結構、宇宙中重核合成過程的機會，因此國際上許多國家已建成或正在建造放射性核束裝置[1-3]，其中包括北京放射性核束裝置(BRIF)[4]，提供中、短壽命放射性核束開展相關工作。這些裝置分為兩種，一種采用炮彈碎裂(PF)法，高能重離子轟擊薄靶時碎裂形成短壽命放射性核束，如美國伯克利國家實驗室的次級束流線、法國GANIL研究所的LISE和中國科學院近代物理研究所的RIBLL等裝置。另一種采用在線同位素分離器(ISOL)法，通過用輕離子轟擊厚靶，產生中、短壽命的放射性核束，如加拿大TRIUMF的ISAC裝置、歐洲CERN的ISOLDE裝置和中國原子能科學研究院的BRIF等。

本文基于BRIF在線同位素分離器(BRISOL)，研制氧化鎂靶，在線產生20Na+、21Na+等多種鈉同位素放射性核束。

1 BRISOL簡介

圖1 BRIF布局Fig.1 Layout of BRIF

BRIF包括1臺質子回旋加速器、1套高質量分辨在線同位素分離器及1臺串列加速器，布局如圖1所示。質子回旋加速器可提供75～100 MeV、最大流強200 μA的質子束。BRISOL[5]采用回旋加速器提供的質子束轟擊厚靶，在線產生中、短壽命放射性核束并加速到最高300 keV，經分析后傳輸到低能實驗終端開展低能物理實驗。BRISOL提供的放射性核束也可經電荷交換器將正離子轉化成負離子，注入到HI-13串列加速器進一步后加速，開展高能物理實驗，串列加速器最高端電壓可達15 MV。

BRISOL由靶源系統、第一分析段、主分析段、偏轉段及低能實驗終端組成。為便于強放射性環境下設備的維護，靶源系統采用模塊化設計。整個靶源系統分為3個模塊：初級束流模塊、靶源模塊和透鏡模塊。每個模塊均可在攝像頭監控下采用吊車遠程運輸到熱室進行維護。初級束流模塊內安裝有法拉第筒及束流在線監測儀，用于監測質子束流強及束形。靶源模塊內安裝靶和離子源，通過更換不同的靶材料，可產生不同種類的放射性核束。透鏡模塊內設置1臺三單元四極透鏡和1臺XY導向器，引導放射性核束通過6 m長高壓穿墻管，并將放射性核束傳輸至第一分析段。

為使質量分辨率達到20 000，BRISOL質量分析系統采用異能大小鐵結構消除能量色散[6]，位于第一分析段的小鐵系統由兩塊偏轉半徑550 mm、偏轉角度90°的二極磁鐵反對稱組成，該系統處于300 kV高壓平臺上。束流經加速管加速至最高300 keV后進入大鐵系統，即主分析段。大鐵系統由兩塊偏轉半徑2 500 mm、偏轉角度100°的二極磁鐵反對稱組成，如圖2所示。分析后的離子束經兩塊偏轉半徑1 200 mm的磁鐵將離子束從地下傳輸到地面高度，再經過1個開關磁鐵將離子束輸送到低能物理實驗終端或注入串列加速器后加速。

圖2 BRISOL布局Fig.2 Layout of BRISOL

2 鈉同位素放射性核束的產生方法

2.1 靶材的選擇及研制

BRIF的首個放射性核束物理實驗被確定為20Na核的奇異衰變特性研究，物理用戶需要BRISOL提供束流強度大于2×104s-1的20Na+放射性核束。20Na核的半衰期僅為0.448 s，BRISOL采用高能質子束轟擊厚靶發生核反應，產生放射性核束，對亞秒級短壽命放射性核束產生具有一定的技術難度。放射性核束的產額主要受初級束流強度、反應截面、單位面積的靶核數、釋放效率及電離效率等的影響。靶的材料決定了反應截面，而靶的微觀結構和工作溫度直接影響了放射性核素在靶材料內的釋放時間和釋放效率。對不同半衰期的核素，可能造成高達幾個數量級的產額差異，靶材料的選擇和研制是放射性核束裝置的重要研究課題。

