肖 維,尹楚軒,李宏軒,董 冰,尹俊連,王德忠
(上海交通大學 核科學與工程學院,上海 200240)
燃料元件包殼是反應堆安全的重要屏障[1],它的狀態與反應堆運行安全密切關聯。反應堆運行過程中,在定位格架磨蝕、異物沖擊等因素作用下,燃料包殼有可能發生破損[2],破損發生后包殼間隙中的放射性裂變產物會通過破損釋放到冷卻劑中,引起一回路劑量上升,從而對核電站的安全、經濟性造成惡劣影響。因此,燃料包殼的破損問題是國際上一重要的研究課題[3-5],有必要在反應堆運行過程中快速、準確地通過一回路冷卻劑中裂變產物比活度判斷燃料包殼是否發生破損以及燃料包殼的破損程度[6-7]。
現有方法一般在一級動力學釋放模型基礎上[8],基于冷卻劑中兩種裂變產物比活度的比值預測燃料包殼破損狀態,例如131I/133I、133Xe/135Xe的比值判斷燃料包殼的破損程度;134Cs/137Cs的比值判斷破損燃料棒的燃耗[9-11],不同學者關于比活度比值范圍對應的包殼破損狀態并無統一意見,并且在燃料包殼破損預測中存在誤判[12]。
針對上述問題,本文使用Booth模型[13]和一級動力學模型[8]建立不同包殼破損程度下冷卻劑中裂變產物比活度的數據庫,使用該數據庫構建人工神經網絡,由一回路冷卻劑裂變產物比活度判斷燃料棒包殼是否破損及其破損等級,并與現有的碘同位素比值法進行比較,旨為燃料包殼破損預測提供一種新方法。
裂變產物i在燃料芯塊中產生和消失的平衡方程為:
(1)
式中:Xi為核素的原子密度,cm-3;NU為UO2的核子密度,cm-3;σf為UO2的微觀裂變截面,b(1 b=10-28m2);Yi為核素i的裂變產額;Iji為核素j到核素i的分支比;λj為核素j的衰變常量,s-1;φ為平均中子注量率,cm-2·s-1;fji為j吸收中子變為i的份額;σk為平均中子吸收截面,b。
裂變產物從燃料芯塊到包殼間隙的釋放率使用Booth模型計算,該模型將燃料芯塊內的UO2晶粒近似為球形,以1個燃料小球為控制體建立球坐標系下的擴散方程:
(2)
式中:Bi為裂變產物i在燃料小球內的產生速率,cm-3·s-1;D為裂變產物在UO2晶粒內的擴散系數,cm-2·s-1。
通過求解方程(2)可得到裂變產物在燃料芯塊的釋放產生比(R/B):
(3)
式中:Ri為裂變產物i在燃料小球內的釋放速率,cm-3·s-1;a為UO2晶粒的平均直徑,cm。
燃料包殼間隙中的裂變產物i濃度NGi的平衡方程為:
(4)
式中,νi為裂變產物從包殼間隙到一回路的逃脫率系數,s-1。
一回路中的裂變產物i濃度NCi的平衡方程為:
(5)
式中:qi=Q/W·ηi+βi+L/W為一回路中裂變產物i的消失率,s-1,其途徑有凈化、調硼補水、泄漏等;Q為冷卻劑總流量,m3·s-1;W為冷卻劑總體積,m3;ηi為凈化效率;βi為調硼補水導致的裂變產物消失率, s-1;L為冷卻劑泄漏流量,m3·s-1。
燃料元件加工過程中在包殼外表面存在沾污鈾,沾污鈾在反應堆運行過程中同樣產生裂變產物釋放到冷卻劑中。沾污鈾對一回路比活度貢獻的裂變產物i濃度NTi的平衡方程為:
(6)
式中:φc為冷卻劑中的平均中子注量率,cm-2·s-1;Yi為核素i的裂變產額;σf為UO2的微觀裂變截面,b;ε為沾污鈾的釋放份額,基于保守假設,ε取值為0.5。
本文使用Back Propagation(BP)神經網絡建立包殼破損狀態預測模型,BP神經網絡是一種對連續非線性問題具有優異擬合能力的,采用誤差反向傳播算法的多層前饋人工神經網絡。目前已證明,BP神經網絡能以任意精度逼近任何非線性連續函數[14],其結構如圖1所示。

