ADS熔鹽散裂靶中子學性能研究

楊 璞，林作康，萬唯實，嚴 睿，余笑寒，鄒 楊

(1.中國科學院 上海應用物理研究所，上海 201800；2.中國科學院大學，北京 100049；3.上海科技大學，上海 201210)

加速器驅動次臨界系統(ADS)[1]的基本原理是通過加速器產生的高能質子轟擊堆內的散裂中子靶來產生外源中子，從而驅動整個系統在次臨界條件下維持鏈式裂變反應，持續不斷地產生能量。ADS具有固有安全性好、中子富裕度高等優點。目前，已廣泛應用于核廢物的嬗變和核燃料增殖研究[2-3]。ADS一般由加速器、散裂中子靶和次臨界堆芯組成。其中散裂中子靶是ADS能否穩定運行的關鍵，其中子學性能不但決定ADS的能量放大系數、核廢物的嬗變和核燃料增殖的效率，而且直接影響到加速器、散裂中子靶和次臨界堆芯的耦合設計。因此，對散裂靶的中子學性能分析計算是ADS研究中的重要內容。

散裂靶的中子學性能取決于入射質子的能量、散裂靶材料及結構。目前國際上研究的散裂靶從形態上主要分為固態靶和液態靶。固態靶選用的材料主要包括鎢、鉛、貧鈾等，液態靶則主要是液態Pb、鉛鉍共熔體(LBE)和汞等。但在高能量、高流強的質子束流轟擊下，固態靶存在輻照損傷嚴重與熱負荷過高的問題，因此國際上大部分的ADS設計采用液態靶作為散裂中子靶。液態Pb和LBE具有散裂中子產額較大、蒸汽壓低、沸點高、中子俘獲截面小等優點，是目前ADS設計中使用最多的液態散裂靶材料，并在中子學性能方面有大量的研究基礎[4-6]。

除傳統的液態金屬靶外，在加速器驅動次臨界熔鹽堆(AD-MSRs)中，還出現了直接使用熔融的燃料鹽作為散裂靶的設計。20世紀80年代，日本學者[7]提出了靶堆一體的基于氟化物熔鹽的單流型加速器驅動熔鹽增殖堆(AMSB)概念設計。此外，與氟化物熔鹽相比，氯化物熔鹽中錒系核素有更高的溶解度，可裝載更多的超鈾核素，之后又有學者[8-9]提出了基于氯鹽的靶堆一體的加速器驅動熔鹽堆設計。

與傳統ADS相比，AD-MSRs的主要優點是無需特殊的結構材料將靶與次臨界堆芯分開，從而不需要專門的靶制造工藝，使得整個系統結構簡單，更容易實現多束流入射打靶的設計。此外，熔鹽的化學性質穩定，化學處理流程簡單，其熱容大、黏滯度低，使得靶區的熱量更容易被帶走。本文在AD-MSRs概念設計基礎上詳細計算高能質子轟擊氟鹽和氯鹽兩種熔鹽靶產生的散裂中子產額、散裂中子能譜、能量沉積分布以及散裂產物等，并與液態Pb和LBE散裂靶進行對比，對熔鹽散裂靶的中子學性能進行分析評估，為AD-MSRs的設計研究提供參考。

1 計算方法與工具

高能質子轟擊靶材時發生的散裂反應分為2個階段：第1階段(～10-22s)為核內級聯(INC)過程，第2階段(～10-16s)為退激過程[10]。這兩個過程的原理有很大不同。INC可采用經典或半經典物理學方法描述，入射質子和靶核核子進行準自由碰撞，質子在碰撞過程中損失能量，并碰撞出質子、中子、α、π、γ等次級粒子，這些次級粒子再和核內核子進行碰撞，放出另外的次級粒子，直到入射質子或次級粒子能量接近核內結合能或逃逸出核外為止。隨后，核內核子達到平衡態，入射質子的剩余能量將均勻分布于原子核的核子內，原子核處于高激發態。退激過程中處于高激發態的原子核通過蒸發或裂變損失能量，蒸發過程中會各向同性地放出中子或輕核(如氘、氚、α等)。裂變過程與蒸發過程是競爭關系，靶核裂變成兩個質子數差不多的裂變產物原子核，隨后，裂變產物可能繼續通過蒸發損失能量。

雖然，上述反應過程較為復雜，但目前已有多個機構開發了用于計算高能粒子打靶問題的程序，其中較為著名的有MCNPX[11]、FLUKA[12]、SHIELD[13]及GEANT4[14]等，本文選擇MCNPX(版本2.5)程序作為計算分析工具。MCNPX是由美國洛斯阿拉莫斯國家實驗室開發的蒙特卡羅程序，能在很寬的能量范圍內模擬34種不同類型粒子(核子和離子)和2 000種以上重離子的粒子相互作用。MCNPX可選用Bertini[15]、Isabel[16]、CEM(cascade-exciton model)[17]和INCL4[18]4種模型來模擬INC過程。但對于能量為100～150 MeV的核子，INC模型的適用性缺乏證明，因此，MCNPX使用預平衡模型來模擬此能量范圍的粒子相互作用過程。此外，MCNPX中還可設置蒸發和高能裂變模型來描述退激過程。其中，蒸發模型包括Dresner[19]和ABLA(abrasion-ablation)[20]；高能裂變模型包括ORNL(Oak Ridge National Laboratory)[21]和RAL(Rutherford Appleton Laboratory)[22]。ORNL模型只考慮Z≥91的錒系核素的裂變，而RAL模型則考慮了Z≥71核素的裂變。對于低能(E≤20 MeV)中子輸運，MCNPX則通過調用評價核數據庫進行模擬。

