激光強度依賴的閾下諧波產生機制*

郭春祥 焦志宏 周效信 李鵬程

(西北師范大學物理與電子工程學院, 蘭州 730030)

利用廣義偽譜方法精確數值求解了氫原子在強激光場中的三維含時薛定諤方程, 獲得了強激光中氫原子的含時波函數, 利用時間依賴的偶極矩的傅里葉變換得到了高次諧波譜, 研究了氫原子在強激光場中發射低于電離閾值的諧波譜對激光強度的依賴性.研究發現, 激光強度在低于電離閾值的諧波產生的通道選擇的過程中扮演著重要角色, 主要有兩種量子通道對閾下諧波的產生有貢獻, 即廣義的短軌道和長軌道, 其中長軌道對激光場強度比較敏感.結合小波時頻變換、經典軌道分析、以及強度依賴的量子通道選擇分析, 本文闡明了其背后的物理機制.

1 引 言

高次諧波 (high-order harmonic generation,HHG)[1,2]是強激光場與物質相互作用產生的一種非線性光學現象[3], 在超快科學技術的發展中起著至關重要的作用[4?13].已有研究表明, 利用低于電離閾值的諧波可以獲得高強度的真空紫外光源, 所以人們對低于電離閾值的諧波研究產生了很大的興趣[14?20].Corkum等[21]提出了半經典三步模型理論解釋了HHG的發射過程.第一步, 隨著激光場強度不斷增加, 原子核的庫侖勢壘被壓低, 處于基態的電子有機會被電離到連續態; 第二步, 被電離到連續態的電子在激光場中加速獲得動能; 最后, 當激光場反向時, 電子開始減速、反向、再加速, 部分電子就有機會在反向電場力的作用下被拉回到原子核區域附近并與母離子發生復合從而輻射出高能光子, 即高次諧波發射.高次諧波譜的特點是最先開始的幾階諧波效率隨著諧波階數的增加迅速減小, 然后會出現一個隨著階數增加諧波效率不發生改變的平臺區, 最后諧波在平臺末端的某一階處截止并且效率又開始急劇下降, 原子諧波截止位置處的光子能量主要由電離能和自由電子在激光場中獲得的最大動能組成, 即Ecutoff=3.17Up+Ip, 其中 Ip為電離能, Up為有質動力能 ( Up= I2/(4ω2) , I為激光強度).強場近似[22](strong field approximation, SFA)方法可以模擬高于電離閾值的高次諧波產生, 但是由于SFA忽略了庫侖勢作用以及束縛態與束縛態之間的躍遷,所以不適用于計算低于電離閾值的諧波產生.因此本研究小組選擇數值求解三維含時薛定諤方程(time-dependent Schr?dinger Equation, TDSE)的方法研究低于電離閾值的諧波產生機制.

最近, Yost等[23]從實驗上研究了Xe原子產生低于電離閾值的諧波的發射特性, 提出利用閾值下諧波輻射可以獲得真空紫外頻率梳(frequency comb).Power等[24]使用非微擾的方法, 發現電離閾值下諧波產生的主要貢獻來自于長軌道.Soifer等[25]研究了分子近電離閾值的高次諧波譜性質,提出了近電離閾值諧波發射時, 長軌道屬于經典的三步模型, 而短軌道則來自于多光子電離驅動的路徑.Hostetter等[26]以 H 原子為例, 提出了考慮原子勢的半經典三步模型, 研究了低于電離閾值的諧波發射動力學.Xiong等[14]和He等[27]通過量子路徑和時頻分析, 證明了波長依賴的低階諧波效率的差異是由于主導諧波的兩個量子路徑之間的相干造成的, 并且長軌道可以在更高的激光強度下影響低階諧波的發射.Beaulieu等[28]研究了超短激光脈沖中氬原子的共振態和激發態在低于電離閾值諧波產生中的作用.本研究小組[29]最近研究發現He原子的多次散射有助于共振增強的低于電離閾值的諧波的產生.但是, 低于電離閾值的諧波的產生機制還不是完全清楚, 有待進一步探索.

本文研究了激光強度在強場驅動H原子產生低于電離閾值的諧波中的角色.通過偽譜方法(time-dependent generalized pseudospectral method, TDGPS)[30]精確數值求解了三維TDSE,獲得了高次諧波譜, 研究了激光強度與低階諧波效率之間的依賴關系, 發現在不同電離方式下, 激光強度和諧波效率的依賴關系不同, 結合小波時頻變換、擴展的經典軌道分析以及量子通道選擇分析,揭示了在低于閾值和近于閾值諧波產生過程中的量子通道選擇規律, 并闡明了背后的物理機制.

