秸稈熱解炭氣聯產熱解焦油霧化試驗

郝曉文，賈吉秀，姚宗路，趙立欣，霍麗麗，康 康，張喜瑞

秸稈熱解炭氣聯產熱解焦油霧化試驗

郝曉文1,2，賈吉秀1，姚宗路1※，趙立欣1，霍麗麗1，康 康3，張喜瑞2

（1. 中國農業科學院農業環境與可持續發展研究所，北京 100081；2. 海南大學機電工程學院，?？?570228；3. 加拿大西安大略大學，替代資源的化學品與燃料化轉化研究院（ICFAR），安大略省倫敦市N0M 2A0，加拿大）

熱解焦油作為秸稈熱解炭氣聯產過程中的副產物，直接排放會造成嚴重的環境污染，通過霧化燃燒的方式能實現清潔利用。為探究熱解焦油霧化規律，優化霧化工藝參數，該研究基于雙流體空氣霧化技術和散射譜粒度分析技術，設計了熱解焦油霧化試驗系統，并開展了單因素試驗和正交試驗，對比研究熱解焦油溫度、氣體溫度、氣體壓力對熱解焦油穩態自由噴霧粒度及粒度分布的影響。結果表明，隨著熱解焦油溫度、氣體溫度和氣體壓力的增加，熱解焦油的索特平均直徑不斷減小并且均勻性更好。各因素對霧化效果的影響強弱順序分別為熱解焦油溫度、氣體壓力、氣體溫度，最優霧化參數為熱解焦油溫度100 ℃，氣體溫度120 ℃，氣體壓力0.5 MPa，在此條件下熱解焦油霧化液滴平均粒徑為81m，粒徑200m以下顆粒占比85%以上，霧化均勻性較好，該結果為熱解油后續充分燃燒提供數據支持。

試驗；噴霧；熱解；炭氣聯產；焦油

0 引 言

中國具有豐富的農作物秸稈資源，2018年全國秸稈理論資源量為8.4億t，可收集資源量約為7億t[1]。其中僅玉米秸稈就有2.73億t，但每年有大量的秸稈被焚燒廢棄，既浪費了資源又污染了環境。另一方面，中國農村地區散煤使用量大，清潔能源結構不合理。秸稈熱解炭氣聯產是將秸稈在缺氧或者少氧的情況下，生產熱解氣、生物炭以及熱解焦油等多種產品的技術，該技術既能夠解決秸稈作為農林廢棄物資源化再利用的問題，又能為農村地區提供可燃熱解氣等清潔可再生能源[2-3]。

但是，秸稈熱解炭氣聯產過程中不可避免的副產物—熱解焦油的處理成為制約技術發展的一個突出問題。熱解焦油揮發酚質量濃度為156～312 mg/L，富含醛、苯、酚、烴、氨和重金屬，直接排放會對環境造成嚴重的污染[4-5]。目前，處理焦油的方法主要有4種：高溫裂解法、催化劑裂解法、等離子體法以及燃燒利用法。其中，高溫裂解法能耗高效率低，在900 ℃以下時焦油裂解率約為60%[6]；催化劑法目前使用的3種催化劑材料：鎳基催化劑、木炭和白云石，都存在成本高、易失活等問題[7][7]。等離子體法是近年來新興的焦油處理方法，通過產生和利用等離子體特性來處理焦油，包括冷等離子體法和熱等離子體法。冷等離子體法處理焦油成本高，且在脈沖功率設備的使用壽命等方面受到限制，難以放大應用；熱等離子體處理焦油技術尚處于起步階段，大多僅限于對焦油模型物質的試驗研究[8]。熱解焦油能量密度大，通過燃燒利用的方法把熱解焦油作為液體燃料燃燒，可以實現熱解焦油的清潔能源化利用[9]。但熱解焦油的理化性質與常見的燃油有很大差異，存在水份含量高、黏度大、霧化燃燒效果差等問題[10]。因此研究不同狀態下熱解焦油的霧化特性，揭示熱解焦油霧化規律，對實現熱解焦油的清潔高效燃燒具有重要意義。

本研究從霧化的角度對熱解焦油作深入研究，設計出熱解焦油霧化試驗平臺及相應的霧化試驗，并就不同因素：熱解焦油溫度、氣體溫度、氣體壓力對熱解焦油霧化效果的影響進行了對比研究，以期優化霧化工藝參數，為熱解焦油的燃燒利用提供數據支撐。

1 熱解焦油霧化系統

1.1 工作原理及工藝流程

生物質熱解焦油噴射霧化系統基于雙流體空氣霧化技術和散射譜粒度分析技術，通過對熱解焦油和霧化劑的溫度及壓力控制，檢測并分析不同變量時熱解焦油自由噴霧粒度及粒度分布情況[11]。其工藝流程如圖1所示。整個工藝流程分為熱解焦油預處理及伴熱輸送、霧化劑預處理、熱解焦油霧化及霧化數據檢測4個工序。焦油預處理是將熱解焦油水浴加熱到40 ℃后充分攪拌混勻，采用抽濾裝置過濾去除熱解油中的殘炭、灰塵等雜質[12]。