本文中，散裂產物的計算采用INCL4/ABLA模型，其他計算則采用Bertini/Dresner模型。對于能量高于20 MeV但低于150 MeV的中子輸運，使用LA150N數據庫[23]；對于能量在

20 MeV以下的中子輸運，則使用ENDF/B-Ⅶ評價核數據庫。此外，在計算散裂產物時，需要調用Histp卡來產生散裂產物計算結果的輸出文件，該輸出文件為二進制格式，可使用MCNPX軟件包內的HTAPE3X程序對其中的數據進行處理。

2 計算模型

本文散裂靶的計算模型為直徑120 cm、高度120 cm的圓柱體(圖1)。質子束流直徑為7 cm，空間分布為拋物線型，沿熔鹽靶中心入射。計算的散裂靶材料包括液態Pb、LBE、氟化物熔鹽和氯化物熔鹽，其中氟化物熔鹽的成分配比來自于美國橡樹嶺國家實驗室設計的熔鹽增殖堆(MSBR)[24]的燃料鹽，氯化物熔鹽成分配比來源于法國電力集團(EDF)設計的REBUS-3700[25]。表1列出了幾種材料的具體參數，包括計算過程采用的材料溫度和密度等。

圖1 靶與束流計算模型Fig.1 Calculation model of target and beam

表1 計算選用靶材的具體參數Table 1 Specific parameter of target considered in this work

注：1) 指原子序數Z大于80的核素的原子數占所有核素總原子數的比例

3 計算結果與分析

3.1 中子產額及中子能譜對比

為研究質子能量對靶散裂中子產額的影響，計算了不同質子能量入射時不同靶材的散裂中子產額，結果示于圖2。從圖2可看到，散裂中子產額隨質子能量的增加而增大。不同質子能量下，液態Pb和LBE靶的散裂中子產額區別很小，而熔鹽靶的散裂中子產額小于液態Pb和LBE靶。此外，液態靶和熔鹽靶的散裂中子產額之差隨質子能量的增大而變大。對于兩種熔鹽靶，氯鹽中的重金屬裝量高于氟鹽，因此氯鹽靶的中子產額大于氟鹽靶。

圖2 散裂中子產額隨質子能量的變化Fig.2 Spallation neutron production as a function of proton energy

對于液態Pb和LBE靶，單位質子能量的中子產生率在約1.5 GeV時達到飽和，而氟鹽和氯鹽靶單位質子能量的中子產生率則在1 GeV時已達飽和。這主要是因為隨質子能量的增加，π介子的產生截面增大，導致有更多的能量用于產生π介子，而非用于產生中子。此外，當質子能量低于1 GeV時，4種靶的中子產額都開始急劇下降，因此，將ADS的入射質子能量定在1 GeV較為合理。

圖3 散裂中子能譜對比Fig.3 Comparison of neutron spectra in different spallation targets

圖3為1 GeV能量質子轟擊液態Pb、LBE、氯鹽以及氟鹽靶產生的散裂中子能譜。從圖3可見，4種靶的散裂中子能譜有明顯的區別。其中，氯鹽靶的散裂中子能譜最硬。表2為液態Pb、LBE、氯鹽以及氟鹽靶產生的散裂中子能量分布，能量大于0.1 MeV的散裂中子比例分別為72%、79.4%、88.2%和31.6%。另外，氟鹽和氯鹽靶產生的能量在10 MeV以上的高能散裂中子的比例較兩種液態金屬靶的大。

表2 1 GeV質子轟擊下產生的散裂中子能量分布Table 2 Energy distribution of spallation neutron for 1 GeV protons

3.2 質子入射高度選擇

為比較束流入射位置對散裂中子產額的影響，計算了質子在不同軸向高度入射液態Pb、LBE、氯鹽以及氟鹽靶時，4種靶材的散裂中子產額的變化，結果示于圖4。從圖4可見，當質子入射位置靠近靶的底面(入射高度H為20 cm)時，質子泄漏出靶體的概率較大，因此，散裂中子的產額很低，且隨著質子能量的增加，質子泄漏的概率變大，從而導致單位能量的中子產生率很快達到飽和(約500 MeV)；當入射位置遠離底面(入射高度增加)時，質子泄漏的概率減小，散裂中子產額開始增加，單位質子能量的中子產生率也開始增大。