2 理論方法

在外場的作用下, 氫原子的TDSE可以寫為(原子單位下)

(1)式中的解可以寫為(4)式:

在含時廣義偽譜方法框架下, 通過求解球坐標下的 TDSE, 含時波函數從時間 t0演化到 t0+?t 可以通過三步完成:

ii)將(5)式中波函數 ψ1(r,t) 轉換到坐標空間,然后在激光場的作用下演化時間為 ?t 的步長, 得到 ψ2(r,t) :

iii)將(6)式中波函數 ψ2(r,t) 轉換到能量空間, 與作用演化時間為 ? t/2 的半個步長, 得到ψ(r,t+?t):

不斷進行以上三步的演化過程, 可以得到任意時刻的波函數, 最終可以獲得長度形式和加速度形式下時間依賴的誘導偶極矩陣元:

最后, 再通過傅里葉變換到頻率域, 能夠得到相應長度形式和加速度形式下的高次諧波頻譜:

為了分析特定頻率下高次諧波在時域和頻域空間的發射特性, 利用小波變換, 得到頻率為 ω 的諧波隨著時間 t0變化的振幅為

為Morlet形式下的窗函數.

為了提取在某一激光強度下量子通道的貢獻,本研究小組發展了Yost等[23,31]提出的強度依賴的量子通道分析方法, 計算了不同激光強度下每一階諧波量子通道的分布, 表示如下:

其中, α 代表依賴激光場強度的電子軌跡動力學相位, α 越小表示軌跡越短, α 越大表示軌跡越長; Up表 示 有 質 動 力 能 ; ω 表 示 角 頻 率 ; δ(I?I0)=

3 結果與討論

通過數值求解TDSE分別計算了波長為800和1600 nm下H原子產生的低于電離閾值的高次諧波譜, 激光場采用的形式為

其中, E0為激光場的振幅; T為激光脈沖的周期,T=2π/ω.

圖1(a)表示強度在I為 6.0×1013, 1.0×1014和 1.4×1014W/cm2時, 波長為 8 00nm 的 H 原子產生低于電離閾值的高次諧波譜.隨著強度增大, 諧波效率不斷增加, 并且峰值逐漸變得尖銳.圖1(b)表示波長為1600 nm情況下H原子產生的低于電離閾值的高次諧波譜, 結果與圖1(a)類似, 但是每階諧波的峰值變得更尖銳.

為了探索不同電離機制下激光強度對H原子在低于電離閾值下諧波產生過程中的影響, 計算波長為 800 nm的情況下, 第 5階諧波 (H5)、第 7階諧波(H7)和第9階諧波(H9)的發射隨強度的依賴關系 (圖2).1965年, Keldysh[32]提出在適當的激光強度下原子電離的機制具有選擇性, 理論上可以采用一個Keldysh參數 γ 來區分電離類型:

當 γ >1 時, 以多光子電離方式為主; 當 γ<1時, 以隧穿電離方式為主.由于吸收N個光子的概率大致與強度 In成正比, 而強度 I 的大小取決于激光 場 E (t)2[33], 本 研 究 小 組[34]發 現 H5, H7 和H9在多光子電離區域的發射與激光場強度 In成正比, 即H5, H7和H9諧波的峰值強度在多光子電離機制下 (藍色區域)與激光場強度 I5, I7, 和I9(黑色虛線)成正比, 而在隧穿電離機制下(橘黃色區域)與激光場強度 I1.5(白色虛線)成正比.

圖1 H原子產生的低于電離閾值的高次諧波譜 (a)波長為 8 00nm , 強度為 I = 6.0 × 1013 W/cm2 (黑色實線), I= 1.0 × 1014 W/cm2 (紅 色 實 線 ), 以 及 I = 1.4 × 1014 W/cm2 (綠 色 實 線), 藍 色 線 表 示 H原 子 的 電 離 能 Ip ;(b)同 (a) 圖, 波長為 1 600nm 的情況Fig.1.The HHG spectra produced by the hydrogen atom below the ionization threshold: (a) The wavelength is 800nm , and the intensity is I =6.0×1013W/cm2 (black solid line), I =1.0×1014W/cm2 (red solid line), and I=1.4×1014W/cm2(green solid line), the blue lines indicate the ionization energy Ip of hydrogen atom; (b) same as (a), the wavelength is 1 600nm case.