圖1 生物質熱解焦油噴射霧化工藝流程圖

此霧化工藝將空氣作為霧化劑，通過高速移動的氣體介質帶動速度相對較低的液體介質，將黏度較高的液態油噴射霧化成微小的顆粒并檢測分析[13-14]。

1.2 系統結構與主要參數

熱解焦油噴射霧化系統的整體結構如圖2所示，主要由熱解焦油儲油裝置、焦油輸送裝置、氣體輸送裝置、焦油霧化裝置、霧化效果檢測裝置以及控制系統組成。焦油輸送裝置通過油泵及溢流閥、油壓表控制油壓，氣體輸送裝置通過空壓機和儲氣罐控制氣壓。試驗時，利用壓力將熱解焦油和氣體經過2套輸送裝置分別輸送到噴嘴中，在噴嘴內部，熱解焦油與氣體在壓力作用下快速混合增大接觸面積，使液體燃料在短時間內擴散成較小直徑的液滴顆粒。再利用霧化效果檢測裝置進行實時檢測和記錄實物圖見圖3。

1.儲油裝置 2.熱解焦油伴熱輸送裝置 3.籃式過濾器 4.油泵 5.溢流閥6.空壓機 7.儲氣罐 8.氣體輸送裝置 9.氣體加熱器 10.噴嘴 11.霧化室12.粒度分析儀 13.三維移動平臺

圖3 生物質熱解焦油噴射霧化系統照片

霧化效果檢測裝置主要包括自主設計的三維移動平臺以及Winner319激光粒度分析儀。Winner319激光粒度分析儀基于夫瑯禾費衍射原理和典型的平行光路設計。檢測時，激光直射在距噴口50 cm處的液體流中心，顆粒表面發生光的衍射，計算機通過衍射或散射光的空間分布（散射譜）來分析顆粒的大小[15]。

試驗系統主要技術參數如表1。

表1 試驗系統技術要求

1.3 關鍵部件

1.3.1 熱解焦油霧化噴嘴設計

噴嘴是液體燃料霧化的關鍵元件。生物質熱解焦油噴射霧化系統采用內混式雙流體霧化噴嘴，將加壓空氣作為霧化劑，利用空氣、液流和噴嘴腔壁的高速摩擦、擠壓及剪切作用，將液膜破碎為粒徑較小的液滴，對高黏度的熱解焦油也具有較好的霧化效果[16-17]。結構組成如圖4。

1.噴口 2.內腔 3.螺桿銷 4.進油口 5.空氣帽 6.旋流腔 7.噴嘴主體 8.進氣口

根據試驗要求，設計熱解焦油最大流量為1.9 kg/h。計算得出燃油噴口直徑為0.39 mm，噴油口總的截面積為0.12 mm2，為保證噴油量均勻，油管截面積應高于0.48 mm。根據空氣配比，取壓縮空氣流量為7.6 kg/h，計算得出壓縮空氣噴口總截面積應設計為1.86 mm2。

1.3.2 控制系統

控制系統由上位機和分布在各點的數控裝置組成，主要功能有儲油裝置控制，油溫和氣溫控制，油壓和氣壓監測，霧化粒徑及粒徑分布檢測、數據報表及曲線查詢等。對儲油裝置的控制主要包括對焦油的攪拌、加熱控溫以及對焦油容量的檢測。通過油泵的頻率調節控制熱解焦油霧化壓力，最大可達1.5 MPa。通過調節氣壓表和減壓閥監測霧化空氣壓力，通過流量計監測氣體流量，控制系統主界面如圖5所示。

圖5 控制系統主界面

2 材料與方法

2.1 試驗原料

試驗選用玉米秸稈采集自河北省廊坊市。通過本團隊自主研制的生物質連續熱解炭氣油聯產系統在高溫（550～600 ℃）條件下熱解30 min生成試驗所用熱解焦油。

玉米秸稈熱解焦油的部分理化性質如表2，化學組成成分如表3。由表3可知，熱解焦油主要由大分子有機物及小分子醇類、酚類等組成。相對于柴油等燃油，熱解焦油密度及黏度較高，在室溫（20 ℃）下流動效果極差，基本無法實現霧化。但隨著溫度升高，熱解焦油黏度會迅速下降。80 ℃時運動黏度為35～140 mm2/s。同時，生物油的表面張力為28～40 mN/m，隨溫度升高也會緩慢下降。另外，玉米秸稈熱解焦油含水率較高，在15%以上。

表2 熱解焦油的元素組成和理化性質

注：C、H、N、S四種元素的含量通過元素分析儀直接測量，O元素的含量通過差減法計算得到。

Note: the contents of C, H, N and S are directly measured by element analyzer, and the content of O is calculated by difference subtraction