對于液態Pb和LBE靶，入射高度大于80 cm后，散裂中子產額達到最大，基本不再隨入射高度變化。而氟鹽和氯鹽靶的散裂中子產額卻一直在增加。這主要是因為熔鹽的密度小于液態Pb和LBE靶，質子在熔鹽中的穿行距離更大，需要更高的入射高度(大于120 cm)讓散裂中子產額達到最大。

3.3 能量沉積計算

高能質子轟擊散裂靶產生的次級粒子以及相應的反沖核都會在靶內產生能量沉積，較高的能量沉積會導致靶內的熱量難以被及時帶走，從而直接影響散裂靶系統的長期穩定運行。圖5為4種靶被不同能量質子轟擊后，靶內的能量沉積分布。從圖5a可見，大部分能量沉積在半徑0～5 cm范圍內，且有較大的梯度，隨著質子能量的增加，梯度減小。而從圖5b可看到，當質子能量較低時，能量沉積的軸向分布有著明顯的布拉格峰，但隨著質子能量的增加，布拉格峰逐漸減弱，且在質子能量大于1 GeV后，布拉格峰基本消失。這主要是因為低能質子到達入射靶材時，大部分能量用于靶原子的電離，這時就會出現非常強的布拉格峰，但隨著質子能量的增加，質子的射程變長，核反應開始占主要地位，高能次級粒子增加，電離能損降低，導致布拉格峰變弱。相比于液態Pb和LBE靶，由于熔鹽密度較小，質子在其中的射程較長，所以熔鹽靶內能量沉積分布的梯度較小，這樣有利于靶區的熱量導出，不易形成局部熱點。

圖4 散裂中子產額隨質子入射高度的變化Fig.4 Spallation neutron production of different incident heights

圖5 能量沉積分布Fig.5 Energy deposition distribution

3.4 散裂產物計算

質子轟擊散裂靶產生的散裂產物核素分布是另一考量散裂靶中子學性能的因素。首先，部分散裂產物核素具有較強的毒性。其次，一些氣體散裂產物會導致結構材料的腫脹，嚴重威脅ADS的安全運行。圖6為1 GeV質子轟擊液態Pb、LBE、氟鹽和氯鹽靶后得到的散裂產物產生率分布。散裂產物核素可分為3部分：第1部分是質量數A較小的輕核(主要的氣體散裂產物來源)；第2部分是由一系列中等質量數核素構成的，這些子體主要是由裂變和蒸發生成的；第3部分則分布在散裂靶核素的質量數附近，并形成1個較高的峰。這些核素主要來源于低能次級粒子與靶核的反應。從計算結果可看出，兩種熔鹽靶的散裂產物核素分布與兩種液態金屬靶有明顯的不同。由于熔鹽靶中既含有高質量數的核素(Pu、U、Th)，也含有低質量數的核素(Li、Be、F、Na、Cl)，因此在整個質量數區間的兩端出現了2個較高的峰。另外，熔鹽靶的中等質量數核素(60210)。兩種液態金屬靶的散裂產物的核素分布較為接近，僅在中等質量數核素(50

圖6 不同靶產生的散裂產物產生率對比Fig.6 Comparison of spallation product generation rates for different spallation targets

表3列出了4種靶的主要氣體散裂產物的產量。從表3可看出，氯鹽靶的氣體產物產量最大，其次為氟鹽靶，液態Pb靶的氣體產物產量最小，其中氯鹽靶的氖氣和氬氣產量遠大于其他幾種靶，而氟鹽靶的氦氣產量較其他幾種靶大2～4個量級。雖然熔鹽靶氣體散裂產物的產量大于一般傳統的液態金屬靶，但遠小于堆內裂變氣體的產量，且可通過熔鹽堆的專用去除裂變氣體的除氣系統進行處理，但對于液態金屬靶，可能需要設置專門的氣體散裂產物去除系統。

4 結論

本文使用MCNPX程序對高能質子轟擊液態Pb、LBE、氯鹽以及氟鹽靶的物理過程進行了模擬計算，對4種靶材的散裂中子產額、散裂中子能譜、束流入射位置影響、能量沉積分布以及散裂產物進行了對比，得到以下結論。

1) 熔鹽靶的散裂中子產額較液態Pb和LBE靶的小，氟鹽靶的中子產額最小。4種靶中氯鹽靶的散裂中子能譜最硬。

2) 增加入射高度可降低質子泄漏概率，提高散裂中子產額，當入射高度增加到一定值后，散裂中子產額會達到最大，相比于液態Pb和LBE靶，熔鹽靶需要更高的入射高度才能讓散裂中子產額達到最大。

3) 靶內的大部分能量沉積在半徑0～5 cm范圍內。當質子能量較低時，能量沉積的軸向分布有著明顯的布拉格峰，在質子能量大于1 GeV后，布拉格峰基本消失。相比于液態Pb和LBE靶，熔鹽靶內的能量沉積分布的梯度較小。

4) 與液態Pb和LBE靶相比，熔鹽靶的散裂產物中包含更多的氣體及高質量數α發射體核素。