圖1 3層BP神經網絡原理框架圖Fig.1 Principle framework of three-layer BP neural network
BP神經網絡中隱藏層節點數量可使用經驗公式確定[15],m、n、l分別為輸出層、輸入層和隱藏層節點數:
l=
(7)
BP神經網絡的激活函數選用Sigmoid函數:
(8)
BP神經網絡在訓練過程中一般使用梯度下降算法,權重ω沿梯度反向調整。但實際使用中,梯度下降算法收斂速度慢且易陷入局部最小值。相比梯度下降算法,Levenberg-Marquardt(L-M) 算法具有不易陷入局部最小值、穩定性高、收斂速度快的特點,故本文使用L-M算法訓練BP神經網絡,其權重更新規則為:
ωk+1=ωk-[JTJ+μI]-1Je
(9)
式中:J為Jacobian矩陣;I為單位矩陣;e為誤差向量。
本文使用兩個串聯的BP神經網絡,第1個用于判斷包殼是否破損,第2個在包殼發生破損后判斷包殼的破損等級。
根據裂變產物正向釋放模型,構建用于判斷包殼是否破損的神經網絡的訓練集,設定19個不同的包殼破損時間,計算得到108s內23種裂變產物在冷卻劑中的比活度作為訓練集的輸入向量,對應的輸出向量破損時刻前為0,破損時刻后為1。根據式(7),隱藏層節點數設定為9。

圖2 包殼破損的神經網絡均方差收斂圖 Fig.2 Mean squared error of neural network for cladding failure
使用神經網絡判斷是否發生破損的閾值設置為0.5,即輸出向量值小于0.5認為包殼未發生破損,輸出向量值大于0.5認為包殼發生破損。圖2為神經網絡訓練過程的殘差曲線,神經網絡能快速收斂到較低的錯誤率。測試結果表明,訓練好的神經網絡判斷包殼破損狀態的錯誤率為5.3×10-7。表1列出幾個典型測試集中破損時間與神經網絡反演結果的對比,神經網絡能根據23種裂變產物的比活度判斷包殼是否發生破損,因而可及時發現包殼破損。

表1 破損時間預測Table 1 Defect time prediction
為測試所建立神經網絡的健壯性,考察了數據擾動和特征核素的選取對神經網絡預測結果的影響,并關于沾污鈾質量、單棒功率兩個因素對神經網絡進行了敏感性分析。
給測試集分別增加5%、10%、30%的隨機擾動,然后用神經網絡進行反演,結果列于表2,神經網絡對于有擾動的測試集預測效果很好,即使數據的隨機擾動達到30%,預測誤差仍在非常低的水平,錯誤率為2×10-4。

表2 神經網絡對于有擾動的測試集的預測結果Table 2 Prediction towards perturbed test set by neural network
由于部分裂變產物半衰期短、特征γ射線能量較低,需對作為輸入向量的核素進行進一步的篩選。表3列出考慮半衰期和特征γ射線能量篩選后作為燃料元件破損反演的關鍵核素。
根據式(7),確定神經網絡隱藏層節點數為5。經測試,該神經網絡對于原訓練集的狀態的判斷錯誤率為2.1×10-6,略高于使用23種特征核素訓練得到的神經網絡的錯誤率5.3×10-7,但仍屬于極低的水平。即使僅選取6種特征核素作為輸入向量,神經網絡模型仍能以2.1×10-6的錯誤率準確反演包殼是否破損。
不同沾污鈾質量對神經網絡反演的結果表明,在沾污鈾質量0.5 g的條件下,使用裂變產物比活度作為輸入向量訓練得到的神經網絡,對于其他沾污鈾質量條件下比活度對應包殼是否破損無預測能力。

表3 進一步篩選得到的特征核素Table 3 Further selected characteristic nuclide
考慮到沾污鈾對一回路裂變產物比活度的貢獻與其質量呈正比,根據式(10),使用歸一化后的比活度作為輸入向量,可消除沾污鈾質量的影響。
(10)
仍使用沾污鈾質量為0.5 g時生成的訓練集,使用式(10)對比活度歸一化后,再用其作為輸入向量訓練神經網絡。測試結果表明該神經網絡能準確判斷不同沾污鈾質量條件下對應包殼是否破損。
選取77、90、100、110、120 kW等5組單棒功率生成測試集,用訓練好的神經網絡分別對其進行反演,預測錯誤率列于表4。

表4 不同功率下的預測結果Table 4 Prediction result at different rod powers
從表4可看出,隨著功率的增大神經網絡反演的誤差增大,但在功率最大(120 kW)時,神經網絡的反演準確率仍處在較高水平,因此在77~120 kW的范圍內,功率變化對于神經網絡的反演準確度影響可忽略。
燃料元件的破損程度由惰性氣體裂變產物的逃脫率系數來表征。基于神經網絡的特點和逃脫率系數的取值范圍,將破損情況分為5個等級:等級1,逃脫率系數小于1×10-7s-1;等級2,逃脫率系數處于1×10-7~1×10-6s-1之間;等級3,逃脫率系數處于1×10-6~1×10-5s-1;等級4,逃脫率系數處于1×10-5~1×10-4s-1;等級5,逃脫率系數大于1×10-4s-1。5個等級對應該神經網絡輸出向量的5個分量,分量的最大值將被視為判斷結果。
通過設定不同的破損時間、逃脫率系數,生成192組數據作為訓練集。為減少訓練集數據量、提升訓練效率,在啟堆初期、破損初期密集采集數據,減少其他相對穩定時刻的數據采集密度。圖3為神經網絡訓練過程中均方差的收斂情況。測試結果表明,訓練好的神經網絡判斷包殼破損等級的正確率為99.48%。該神經網絡能準確地對破損嚴重情況進行分級。

