中紅外可調諧大能量飛秒脈沖激光產生

周 華， 姚傳飛， 賈志旭， 吳長鋒， 秦冠仕*， 秦偉平

(. 吉林大學 電子科學與工程學院， 集成光電子學國家重點聯合實驗室， 吉林 長春 130012；2. 北京工業大學 激光工程研究院， 北京 100022 3. 南方科技大學 生物醫學工程系， 廣東 深圳 518055)

1 引 言

由于在基礎科學研究、環境監測、分子光譜學以及光電對抗等領域有著非常廣泛的應用前景，可調諧中紅外飛秒激光近年來引起了人們的廣泛關注[1-6]。過去幾十年，人們利用光參量振蕩器、光參量放大器及差頻技術等均實現了可調諧中紅外超短脈沖激光的輸出[7-9]。然而，以上產生方式均需要復雜的相位匹配條件和空間光路結構，造成激光器系統的穩定性較差，難以滿足復雜環境中的實際應用。

因此，為了克服以上問題，人們探索了大量全光纖的中紅外超短脈沖激光產生技術，如可調諧波長的鎖模光纖激光器、級聯拉曼光纖激光器以及孤子自頻移等非線性頻率轉換技術[10-12]。然而，由于關鍵中紅外光纖器件研制技術尚未突破，可調諧中紅外鎖模光纖激光器目前仍未完全實現全光纖集成化，且鎖模激光器的調諧波長受稀土離子增益帶寬的限制，難以實現大范圍波長調諧；利用中紅外光纖中孤子自頻移效應則可實現波長的大范圍連續調諧，成為了實現中紅外超短脈沖激光輸出的理想手段。

光纖中的孤子自頻移效應指的是光脈沖在反常色散光纖中傳輸時，脈沖經歷自相位調制效應引入的正啁啾以及光纖色散提供的負啁啾，當二者達到平衡時，光脈沖將以穩定的孤子形態進行傳輸；當孤子的頻譜范圍覆蓋了光纖基質的拉曼增益譜，則孤子的藍端頻率成分會作為泵浦光，使孤子的紅端頻率得到增益，進而使孤子的中心波長向低頻波段連續移動[13]。基于孤子自頻移效應，研究人員報道了大量的中紅外可調諧超短脈沖激光輸出。2016年，Tang采用2 μm飛秒光纖激光器作為泵浦激光，以及ZBLAN玻璃光纖作為非線性介質，實現了波長覆蓋2～4.3 μm的可調諧拉曼孤子激光，脈沖最大峰值功率達75 kW[14]。2018年，Li等采用2 μm飛秒光纖激光器泵浦自制的氟碲酸鹽玻璃光纖，實現了波長為2～2.8 μm的大范圍可調諧拉曼孤子激光[15]。2016年，Duval采用大能量3 μm飛秒激光作為泵浦脈沖，在大芯徑ZBLAN光纖中實現了瓦量級的中紅外可調諧拉曼孤子激光輸出[16]。

盡管許多研究人員在實驗方面做出了大量的努力，并取得了一些成果。然而，實驗研究通常受制于實驗條件的限制，因此，為了進一步探索提升拉曼孤子激光性能的新機理和新方法，人們紛紛在理論層面開展了大量高性能中紅外可調諧飛秒激光產生的研究工作。2014年，Liu在理論上設計了一種無截止單模特性的ZBLAN光子晶體光纖，并將其作為非線性介質，理論研究了利用1.93 μm飛秒脈沖泵浦時，可以實現1.93～3.95 μm的連續可調拉曼孤子激光[17]。2019年，Han在理論上研究了基于碲酸鹽光纖中孤子自頻移效應的寬調諧、高轉換效率的中紅外拉曼孤子激光產生，研究結果表明，通過優化脈沖參數和光纖長度可以實現3.5～5 μm的可調諧激光，最大轉換效率高達50%[18]。

以上研究結果均是通過設計非線性光纖的色散和非線性系數以及優化泵浦激光的參數來提升拉曼孤子激光的轉換效率和能量，在一定程度上獲得性能優異的拉曼孤子脈沖。然而，以上方法在本質上仍然無法避免拉曼孤子激光能量提升和非線性光纖中其他高階非線性效應之間的競爭關系[19]。因此，進一步探索大幅度提升拉曼孤子激光的新方法仍然具有非常重要的意義。

