堆內輻照氚增殖劑球床有效熱導率分析

駱貝貝，王玉林，葛艷艷，占 勤，楊洪廣

(中國原子能科學研究院 反應堆工程技術研究部，北京 102413)

在氘-氚反應的聚變反應堆中需不斷地為聚變反應提供氚核素，是聚變反應堆商業化的關鍵技術，為此在聚變反應堆的外圍設計可產生氚核素的固體包層，即固態氚增殖劑包層[1]。作為固態增殖劑包層的推薦材料，正硅酸鋰(Li4SiO4)產氚能力較強，具有良好的機械性能和抗輻照性能。其中由Li4SiO4小球堆積形成的球床形式的包層是我國聚變反應堆重點研究的固態氚增殖劑包層形式之一[2-3]。在運行中，氚增殖劑球床在堆內輻照時處于高溫環境[4]，由于球床內由Li4SiO4小球堆積形成的特殊離散結構形式，球床內的傳熱行為十分復雜，需綜合考慮氣體和固體的導熱、小球間的接觸導熱及輻射換熱等因素。一般用隨溫度變化的有效熱導率來表征球床的導熱能力。國內外已開展了相關的堆外實驗研究，一般采用穩態熱流法[5]或瞬態熱線法[6]對外加熱源的氚增殖劑球床進行有效熱導率的測量。在中國先進研究堆(CARR)上首次開展的氚增殖劑球床組件輻照實驗，完成了在堆內輻照情況下球床有效熱導率的測量[7]。本文結合堆內輻照實驗中不同反應堆功率下球床內的溫度分布和中子物理計算所得的球床發熱功率，反推計算得到Li4SiO4球床的有效熱導率，并將該結果與有關球床內有效熱導率理論計算結果及實驗結果進行對比分析。

1 輻照實驗組件結構

在CARR開展氚增殖劑球床組件輻照實驗時，綜合考慮輻照處的中子通量密度及孔道的實際使用情況，選擇內徑為φ70 mm的垂直孔道開展相應實驗研究，該孔道與堆水池聯通，內部無強迫冷卻，依靠孔道外部的重水箱為輻照組件提供冷卻。在孔道內架設輻照工藝管，將輻照組件與孔道內的水隔離。圖1為球床組件在垂直孔道中的橫截面示意圖。

圖1 球床組件橫截面示意圖Fig.1 Schematic of cross section for pebble bed assembly

實驗中使用的球床由Li4SiO4陶瓷小球(6Li的富集度為7.5%)在不銹鋼容器中堆積形成。Li4SiO4陶瓷小球采用濕法制備，經篩分選擇球徑為0.95～1.0 mm的小球，小球的真實密度為2.29 g/cm3。球床的高度為120 mm，直徑為33.2 mm，堆積系數為56%。球床的不銹鋼外殼即內層不銹鋼外另設1層不銹鋼，兩層不銹鋼間為滲透氣隙，其中的氣體成分與球床中的吹掃氣體一致，均為氦氣。由于球床在堆內輻照的過程中發熱量較大，為保證組件安全，利用金屬鋁具有較好的導熱特性，在球床外部設置鋁傳熱塊，長度為650 mm。外層不銹鋼與鋁傳熱塊間、鋁傳熱塊與輻照工藝管間為調溫氣隙，根據實驗要求可選取氦氣或氬氣等作為調溫氣體。球床組件中的氣體間隙均與單獨的氣體回路連接，以實現在線氚提取、氚滲透測量及輻照溫度調節功能。根據孔道內中子通量密度分布及前期大量物理-熱工驗證計算確定了球床組件在CARR垂直孔道的位置[8]，為得到最佳的輻照實驗結果，將球床的底部放置于堆內標高為+1.3 m的位置，鋁傳熱塊的底部放置于堆內標高+1.2 m的位置(堆芯中心標高為+1.2 m)。圖2示出由MCNP計算所得的反應堆功率為20 MW時球床和鋁傳熱塊高度方向上平均中子通量密度分布。圖中坐標0 cm對應堆內標高+1.2 m。由圖2可知，由于鋰陶瓷球床為中子的強吸收體，球床與其對應的鋁傳熱塊高度上的中子通量密度的分布均呈現中間低、兩邊高的趨勢。

圖2 球床和鋁傳熱塊高度方向上平均中子通量密度分布Fig.2 Average neutron flux density distribution for different heights of pebble bed and aluminum heat transfer block

為實現球床內測溫熱電偶的準確定位，在堆積球床的上方設置熱電偶的定位孔。在球床高度的中心位置，分3個角度(0°、120°和240°)的扇面安裝3組，每組5只K型熱電偶，熱電偶均勻分布在球床的半徑方向上，用于測量在不同反應堆功率下的球床溫度分布。在不同扇面上同一半徑處測得的溫度可減少后續有效熱導率求解時的誤差。圖3為球床組件的結構示意圖。