圖3 包殼破損程度的神經網絡均方差收斂圖 Fig.3 Convergence graph of mean squared error of neural network for degree of cladding failure
選取沾污鈾質量不同的測試集,對該模型進行測試。表5列出對于測試集的測試結果。結果表明,用沾污鈾質量為0.5 g的訓練集訓練得到的神經網絡,在沾污鈾質量不同的情況下,仍能對破損等級進行準確分級。
選取單棒功率不同的測試集,對該模型進行測試,功率范圍為77~120 kW。表6列出對于測試集的測試結果。結果表明,單棒功率的變化對于判斷準確率的影響較小。用單棒功率為77 kW的訓練集訓練得到的神經網絡,在功率變化的情況下,仍能對破損等級進行準確分級。

表5 對于沾污鈾質量不同的測試集的分級錯誤率Table 5 Error rate of classification towards test sets with different masses of tramp uranium

表6 對于單棒功率不同的測試集的分級錯誤率Table 6 Error rate of classification towards test sets with different rod powers
選取2.2節中的6種特征核素進行訓練神經網絡。測試結果表明,基于6種核素所訓練得到的神經網絡,對訓練集的判斷正確率為98.76%,略低于使用23種核素訓練所得的神經網絡的正確率99.48%,但仍表現出優越的性能。
碘同位素比值法是在反應堆運行經驗基礎上建立的判斷燃料包殼破損程度的方法。
有國內學者指出:對于無燃料破損的堆芯,131I/133I的比活度比約為0.1;對于出現小破損的堆芯,131I/133I的比活度比約為1;對于出現大破損的堆芯,131I/133I的比活度比約為0.6[10]。
而美國西屋公司經驗總結認為:131I/133I比活度比在0.1~0.2是開孔或大破損;在0.3~0.5是小孔眼程度的破損;大于0.5是針孔或很小的裂紋[9]。
兩種判斷依據最主要的區別在于131I/133I比活度比在0.1時對應的包殼破損程度。與模擬數據進行對比后發現:沾污鈾質量為0時131I/133I比活度比的模擬結果與后者一致;而沾污鈾質量不為0時131I/133I比活度比的模擬結果則與前者接近。故認為后者的判斷依據是在未考慮沾污鈾或沾污鈾質量極小的情況下得到的,本研究中選擇前者作為判斷依據。
圖4為不同沾污鈾質量和不同逃脫率系數情況下,6.324×107s包殼發生破損后,所計算的131I/133I比活度比。可看出,當沾污鈾質量較大但包殼破損較小時,131I/133I比活度比在0.2~0.3之間,此時比值法難以準確判斷包殼的破損狀態。

圖4 碘同位素比值法結果Fig.4 Prediction result by iodine isotope ratio method
取沾污鈾質量為0.5 g,破損時間為106s,逃脫率系數為10-7s-1,在破損時間較早、逃脫率系數較小的情況下,比較神經網絡法與傳統比值法的預測性能,如圖5所示。

圖5 發生破損后神經網絡與碘同位素比活度比輸出值變化Fig.5 Output of neural network and specific activity ratios of 131I and 133I after defecting
由圖5可知,在上述條件下,神經網絡輸出的狀態值上升較快,僅在5×103s后就達到了破損的判斷閾值,即神經網絡判斷的破損時間為1.004×106s,與真實情況僅相差4×103s。與之相比,碘同位素比活度比上升較為緩慢,在1.005×106s時,比活度比僅0.159 98。經過8×104s后,該比活度比也僅上升至0.35,不能準確判斷其破損狀態。
在中小破口的情況下,相比于碘同位素比值法,神經網絡對于包殼破損程度判斷響應更快,準確度更高。
本文基于BP神經網絡,建立了通過壓水堆一回路中裂變產物比活度判斷燃料包殼是否破損以及破損程度的模型。通過敏感性分析,得到如下結論:
1) 用于判斷包殼是否發生破損的神經網絡,能在燃料棒參數發生變化的情況下,準確地判斷出發生破損的時間。
2) 用于判斷包殼破損等級的神經網絡,能在燃料棒參數發生變化的情況下,準確地判斷包殼破損的嚴重程度。
3) 與碘同位素比值法相比,在小破口的情況下,神經網絡方法能更快、更準確地預測包殼的破損情況。
綜上所述,人工神經網絡可用于預測反應堆燃料包殼是否發生破損以及破損程度。