制備工藝對重晶石-硼硅酸鹽玻璃陶瓷結構及性能的影響

雷 杰，吳 浪，江 楓，楊遠波，張海洋，康 澤

(西南科技大學材料科學與工程學院，綿陽 621010)

0 引 言

高放廢液(High Level Liquid Waste，HLLW)主要來自乏燃料后處理過程中鈾钚共去污循環產生的萃余液[1]，具有放射性強、半衰期長、釋熱量高等特點，對生物圈造成了極大的威脅。因此，HLLW的安全處理和處置受到世界各國的高度關注。硼硅酸鹽玻璃因具有良好的抗輻照、化學穩定性和耐水性等，是包括中國在內的很多國家固化高放廢液的首選玻璃固化材料[2-4]。

在含硫的礦物中，重晶石(BaSO4)礦物的化學穩定性和熱穩定性最高[11-14]。課題組前期研究結果表明[15]，在模擬廢液中加入Ba(NO3)2溶液，模擬廢液中的Na2SO4會與Ba(NO3)2反應生成BaSO4。因此，實驗中采用BaSO4代替Na2SO4引入硫。當BaSO4摻量較高(SO3≥5wt%)時，玻璃陶瓷體內存在未完全溶解的BaSO4晶體，對硫酸鹽具有較高的包容量。值得注意的是，該研究中是將基礎玻璃原料與模擬廢物氧化物直接混合熔制獲得玻璃陶瓷固化體。而工業生產中是先制得硼硅酸鹽玻璃球，再與模擬廢液混合熔制獲得硼硅酸鹽玻璃固化體。王孝強等[6]的研究表明，玻璃固化體樣品的準備方式對玻璃包容硫的能力有顯著影響。

由于共存物相和實驗條件對硫酸鹽的分解溫度影響較大[16]，因此，本文擬采用工藝A(將基礎玻璃原料與BaSO4直接混合熔制)、工藝B(將基礎玻璃原料煅燒后再與BaSO4混合熔制)和工藝C(先制得玻璃再與BaSO4混合熔制)分別制備玻璃陶瓷固化體，根據固化體的物相組成、顯微結構、硫含量以及抗浸出性能等實驗數據對比，篩選出較佳的熔制工藝，為含硫高放廢液的固化提供技術參考和實驗數據支撐。……