圖3 球床組件結構示意圖Fig.3 Structure schematic of pebble bed assembly

實驗中通入球床內的吹掃氣體壓力約為100 kPa，流量為200 mL/min。吹掃氣體的流速非常低，可近似認為球床內的氣體為滯止狀態。實驗中采用反應堆加熱及改變調溫氣體成分的方式調節球床內溫度。根據CARR運行情況以及材料輻照安全的要求，在反應堆運行條件下要求球床內溫度不得高于850 ℃。

2 輻照實驗過程

為確保反應堆安全及輻照組件的完整性，并獲得不同溫度下球床的有效熱導率數據，進行兩輪升功率-降功率實驗，第1輪實驗中使用導熱性能較好的氦氣作為調溫氣體，球床的溫度較低；第2輪實驗中使用氬氣，球床的溫度較高，實驗中需關注高功率時溫度是否超過輻照球床的最高限制溫度850 ℃。實驗的主要步驟如下：

1) 實驗開始前完成輻照裝置的抽真空操作，并按照實驗要求對各間隙進行載氣配置，輻照組件中的球床吹掃氣體為氦氣，調溫氣體為氦氣，監測壓力、流量、濕度等參數，保證其滿足有效熱導率測量實驗的要求；

2) 啟動反應堆，按照0.5、5、10、20和30 MW的臺階提升功率。在反應堆達到目標功率后記錄各測點溫度，每個功率臺階穩定15～30 min，直至各測點的溫度趨于穩定，記錄穩定后的球床溫度分布等參數；

3) 依上述功率臺階下降反應堆功率，記錄每個功率臺階穩定后相應的實驗參數；

4) 根據第1輪實驗測量數據，調整調溫氣隙內的成分為氬氣，重復反應堆升功率-降功率過程，記錄實驗數據。

3 實驗結果及數據處理

圖4示出采用氬氣為調溫氣體時球床內各測點在不同反應堆功率下達到穩定時的溫度測量值。由實驗結果可知，在反應堆功率為30 MW時球床內最高溫度在輻照安全限值850 ℃以下，堆功率越高，不同方向同一半徑處的溫度測點間的測量值差別越大。

圖4 不同反應堆功率下球床內溫度測量值Fig.4 Measurement value of temperature in pebble bed under different reactor powers

在堆外球床有效熱導率測量的穩態熱流法實驗中，外加熱源的功率一般較低，以保證在球床內產生較小的溫度梯度，可近似認為該溫度區間內的有效熱導率為一定值。而堆內輻照情況與堆外實驗用外加熱源不同，球床的導熱過程為含內熱源的導熱，球床內的發熱功率很高，溫度梯度較大，且無法通過直接測量得到球床的發熱量，需結合中子物理計算得到的球床發熱功率進行有效熱導率的反推。

計算球床內有效熱導率使用的公式為含有內熱源的圓筒導熱公式：

(1)

式中：r1、r2分別為對應圓筒的內半徑和外半徑，m；T1、T2為對應于內半徑和外半徑位置上的溫度，K；Qin為圓筒內部包容物的發熱功率，W；λ為熱導率，W/(m·K)。

圖5為根據MCNP計算得出的反應堆功率為20 MW時，球床中心高度處以球床中心為坐標原點0 mm向外的球床徑向發熱功率分布，由圖5可看出，由于球床外Li4SiO4小球對中子的吸收，使球床內部中子通量密度降低，即中子的自屏效應，這樣就使球床中心部分的發熱功率遠低于外邊界部分的。計算時假設球床的發熱總功率與反應堆功率呈正比。

圖5 球床徑向發熱功率分布Fig.5 Radial heating power of pebble bed

計算中根據球床中熱電偶的位置對球床徑向進行節點劃分。由球床在徑向上的發熱功率分布以及不同反應堆功率下球床的溫度測量數據，計算得到每兩個相鄰熱電偶之間平均溫度對應的有效熱導率，在去除誤差較大的計算值后對有效熱導率的結果進行線性擬合。

圖6為球床有效熱導率的實驗值及其線性擬合。由線性擬合得到的堆內輻照環境下鋰陶瓷球床有效熱導率隨溫度的變化的計算公式為：

λeff=0.758+4.074×10-4tm

(2)

式中：λeff為球床的有效熱導率，W/(m·K)；tm為球床溫度，℃。

圖6 球床有效熱導率的實驗值及其線性擬合Fig.6 Results of experiment and linear fitting of effective thermal conductivity in pebble bed

由圖6可看出，實驗值較為分散，實驗值與線性擬合的最大偏差為11.6%左右。分析其原因可能是在計算中采用了按周向均勻分布的球床徑向釋熱率計算結果，而在實際堆內輻照過程中由于在球床面對堆芯方向和背對堆芯的方向存在中子注量率“陰陽面”的問題，球床徑向不同方向的發熱功率分布并不相同。因此在不同徑向方向同一半徑處的體積釋熱率是相同的這一假設是較為粗糙的。