為了理解低于電離閾值的諧波對激光強度敏感的物理機制, 選取了圖2 中 H9 曲線上 a, b, c,d四個特殊點處對應的電子的動力學軌跡進行分析.在計算中, 通過求解包含原子勢的牛頓方程:

圖2 低于電離閾值的 H5(黑色實線), H7(紅線), 和 H9(藍色實線)的峰值強度隨激光場強度的變化.這里, 波長取為800nm, 其它激光場參數同圖1(a).箭頭 a, b, c, d 分別表示在激光強度 I 為 3.1×1013 , 3.6×1013 , 4.3×1013 , 和6.6×1013 W /cm2 時 H9 的峰值強度Fig.2.The peak intensity of H5(black solid line), H7(red line), and H9 (blue solid line) below the ionization threshold as a function of the laser field intensity.Here, the wavelength is 8 00nm , and the other laser field parameters used are the same as those in Fig.1(a).The arrows a, b, c,and d indicate the peak intensity of H9 at the intensity I of 3.1×1013 , 3.6×1013 , 4.3×1013 W /cm2 , and 6.6 ×1013 W /cm2 , respectively.

獲得了電子在激光場中對時間依賴的軌跡, 進而可以展示電子返回母核發射諧波的物理圖像.分別計算了四個特殊點處 a 點 (I = 3.1 × 1013W/cm2)b 點 (I = 3.6 × 1013W/cm2), c 點 (I = 4.3 × 1013W/cm2)和 d 點 (I = 6.6 × 1013W/cm2)在激光場峰值前一個周期釋放電子的動力學軌跡(圖3).為了便于討論, 在圖3中同時畫出了激光場的曲線(紅色實線).圖3(a)對應 a點的情況, 電子在9.0周期釋放, 電子在9.5周期(激光場峰值處紅色實線)和10.0周期之間多次返回母核產生諧波, 同時電子返回軌跡較短(廣義短軌道).圖3(b)中對應的是b點的情況, 由于這時電子在9.5周期激光場峰值處強度較強, 電子直接被電離出去的概率較大, 所以在9.5周期和10.0周期之間主要是單次返回母核產生諧波, 諧波發射效率會大幅下降.圖3(c)和(d)對應的是c點和d點的情況, 激光強度更強, 這時盡管電子在9.5周期和10.0周期之間沒有返回, 但是在10.25周期之后由于電子隧穿電離概率增大, 所以大量電子返回了母核, 整體增強了諧波的強度.同時可以看出, 電子的返回軌跡較長(廣義長軌道).通過以上分析, 可以很好地理解低于電離閾值諧波對激光強度敏感的物理機制.

圖3 H9 曲線上 a, b, c, d 四個特殊點處對應的電子動力學軌跡, 紅色實線代表激光場, 藍色實線表示電子的軌跡, 黑色虛線表示母核位置.激光場參數同圖2Fig.3.The time-dependent position of electrons at the given laser intensity shown in a, b, c, and d points in H9 curve.The red solid lines represent the laser field, the blue solid lines represent the trajectories of the electron, and the black dotted lines represent the position of the parent nucleus.The other laser field parameters used are the same as those in Fig.2.

為了進一步了解低于電離閾值諧波的發射特性, 對圖2 中 H9 曲線上 a, b, c, d 四個特殊點處對應的諧波進行了小波時頻變換.為了便于比較,以 I =6.6×1013W/cm2(d點)的H7強度作為標準, 其它階次的強度與此諧波比較得出.圖4(a)為激光強度 I =3.1×1013W/cm2的情況, 由圖4(a)可以看出, 不同激光強度下同一階次的諧波效率不同, H7的發射效率總是較強, 因為H原子基態1s到第一激發態2p之間的躍遷能量為0.375 a.u.,在800 nm激光場下恰好對應的是6.58 ω , 非常接近于H7, 所以H7的發射效率較強是因為共振效應.圖4(b)為激光強度 I =3.6×1013W/cm2的情況, H5和H7諧波發射較強, 而H9諧波發射比較弱, 這與圖3(b)分析結果一致.圖4(c)為激光強度 I =4.3×1013W/cm2的情況, H7 諧波發射較強, H5和 H9諧波發射較弱.圖4(d)為激光強度I=6.6×1013W/cm2的情況, H5和 H7諧波發射較強.

