硅（Si）原子高激發態能級自然輻射壽命的測量

王興豪，于 啟，耿一丹，戴振文

（1.東華理工大學理學院，南昌 330013；2.吉林大學物理學院，長春 130012）

1 引言

近年來，隨著天文觀測技術的不斷發展，人們獲得了大量高分辨率、高信噪比的天體光譜.對這些光譜進行化學元素豐度分析是探索銀河系和其它星系形成和演化的基本途徑.硅原子（Si，Z=14）是地殼中含量第二豐富的元素，并且在太陽和很多恒星的光球層吸收譜中也存在大量Si譜線，因此對Si化學元素豐度的分析一直是天文學家感興趣的研究課題［1-5］.原子和離子的振子強度數據是準確確定化學元素豐度的基本原子數據［6-8］，而能級自然輻射壽命與分支比結合是確定振子強度實驗值的可靠實驗方法之一.

人們在Si原子能級壽命和分支比實驗測量及理論計算方面已經做了一些工作.1966 年，Savage等人利用相移法測量了Si I 6 個能級的自然輻射壽命［9］；1973 年，Marek和Richter利用相移法測量了Si I 3s23p4s3P譜項的自然輻射壽命［10］；次年，Curtis和Smith用相移法測量了Si I 3s3p33D譜項的壽命［11］；1980 年，Bashkin 等人利用束箔技術測量了Si I 3s23p4s1P、3s23p3d1P、3s23p3d1D、3s23p3d1F、3s23p4s3P和3s3p33D譜項的壽命值［12］；同年，Becker等人利用激光選擇激發方法測量了Si I 3s23p4s1P1、3s23p4s3P2和3s23p3d1P1態的壽命值［13］；1989 年，Bergstrom等人通過激光兩步激發測量了Si I 3s23p5p3S1、3s23p5p3P0，1，2和3s23p5p3D0，1，2能級的壽命值［14］；1991年，O'Brian 和Lawler采用時間分辨激光誘導熒光（TR-LIF）技術測量了47 個Si I能級的自然輻射壽命［15］；2002 年Coutinho和Trigueiros利用多組態Hartree-Fock（MCHF）方法計算了Si I偶宇稱1s22s22p63s23p2，3s23p4p，3s23p5p，3s3p24s和3s3p23d組態以及奇宇稱3s3p3，3s23pns（4 ＜n＜22）和3s23pnd（3 ＜n ＜24）組態能級的壽命值［16］；2005 年，Fischer利用Breit-Pauli近似方法計算了Si I 3s23p2，3s23p3，3s23p4s，3s3p3，3s23p3d 和3s23p4p 組態能級的輻射壽命［17］；2008年，Liang等人采用多通道量子虧損理論計算了Si I 3pnd1F3（n=3～15）和3pnd3D3（n=3～18）里德堡系列能級的輻射壽命［18］；2013 年，Ates和Ugurtan 采用弱束縛電子勢模型和量子缺陷軌道理論計算了Si I 3s23p4s，3s23p4p，3s23p4p和3s23pnd（n=3，5～10）組態能級的輻射壽命［19］.已有研究工作表明，Si I的現有輻射數據還很不完善，其較高激發態能級的輻射參數仍有許多工作要做.

鑒于此，我們采用TR-LIF技術結合激光誘導等離子體技術測量了Si I位于47351.55～63868.8 cm-1之間的14 個高激發態能級的自然輻射壽命，其中9 個能級的結果未見報道.

2 實驗測量

我們基于TR-LIF技術測量能級壽命的實驗裝置如圖1 所示.首先采用一臺Nd：YAG激光器產生單脈沖能量5～20 mJ、重復頻率10 Hz的納秒激光脈沖，經透鏡豎直方向聚焦至真空室中的旋轉Si靶上，在激光燒蝕作用下，靶上方形成含有自由原子和不同價態離子的激光誘導等離子體.利用另一臺Nd：YAG激光器產生波長532 nm、

重復頻率10 Hz、脈寬約8 ns的激光脈沖泵浦染料激光器，產生可調諧激發光脈沖，經過一些非線性光學過程包括倍頻、三倍頻和拉曼頻移等，將激發光調諧至實驗所需波長.激發光經佩林布洛卡棱鏡分光后導入真空系統，在靶上方6～8 mm處與等離子體中的Si原子作用，實現目標能級的選擇性激發.Si原子被激發到目標能級后，由于自發發射會向下能級躍遷而發射熒光.熒光經凸透鏡聚焦到單色儀中由光電倍增管探測，并輸入示波器中進行采集、平均和存儲.實驗中，燒蝕激光、激發激光和熒光探測方向相互垂直.激發激光與燒蝕激光之間有一定的時間間隔，此間隔由數字延遲發生器（SRS DG535）控制.通過調節這個時間延遲，可避免等離子體復合發光對壽命測量的影響.