圖7示出采用C語言編寫的含內熱源圓柱的一維溫度分布計算程序使用上述鋰陶瓷球床有效熱導率公式計算得出的球床內溫度分布與實驗值的對比。由實驗值及由有效熱導率計算得到的球床徑向溫度分布可知，二者符合較好，最大相對偏差為6.7%，驗證了球床有效熱導率計算值的準確性。

圖7 不同堆功率下球床內溫度實驗值與一維程序計算值比較Fig.7 Comparison of experiment value of temperature and result of 1D code calculation in pebble bed under different reactor powers

4 球床有效熱導率的理論模型

在工程上已有較為成熟的應用于球床有效熱導率計算的公式[9]。理論分析中將球床中的熱量傳遞分為3種方式，即通過氣體和固體的導熱、輻射換熱及通過小球間接觸面的導熱。根據這3種傳熱機理，將有效熱導率分為3個部分：

(3)

(4)

式中，κ為固相熱導率λs與氣相熱導率λf的比值，即：

κ=λs/λf

(5)

參數B與球床孔隙率ε有關：

(6)

(7)

(8)

Λ=λs/4dpσT3

(9)

式中，dp為球床中小球的直徑，m。

(10)

(11)

(12)

通過計算以上3種不同傳熱機理導致的有效熱導率之和即為考慮接觸面傳熱的改進型ZBS模型。根據Donne等[13]對Li4SiO4物性參數的研究，計算中取鋰陶瓷的熱導率為：

λs=(1.98+850/T)(1-p0)/

[1+p0(1.95-8×10-4T)]

(13)

式中，p0為鋰陶瓷小球中的孔隙率。

吹掃氣體氦氣的熱導率[14]為：

λf=0.39×10-2T0.645

(14)

5 結果與討論

Donne等[5]采用穩態熱流法測量了吹掃氣體為氦氣、小球直徑為0.25～0.63 mm、堆積系數為65%的Li4SiO4球床的有效熱導率。由實驗測得氣體壓力在100～300 kPa范圍內球床的有效熱導率與平均溫度的關系為：

λeff=0.768+4.96×10-4tm

(15)

Liu等[15]測量了氦氣壓力為100 kPa、小球直徑約為1 mm、堆積系數為59.7%的Li4SiO4球床的有效熱導率，并將其實驗結果進行了線性擬合，得出球床有效熱導率隨平均溫度的變化規律為：

λeff=0.753+5.17×10-4tm

(16)

圖8 Li4SiO4球床有效熱導率的理論值與實驗值比較Fig.8 Comparison of theoretical and experimental results of Li4SiO4 pebble bed

圖8為由改進型ZBS模型(堆積系數為60%)計算、Donne等的實驗、Liu等的實驗以及CARR內輻照實驗測得的Li4SiO4球床的有效熱導率的對比?？煽闯?，在堆內輻照實驗測量的溫度區間(150～650 ℃)，實驗值與理論值差別較小，且球床的有效熱導率隨溫度有著相同的變化趨勢。由圖8可看出，CARR內輻照實驗測得的球床有效熱導率實驗值略小于堆外實驗值，與改進型ZBS模型計算所得的理論值也存在偏差，在溫度為650 ℃時二者的相對偏差約為4.5%，分析其原因如下：1) 球床的有效熱導率受堆積系數的影響較大，而堆外實驗所使用的球床堆積系數均大于堆內實驗所使用的；2) 各實驗中Li4SiO4陶瓷小球的制造存在差別，必然會導致小球本身的熱導率的不同，進而影響球床的有效熱導率；3) 在輻照過程中陶瓷小球的性狀可能發生改變，輻照腫脹及小球的破裂等均會影響球床的有效熱導率，而在改進型ZBS模型中未考慮該效應，應借助輻照后檢驗技術對球床進行進一步檢查。

6 結論

本研究根據在CARR內輻照時氚增殖劑球床在不同功率下的溫度分布結果，結合MCNP計算得出的球床發熱功率進行了球床有效熱導率隨溫度變化的計算公式的求解。根據一維程序計算得出的球床內溫度分布與堆內實測溫度的對比，實驗所得的球床有效熱導率和與改進型ZBS模型、堆外實驗結果的對比分析，可得出以下結論。

1) 由一維導熱程序得出的球床內溫度分布的計算值與堆內輻照實驗測得的溫度分布較好吻合，證明采用不同溫度測點間的平均溫度以及MCNP計算所得的熱量反推得出球床有效熱導率這一方法的合理性。

2) 根據堆內實驗得出的Li4SiO4球床的有效熱導率符合堆外實驗以及改進型ZBS模型計算得出的理論值的變化趨勢，在實驗的溫度范圍內，堆內實驗得出的球床有效熱導率略低于堆外實驗值，可能是由于堆內實驗中球床堆積系數較低造成的；實驗值與理論值存在一定的偏差，可能是由于高溫輻照環境下球床內小球的性狀發生了改變，在后續研究中需結合輻照后檢驗技術進行證實和分析。