另外, 從圖4可以看出, 在激光場的開始和末端區域, H5, H7 和 H9 不僅有縱向分布, 而且存在橫向分布.為了便于觀察, 選取圖4(d)的結果進行進一步分析(圖5).可以清楚地看到電離閾值以下(H5, H7)和閾值附近(H9)諧波的縱向、橫向分布[27].對于縱向分布A, 對應每一階次的諧波發射是連續的, 并且強度和激光強度成正比, 同時可以看到,H7和H9的發射效率較高, H5發射效率較低.對于橫向分布B1和B2, 與激光場的形式有關, 在T1=4和 1 6o.c.位置附近引起了橫向分布, 并且能夠看到 H9 橫向分布最強, H5 和 H7 比較弱.這種分布與閾值以上諧波分布的產生非常相似, 是由于在激光場開始和末端強度較低, 多光子電離和隧穿電離通道的相互干擾引起的.

最后, 分析電離閾值下諧波產生過程中量子通道對激光強度的依賴性以及不同量子通道的貢獻.圖6(a)—(c)展示了低階諧波H5, H7和H9量子通道的分析結果, 閾下諧波的產生主要集中在相位為 α =0 和 6π 附近的兩個量子通道, 并且 α =0 和6π的貢獻可以解釋為廣義的短軌道和長軌道的貢獻[26].從圖6不難看出, 短軌道的作用隨著激光強度的增加貢獻變大, 長軌道對H5和H7的貢獻很微弱, 而長軌道對H9的貢獻很大, 并且隨著激光場的增強, 影響的范圍越來越大, 這一結果與圖3經典軌跡分析的結果一致, 是因為隨著激光強度的增大隧穿電離機制越來越明顯造成的.通過比較圖5(a)—(c)不難發現, 隨著激光強度的增大, 低階諧波的發射是連續的.根據前面的討論, α=0量子通道的貢獻主要是多光子電離主導的, 而α=6π量子通道分布主要是隧穿電離主導的.另外, 從圖6(a)和圖6(b)能夠看到, 隨著激光強度的變化, H5 和 H7 在 α =6π 附近發射比較弱; 而在圖6(c)中, α =6π 附近H9發射比較強是由于廣義長軌道的貢獻增大所致.由此, 可以發現閾下諧波的產生過程中, 確實有兩種量子通道的貢獻, 不同激光強度下, 每一階諧波產生的通道選擇不同, 而且通道的選擇對激光強度非常敏感.

圖4 波 長 為 8 00nm 激 光 脈 沖 下 , 低 于 電 離 閾 值 諧 波 的 時 頻 分 析 (a) I =3.1×1013W/cm2 ; (b) I =3.6×1013W/cm2 ;(c) I =4.3×1013W/cm2 ; (d) I=6.6×1013W/cm2Fig.4.Time-frequency analysis of below-threshold harmonic generation with a 8 00nm wavelength: (a) I =3.1×1013W/cm2 ;(b) I =3.6×1013W/cm2 ; (c) I =4.3×1013W/cm2 ; (d) I =6.6×1013W/cm2.

圖5 波長為 8 00nm , 強度為 I =6.6×1013W/cm2 激光脈沖下, 低于電離閾值的時頻分析 (a) H5; (b) H7; (c) H9Fig.5.Time-frequency analysis of below-threshold harmonic, in a 8 00nm laser wavelength with the intensity I=6.6×1013W/cm2: (a) H5; (b) H7; (c) H9.

4 結 論

本文利用廣義含時偽譜方法, 精確數值求解了三維H原子在強激光場中的TDSE, 研究了低于電離閾值的諧波的發射和激光強度的依賴關系.研究發 現, 在 γ >1 的多光子 電 離 機 制 下, H5, H7,H9諧波和激光強度的依賴關系分別為 I5, I7和I9(I為激光場強度), 而在 γ <1 的隧穿電離機制下,依賴關系變為 I1.5.通過結合經典軌跡分析、時頻分析和激光強度依賴的量子通道分析, 發現低于電離閾值的諧波發射確實存在兩種量子路徑, 即廣義的長路徑和短路徑, 路徑的選擇與激光強度相關,且不同激光強度下兩種路徑對低階諧波發射產生的貢獻不同, 背后的物理機制是電離機制對激光強度的依賴性.

圖6 低于電離閾值的諧波的量子通道分布對激光強度的依賴性 (激光場參數同圖2) (a) H5; (b) H7; (c) H9Fig.6.The distributions of the quantity channels as a function of the laser intensity for the below- threshold harmonics (The laser field parameters used are the same as those in Fig.2.): (a) H5; (b) H7; (c) H9.