本文提出一種實現大能量可調諧中紅外拉曼孤子激光的方法，并對其進行了驗證。首先，我們設計了一種摻雜Tm3+的高非線性光纖結構，光纖基模的零色散波長為1 466 nm，1 550 nm處的群速度色散值為-25.38 ps2/km，光纖中Tm3+的3F4→3H6能級躍遷的增益波段為1 620～2 050 nm；之后，我們修正了非線性薛定諤方程，引入了具有波長依賴關系的稀土離子增益和吸收；最后模擬了Tm3+的增益對高非線性光纖中產生的可調諧拉曼孤子激光性能的影響。模擬結果顯示，與無源高非線性光纖中的拉曼孤子激光相比，線性增益的引入不僅能大幅度提升可調諧拉曼孤子激光的能量，同時可大范圍調控拉曼孤子激光的中心波長。結果表明，利用有源摻雜光纖作為非線性介質和增益介質可實現大能量可調諧中紅外飛秒脈沖激光。

2 理論模型

2.1 增益調控孤子自頻移效應原理

為了獲得大能量中紅外拉曼孤子激光，我們首先研究了增益調控孤子自頻移效應的機理和方法。圖1為增益調控大能量中紅外拉曼孤子脈沖產生原理示意圖，所使用的非線性介質為摻雜Tm3+的高非線性光纖，同時Tm3+的3F4→3H6能級躍遷可以提供1 620～2 050 nm波段的線性光增益，從而對頻移至該波段的孤子進行能量調控。理論模型中，泵浦光源由波段位于1 550 nm的飛秒脈沖和連續波激光器(如1 570 nm或793 nm的半導體激光器)組成。其中1 550 nm飛秒脈沖光源在光纖的反常色散區泵浦，可產生孤子自頻移效應；而連續波激光器泵浦Tm3+可產生1 620～2 050 nm的線性增益。

圖1 增益調控大能量中紅外拉曼孤子脈沖產生原理示意圖

Fig.1 Schematic of high energy mid-infrared Raman soliton pulse generation manipulated by optical gain

進一步地，為了描述有源摻雜光纖中特定波段的線性增益對非線性效應的調控作用，我們修正了非線性薛定諤方程，如下式：

(1)

其中，A(z,T)是脈沖包絡的慢變振幅，g為波長依賴的光增益系數，α為光纖損耗系數，βn代表光纖第n階色散系數，γ為頻率相關的光纖非線性系數，γ1為與自變陡效應有關的參數，R(T′)為與拉曼效應有關的非線性效應函數。通過求解公式(1)即可對有源摻雜非線性光纖中的孤子自頻移效應進行描述。

2.2 Tm3+摻雜非線性光纖結構設計和表征

在以上模型中，選擇和設計合適的非線性光纖是實現增益調控孤子自頻移效應的關鍵。基于此，我們采用本課題組研制的氟碲酸鹽玻璃作為非線性光纖的基質材料，氟碲酸鹽玻璃具有較大的非線性折射率、較寬的紅外透過窗口以及高的稀土離子摻雜濃度，是一種理想的中紅外玻璃材料。根據理論模型中對非線性光纖色散、非線性系數以及受限損耗的要求，我們設計了一種階躍型氟碲酸鹽玻璃光纖，纖芯和包層玻璃材料分別為70TeO2-20BaF2-9.5Y2O3-0.5Tm2O3(TBYT)和90(AlF3-YF3-CaF2-BaF2-SrF2-MgF2)-10TeO2(ABCYSMT)，玻璃的折射率和熱學參數參見課題組前期工作[20]，光纖的纖芯直徑為4 μm，LP01模式的非線性系數為480.8 W-1·km-1。我們使用全矢量有限差分法計算了光纖LP01模式的群速度色散，群速度色散曲線如圖2(a)所示，光纖的零色散波長為1 466 nm，1 550 nm的飛秒泵浦脈沖位于光纖的反常色散區。此外，我們通過求解氟碲酸鹽光纖中Tm3+的速率方程和1 570 nm連續波泵浦光與信號光的傳輸方程，得到了當1 570 nm激光功率為2 W時，Tm3+在氟碲酸鹽玻璃光纖中的增益譜曲線，如圖2(b)所示，圖中增益值大小由1 570 nm泵浦激光功率決定。

圖2 (a)高非線性光纖LP01模式的群速度色散曲線;(b)高非線性光纖中Tm3+的增益曲線。

Fig.2 (a)Group velocity dispersion curve of LP01mode in high nonlinear fiber. (b)Net gain profile of Tm3+in high nonlinear fiber.

