多吡啶鐵配合物制備及電催化質子還原性能

榮冰瑩，劉 賀，惠 宇，宋麗娟，鐘 偉

（1.遼寧石油化工大學遼寧省石油化工催化科學與技術重點實驗室，遼寧撫順113001；2.嘉興學院生物與化學工程學院，浙江嘉興314001）

眾所周知，能源危機已成為制約人類發展和進步的關鍵問題。人類依賴的化石能源(煤、石油、天然氣)不僅資源有限，而且燃燒時產生大量的溫室氣體CO2和其他有害物質[1]。探索和研究可持續、環境友好的新型能源以減輕乃至完全脫離對化石能源的依賴已成為各國科技工作者必須面對的挑戰[2-3]。作為一種清潔無污染的新能源，氫能源具有無可比擬的潛在開發價值，而廉價高效的制氫催化劑則是氫能開發與利用的關鍵。

目前，工業生產中最有效的制氫催化劑是鉑、鈀等貴金屬，但這些金屬在地殼中的豐度極低，價格昂貴，無法滿足可持續發展的要求。另一方面，自然界的藻類和微生物中存在一類金屬酶——氫化酶，可以高效、快速和可逆地催化質子還原制氫和氫氣氧化反應[4]，為開發廉價高效的制氫催化劑提供了可借鑒的思路。事實上，受氫化酶的啟發，化學工作者已經開始嘗試用化學方法探索合成低成本和高效率的制氫催化劑[4]。自從20世紀末[FeFe]-氫化酶的詳細晶體結構被解析以來[5-6]，國內外化學工作者合成了許多二鐵羰基化合物，作為該酶金屬中心的模型化合物并開展了相關性質研究[7-8]。C.Nagoshi等[4]在[FeFe]-氫化酶的仿生模擬及質子催化電荷轉移機理方面開展了系統深入的研究。

迄今為止，盡管研究者在[FeFe]-氫化酶仿生制氫催化體系方面開展了卓有成效的研究，但已報道的這些催化體系大多合成步驟繁瑣或條件苛刻，催化效果難與自然界[FeFe]-氫化酶相媲美[9-10]。……