BRISOL的初級束流為回旋加速器提供的100 MeV質子束，質子束與鎂作用產生鈉放射性同位素的截面較大，是非常合適的靶材料選擇。通過24Mg(p，x)20Na、24Mg(p，x)21Na等反應道可產生20Na、21Na、22Na、23Na等鈉同位素核素。不同能量的質子束與24Mg反應產生鈉同位素核素的截面分布如圖3所示，產物核為20Na反應道的閾值約為30 MeV，峰值在35 MeV附近，截面約為0.8×10-27cm2。除24Mg外，天然鎂還有25Mg、26Mg兩種穩定同位素，24Mg、25Mg、26Mg的天然豐度分別為78.6%、10.1%和11.3%，高能質子束轟擊25Mg、26Mg，還可產生24Na、25Na放射性核素。

圖3 p+24Mg反應截面Fig.3 Cross section of p+24Mg

為使靶材內核反應產生的放射性核素釋放出來，靶及離子源源芯通常工作在1 500～2 200 ℃之間，單質鎂熔點僅650 ℃，無法直接用于制作靶材料。氧化鎂的熔點高達2 850 ℃，是BRISOL理想的靶材料。氧化鎂靶通過熱壓燒結工藝制備，燒結溫度為1 200 ℃。靶片為D字型片狀結構，便于放射性核素從靶材料內釋放，并傳輸至放電室。靶片直徑為18 mm，厚度約為2 mm，密度為2.4 g/cm3，如圖4所示。在線實驗前，將氧化鎂靶重疊放入靶筒，加熱至約1 800 ℃出氣24 h。實驗發現，氧化鎂靶高溫加熱后會出現明顯的收縮，與文獻[7]實驗結果相同。加熱數小時后氧化鎂靶體積趨于穩定，仍具有較好的微觀多孔結構，孔隙率約為30%，如圖5所示。氧化鎂靶片放置在鉭材料的靶筒內，靶筒內徑為18 mm、外徑為18.6 mm、長為106 mm，如圖6所示。質子束穿過0.1 mm厚的鉭窗后與氧化鎂靶相互作用，產生放射性核素。通過對靶筒施加最大600 A電流，可將靶材料加熱到工作溫度，使得放射性核素從靶中釋放出來，并通過傳輸管傳送到電離室中。

圖4 氧化鎂靶片的照片Fig.4 Picture of MgO target

圖5 氧化鎂靶微觀結構Fig.5 SEM picture of MgO target

2.2 鈉同位素產生離子源技術

為滿足產生多種離子束的需要，BRISOL配備的是1臺電子束等離子體離子源 (FEBIAD)[8]，其結構如圖7所示。離子源的電子發射陰極由鉭制成，它是傳輸管的一部分，在其上通過最大400 A的電流，一方面可使傳輸管保持較高的溫度，阻止放射性核素在管壁上凝結，另一方面使陰極加熱到足夠高的溫度，可發射出大于250 mA的電子流。電子在電位差為100～300 V的陰、陽極之間被加速，穿過帶孔的陽極進入放電室，將中性的放射性核素電離。放電室外設置有3個線圈，在放電室內可產生最高0.03 T軸向磁場，提高電離效率。離子源位于30 kV電位上，位于地電位的引出電極將離子引出，形成放射性核束。

圖6 靶組件照片Fig.6 Picture of target assembly

圖7 FEBIAD離子源剖視圖Fig.7 Section view of FEBIAD ion source

實驗發現常規結構FEBIAD離子源對鈉離子束電離效率較低，為此，對離子源放電室進行了結構優化。將放電室引出區一側修改為喇叭口結構，增加φ18 mm的陽極延長段，使得該離子源具備表面電離和電子束等離子體電離兩種電離模式。正常電子束等離子體電離工作模式下，陽極和陽極延長段均為正電壓，加速陰極發射的電子束進入放電室區域，電子束與中性原子核碰撞并使之電離。然而，當用于電離鈉、鉀等堿金屬核素時，陽極和陽極延長段設置為負高壓，陰極管道內壁表面電離產生的離子束可有效地被引出，形成離子束，實現表面電離工作模式。由于鈉的電離電位為5.12 eV，而鉭的功函數僅為4.25 eV，為進一步提高鈉同位素核素的表面電離效率，在陰極內壁安裝了0.1 mm厚的錸內襯(錸的功函數為4.96 eV)。結構優化后的離子源對氙的電離效率為6%。

3 在線實驗及實驗結果分析

為開展20Na核奇異衰變物理實驗，離子源引出離子束能量10 keV，后加速電壓100 kV，總能量110 keV。BRISOL束流線上安裝有10臺法拉第筒，并配有電流放大器，監測束流強度及傳輸效率，最低測量下限為0.1 pA。同時，在預分析和主分析磁鐵像點各設置了1套拉帶結構，并各配有1臺高純鍺探測器，通過測量γ譜鑒別放射性核素種類，并定量測量放射性核束的束流強度。