3 數值模擬與結果分析

3.1 氟碲酸鹽光纖中孤子自頻移效應

首先，我們研究了不施加線性光增益的情況下，20 cm長氟碲酸鹽光纖中的拉曼孤子自頻移效應。模擬中，泵浦脈沖的波長為1 550 nm，脈沖寬度為100 fs，峰值功率設置為700 W，程序中采用的群速度色散曲線為圖2(a)中所描述，此時入射脈沖的孤子階數N=11。圖3(a)為氟碲酸鹽光纖中飛秒泵浦脈沖沿光纖長度的頻譜演化圖，圖3(b)為相應的時域演化圖。可以看出，在初始階段，光譜在自相位調制的作用下發生了對稱展寬，入射脈沖在時域上得到壓縮。當繼續傳輸至3 cm時，受高階色散的微擾，脈沖發生了高階孤子劈裂效應，產生了基階拉曼孤子，由于此時拉曼孤子的光譜范圍覆蓋了氟碲酸鹽玻璃的拉曼增益譜，發生了孤子自頻移效應，獲得了波長可調諧的拉曼孤子激光。此時，由于拉曼孤子經歷光纖的反常色散區，其時域脈沖的群速度比泵浦脈沖要慢，時域脈沖相對零時刻逐漸走離，表現為時域和頻域均獨立存在的超短脈沖。圖3(c)為20 cm氟碲酸鹽光纖后輸出脈沖的時域分辨光譜，圖中拉曼孤子為無啁啾的雙曲正割脈沖。

圖3 孤子自頻移效應表征。(a)頻譜演化圖；(b)時域演化圖；(c)光纖輸出端信號的時域分辨光譜圖。

Fig.3 Characterization of soliton self-frequency shifting effect. (a)Spectral evolution. (b)Temporal evolution. (c)The simulated spectrograms of output pulse from 20 cm nonlinear fiber.

接下來，我們研究了峰值功率對產生的拉曼孤子激光性能的影響。圖4(a)為峰值功率為700，1 000，1 600，2 000，4 000，6 000 W時，氟碲酸鹽光纖中產生的拉曼孤子激光的光譜圖，圖4(b)為對應的時域脈沖曲線。隨著峰值功率增加，拉曼孤子的中心波長逐漸向長波移動，峰值功率為6 000 W時，中心波長達2 513 nm。隨著峰值功率增加，產生的拉曼孤子脈沖的峰值功率由1 368 W增加到3 618 W，最大單脈沖能量為0.16 nJ。然而，隨著入射脈沖峰值功率增加，拉曼孤子激光的轉換效率則由59.4%單調降低至26.9%，主要原因在于較高的峰值功率將使入射脈沖發生更高階的非線性效應，如四波混頻、交叉相位調制、多級孤子劈裂等，導致最先產生的拉曼孤子轉換效率逐漸降低。

因此，單純通過提升入射脈沖的峰值功率無法大幅度提升可調諧拉曼孤子激光的轉換效率和單脈沖能量。近年來，研究人員也通過優化脈沖寬度以及設計光纖群速度色散曲線的方式來實現大能量的拉曼孤子激光[11,21-22]，但仍然無法徹底突破高峰值功率下，高階非線性效應引起的轉換效率降低和單脈沖能量的限制。

圖4 (a)不同峰值功率時，拉曼孤子脈沖的光譜曲線；(b)不同峰值功率時，拉曼孤子脈沖的時域脈沖曲線。

Fig.4 (a)Spectra of Raman soliton pulse with different peak power of input femtosecond pulse. (b)Domain pulse curve of Raman soliton pulse with different peak power of input femtosecond pulse.

3.2 增益對拉曼孤子脈沖性能的影響

我們研究了氟碲酸鹽光纖中稀土離子增益對可調諧拉曼孤子激光性能的影響。在模擬中，入射脈沖的峰值功率設置為700 W，在該峰值功率下，拉曼孤子的波長剛好落在Tm3+的增益帶寬內，且此時高階非線性效應尚未發生。圖5(a)為模擬的稀土離子增益為35 dB時，入射脈沖光譜的演化圖，而圖5(b)為相應的時域演化圖。可以看出，在初始階段，自相位調制、高階孤子劈裂、孤子自頻移等與無增益時基本一致，當劈裂出的孤子脈沖移動到Tm3+的增益帶寬內時，拉曼孤子感受到稀土離子的增益，能量被放大，進而拉曼孤子的紅移加速度增大，拉曼孤子激光的中心波長最終移動至2 874 nm。在模擬中，孤子紅移速度增加主要是由峰值功率提高增大了非線性光纖中孤子頻移量導致的。拉曼孤子頻移量νR沿光纖長度的表達式如下：

圖5 增益調控孤子自頻移效應表征。 (a)頻譜演化圖；(b)時域演化圖。

Fig.5 Characterization of soliton self-frequency shifting effect with 35 dB optical gain. (a)Spectral evolution. (b)Temporal evolution.