圖1 壽命測量實驗裝置示意圖Fig.1 Experimental setup for lifetime measurements

實驗中，飛出視場、輻射陷阱、碰撞、超輻射、飽和以及量子拍等物理效應會嚴重影響測量結果的可靠性［20］.飛出視場效應是指激發態原子發射熒光光子前飛出探測區導致測量結果偏短的現象；輻射陷阱效應是由于原子數密度過大，激發態原子數過多，其自發熒光被退激發后的原子再吸收而重新布居返回原激發態，導致壽命結果偏長；碰撞效應是指受激原子與周圍粒子碰撞而去激發，引起測量結果偏短.超輻射效應指自發熒光過強而誘導受激原子的受激發射躍遷，導致壽命測量偏短；飽和效應是熒光強度過強致使探測系統出現非線性響應，導致測量結果偏長；量子拍效應是指地磁場所致塞曼分裂能級之間形成熒光干涉，在衰減曲線上疊加量子拍頻振蕩，引起信號失真.實驗過程中，我們通過調節燒蝕激光與激發激光的強度以及它們之間的時間延遲，調節單色儀狹縫寬度，提高真空系統的真空度，施加強磁場等方法來消除這些效應的影響.

等離子體中原子速度和密度都會隨燒蝕激光與激發激光間的延時而變化，因此可以通過觀察壽命測量值在不同延時下的變化判斷是否存在上述效應的影響.測量過程中，對每個能級，在不同激發-燒蝕脈沖延時下采集至少8 條熒光衰減曲線.圖2 給出Si I 53387.33 cm-1能級在不同延時下測得的壽命值，可以看出壽命值在一定范圍內漲落，說明測量過程中有效避免了各種效應的影響.

圖2 53387.33 cm-1能級壽命測量值隨激發-燒蝕激光之間延時的變化Fig.2 Lifetimes of the 53387.33 cm-1 level as a function of delay time between the excitation and ablation laser

3 結果與討論

本文測量了Si I位于47351.55～63844.65 cm-1之間14 個能級的自然輻射壽命.當壽命大于40 ns時，采用e指數擬合熒光衰減曲線來確定壽命值.壽命值小于40 ns時，為了避免激發光脈寬的影響，需用激發脈沖和e指數函數對熒光曲線做卷積擬合來確定壽命值.圖3 和圖4 分別為Si I 61881.6 和53387.33 cm-1能級的熒光衰減曲線及其各自適用擬合方式下曲線擬合示意圖.

圖3 61881.6 cm-1能級熒光衰減曲線的e指數擬合Fig.3 Typical fluorescence decay curve of the 61881.6 cm-1 level with an exponential fit for lifetime evaluation

圖4 53387.33 cm-1能級熒光衰減曲線的卷積擬合Fig.4 Typical fluorescence decay curve of the 53387.33 cm-1 level with a fitted convolution curve between the laser pulse and an exponential

表1 列出我們測得的14 個Si I能級壽命值，壽命結果分布在8.7～43.4 ns之間，誤差均在10%以內.壽命測量誤差包括散射誤差和系統誤差［20］.為了驗證可靠性和便于比較，前人實驗測量結果和理論計算結果也列于表1 中.可以看出，對于實驗結果，除59636.667 cm-1能級外，其它四個能級與前人結果在誤差范圍內符合很好，以本文結果為參考，差別在-2.7～7.9%之間.對于59636.667 cm-1能級，我們結果比O'Brian 等人［15］結果偏長30.8%.在壽命測量準確性的影響因素中，輻射陷阱和飽和效應會導致測量結果偏長.我們通過降低燒蝕和激發光能量、增大燒蝕與激發激光間的延時、降低光電倍增管電壓、減小單色儀狹縫等操作反復對此能級的壽命進行測量，結果均在28.9 ns附近，所以可以排除這兩種效應的影響.因此我們認為O'Brian 等人的實驗過程中可能受到導致壽命偏短效應的影響.

對于本文首次測量的九個能級中，Coutinho等人［16］和Ate等人［19］對其中四個能級的壽命進行了理論計算.對比發現，僅有Coutinho等人使用MCHF方法計算的63844.65 cm-1能級和Ates等人使用弱束縛電子勢模型計算的63097.36 cm-1能級的壽命結果與本文的測量結果符合較好，其它能級偏差較大.

表1 Si I能級壽命測量值及其與前人結果的比較Table 1 Measured lifetimes of Si I levels and comparison with previous results

4 結論

本文采用TR-LIF技術測量了14 個Si I高激發態能級（47351.55～63844.65 cm-1）的自然輻射壽命，其中九個能級屬于首次報道.壽命值范圍為8.7～43.4 ns，測量誤差在10%以內.本文結果在一定程度上彌補了硅原子高激發態能級輻射參數實驗數據的缺乏，它們對進一步確定能級躍遷幾率和振子強度有重要意義.