實驗選用離子源產生的23Na+穩定離子束作為先導束，借助束流線上的法拉第筒和束流成像儀可監測束流的強度和形狀，確定束流線參數。BRISOL束流線導向器和透鏡元件均為電元件，在相同能量條件下，不同質量的離子束工作參數相同，只需插值7個二極磁鐵的磁場，即可把放射性核束傳輸到靶上，其中4個分析磁鐵采用核磁共振高斯計測量磁場，其他3個磁鐵配置高精度霍爾高斯計。BRISOL在線實驗時，靶源段真空度好于5×10-5Pa，束流線的真空度好于2×10-5Pa，低能段離子束傳輸效率好于85%，高能段傳輸效率好于90%。

為保證放射性核素從靶內有效地釋放并傳輸至放電室，在線實驗前需對靶和陰極進行加熱，其中靶加熱功率為1.6 kW，陰極加熱功率為0.95 kW。當質子束轟擊氧化鎂靶時，逐漸減小靶筒的加熱功率，保證靶高溫工作。為獲得較高的20Na+離子束產額，靶溫最優工作溫度為1 600 ℃左右。實驗發現，當靶溫繼續升高時，離子源產生的總束流增大，但鈉同位素離子束的束流強度反而減小，這主要是由于盡管是表面電離工作模式，在高溫條件下，電離室內的鎂的含量過高，使得鎂離子束急劇增加，從而抑制了鈉同位素核束的產生。靶上最大質子束流強為8 μA。文獻[9]給出了氧化鎂高溫條件下的蒸氣壓曲線，氧化鎂分解后的鎂和氧的蒸氣壓較高，當溫度為1 600 ℃時，鎂的分壓可達2×10-2Pa，較氧化鎂的分壓高兩個數量級。

表1列出BRISOL在線測量得到的鈉同位素放射性核束的最大產額，其中20Na+離子束的最大產額為2×105s-1，21Na+離子束的最大產額為4×108s-1，可完全滿足物理實驗需求。Tendl-2017庫[10]給出了質子束轟擊鎂靶產生鈉同位素的反應截面，可計算得到理論產額，表1中的總效率即為實驗測量得到的束流強度與理論產額的比值。實驗數據顯示，22Na的總效率達到9%，21Na的總效率為0.5%，而20Na的總效率僅0.012%，這說明該離子源對長壽命放射性核素有較高的電離效率，但對于半衰期較短的20Na、21Na等核素總效率較低。這主要是由于受到氧化鎂靶高溫特性的限制，靶工作溫度較低，使得大部分短壽命放射性核素在靶內衰變造成損失。實驗中還測量得到了26Na+離子束，這是因為質子束轟擊氧化鎂靶產生了大量的中子，中子與26Mg發生26Mg(n，p)26Na反應產生26Na放射性同位素。

表1 MgO靶放射性核束產額Table 1 Radioactive ion beam production of MgO target

2018年6月，BRISOL提供的20Na+放射性核束完成了BRIF首個放射性核束物理實驗，開展了20Na核的奇異衰變特性實驗研究[11]，總供束時間約為200 h。圖8示出在線實驗時靶上20Na+放射性核束流強隨初級質子束流強的變化。2018年12月，BRISOL提供21Na+離子束通過電荷交換器轉換為負離子21Na-，并注入HI-13串列加速器實現了后加速，實驗終端測量得到加速后的21Na7+(87 MeV)束流強度達到1 000 s-1，具備開展串列能區放射性核束物理實驗的條件。

圖8 靶上20Na+流強隨初級質子束流強的變化Fig.8 Change of 20Na+ beam intensityon target with primary proton beam intensity

4 結論

BRISOL裝置已經建成，完成了氧化鎂靶的研制和在線實驗，在線產生了鈉同位素放射性核束(20～26Na+)，20Na+離子束的最大產額為2×105s-1，21Na+離子束的最大產額為4×108s-1。完成了BRIF首個放射性核束物理實驗，開展了20Na奇異衰變的研究，這標志著BRIF已具備運行并開展物理實驗的條件。下一步將開展碳化硅靶的在線測試及更多靶材的研制，提升鈉同位素放射性核束的產額，并產生鋁、鎂、氖等更多核素同位素的放射性束流，滿足物理需求。