(2)

其中，dz為孤子傳輸距離，TR為拉曼響應函數，P0為孤子的峰值功率，β2為光纖的群速度色散。

在時域上，拉曼孤子激光的單脈沖能量達到0.3 nJ，且由于增益的引入，孤子脈沖的走離速度也加快。在該過程中，Tm3+提供的線性增益僅僅改變了波長移動拉曼孤子脈沖的性質，并未引起新的孤子劈裂和孤子自頻移等效應。

之后，我們研究了不同增益對拉曼孤子激光波長、峰值功率、單脈沖能量的影響。圖6(a)為增益分別為0，5，15，25，35 dB時，20 cm氟碲酸鹽光纖中輸出的拉曼孤子激光的頻域光譜，隨著模型中所提供的Tm3+增益逐漸增加，非線性光纖中孤子脈沖的中心波長由1 735 nm紅移至2 874 nm。圖6(b)為對應的孤子激光的時域脈沖曲線，隨著增益增加，孤子激光的脈沖能量得到了放大，孤子脈沖的單脈沖能量由0.04 nJ提高至0.32 nJ。

圖7為增益值設置為5，15，25，35 dB時，20 cm光纖輸出光的時域分辨光譜圖像，所獲得的拉曼孤子相對于入射脈沖發生了逐漸走離，孤子能量逐漸得到放大。在整個過程中，拉曼孤子激光表現為一種無啁啾的超短脈沖激光狀態，脈沖寬度僅為45 fs。模擬結果表明非線性光纖中的線性增益可以實現對孤子自頻移效應產生多方面調控，進而獲得大能量可調諧的超短脈沖激光。

圖6 (a)不同光增益時，拉曼孤子脈沖的光譜曲線；(b)不同光增益時，拉曼孤子脈沖的時域脈沖曲線。

Fig.6 (a)Spectra of Raman soliton pulse with different optical gain of Tm3+doped nonlinear fiber. (b)Domain pulse curve of Raman soliton pulse with different optical gain of Tm3+doped nonlinear fiber.

綜上所述，我們建立了Tm3+摻雜非線性光纖中放大的孤子自頻移效應產生大能量可調諧中紅外拉曼孤子激光的模型，模擬中所實現的中紅外拉曼孤子脈沖可以通過繼續增加線性增益值來實現更大的波長調諧范圍和單脈沖能量。在模擬結果中，拉曼孤子的能量主要受所采用的非線性光纖參數的限制，未來我們將進一步設計色散曲線和非線性系數合適的非線性光纖，進而探索更大單脈沖能量拉曼孤子激光產生的潛力。此外，我們將設計和制備參數合理的高非線性光纖，并搭建實驗裝置，最終獲得大能量、波長大范圍可調諧的中紅外超短脈沖激光輸出。

圖7 光增益分別為5 (a),15(b),25(c),35(d) dB時，光纖輸出端信號的時域分辨光譜圖。

Fig.7 Simulated spectrograms of output pulse from 20 cm nonlinear fiber when the optical gain were set as 5(a), 15(b),25(c), 35(d) dB.

4 結 論

本文提出一種實現大能量可調諧中紅外飛秒脈沖激光的方法，并對其進行了理論驗證。我們首先設計了一種Tm3+摻雜的高非線性光纖，其中Tm3+的3F4→3H6能級躍遷可提供1 620～2 050 nm的寬帶增益，光纖LP01模式的零色散波長為1 466 nm。當使用1 550 nm飛秒脈沖進行泵浦時，發生了明顯的孤子自頻移效應。當孤子的中心波長移動至Tm3+的增益帶寬時，孤子的能量被放大，且中心波長可隨增益值不同實現大范圍調諧。模擬結果表明，通過向孤子自頻移效應提供線性增益是獲得大能量中紅外可調諧超短脈沖激光產生的有效技術手段。