表3 熱解焦油的化學成分組成

2.2 試驗方法

2.2.1 試驗評價指標

本研究主要采用粒徑及粒度分布2個重要指標對霧化效果進行分析。其中，霧滴粒徑采用索特平均直徑（Sauter Mean Diameter，SMD）來描述。SMD的物理意義是將立方體折算成等體積球體后對應的直徑，其定義如式（1）所示：

式中D為顆粒直徑，mm；π為顆粒數。

粒度分布通常是指不同粒徑的顆粒數量或體積相對于顆?？偭炕蚩傮w積的占比[18-19]。本研究主要通過區間粒度分布及累計粒度分布2種方式來描述霧化液滴的尺寸分布特性。

2.2.2 試驗設計方法

根據單因素隨機區組試驗設計方法，考慮熱解焦油溫度、氣體溫度、氣體壓力3個因素對熱解焦油霧滴的SMD的影響，分別改變熱解焦油溫度（20～120 ℃），氣體溫度（40～140 ℃），氣體壓力（0.1～0.6 MPa）進行3組單因素試驗霧化試驗。

在單因素試驗的基礎上，固定油泵轉速為50 r/min，噴嘴不變，以SMD為指標，選取熱解焦油溫度、氣體溫度、氣體壓力設計L933正交試驗（表4）。為減小系統測試誤差，限定1次試驗測試時長（平穩運行時間）不低于1 min。

表4 熱解焦油霧化正交試驗因素水平表

3 結果分析

3.1 熱解焦油溫度對霧化效果的影響

圖6為在氣體溫度為20 ℃，氣體壓力為0.3 MPa時霧化液滴的SMD隨熱解焦油溫度增加的變化曲線?？梢钥闯?，總體上隨著油溫的增加，SMD不斷減小。當油溫從40 ℃升高到120 ℃，SMD由178.2m降為82m，整體降幅約51.0%。這是由于提高熱解焦油溫度可以顯著降低熱解焦油的黏度，減少油與噴嘴的摩擦力和油滴本身的表面張力，從而改善了熱解焦油的霧化效果。

圖6 熱解焦油溫度對SMD的影響

不同油溫條件下噴霧油滴體積分布曲線PDFv及累積體積分布曲線CDFv，統計結果如圖7所示。

圖7 不同熱解焦油溫度條件下油滴分布對比

圖7中60、80、100 ℃的PDFv曲線波動趨勢較為接近，峰值大多位于150m處。結合圖6可知，在60 ～100 ℃之間，SMD下降趨勢較前后略有減緩，降幅為22.9%。油溫為從40 ℃升高為60 ℃時，黏度由3 981降到1 683 mPa·s，降幅為58%，而從60 ℃升高為80 ℃時，降幅僅為27%，降低速率減小?？芍谟蜏爻^60 ℃后，熱解焦油中部分化合物發生了聚合反應，熱解焦油隨油溫升高黏度下降的趨勢變緩，造成SMD的下降減緩[20]。在熱解焦油溫度超過100 ℃后，SMD下降較為迅速。

隨著熱解焦油溫度的升高，CDFv曲線有向左和向上偏移的趨勢。這說明隨著油溫的升高，到達某一體積百分比的粒子直徑不斷變小。在450m以下的油滴的累積體積占油滴總體積的比例已達90%以上。由此可以得出熱解焦油溫度的升高有助于提高熱解焦油的霧化效果?？紤]到經濟性和設備安全性，不再進行油溫更高的試驗。

3.2 熱解焦油霧化氣體溫度對霧化效果的影響

圖8為在熱解焦油溫度為80 ℃、氣體壓力0.3 MPa時，氣體溫度對熱解焦油霧化粒度的影響?？梢钥闯觯琒MD隨氣體溫度的升高而逐漸降低，但變化幅度相對較小，約為30.9%。當溫度高于80 ℃后，下降趨勢減緩。這是由于當熱解焦油溫度為80 ℃，而氣體溫度過低時，霧滴在噴嘴出口處與低溫空氣相遇會出現部分冷凝和相互凝結，使霧化效果較差。這時隨著氣溫的增高，凝結現象會顯著減少，霧化效果也會有較為明顯的改善[21][14]。但當氣體溫度高于熱解焦油溫度，氣體溫度對于破碎液滴的作用大大減小，每升高10 ℃，SMD降幅<5.89%。

圖8 氣體溫度對SMD的影響

圖9為熱解焦油溫度為80 ℃、氣體壓力0.3 MPa時氣體溫度對熱解焦油霧化體積分布的影響。由圖9可知，熱解焦油的霧化粒徑分布表現為雙峰特征，這是由于液體流與空氣相互摩擦，液滴表面的空氣動力對液滴施加外部扭曲力，使得液滴發生二次分裂，在粒徑較小值處呈現出第二個較小峰值。相對于氣體溫度為80 ℃及80 ℃以下時，氣溫在高于80 ℃后，2次峰值對應粒徑都更小。由圖11可知，5條CDFv曲線由氣體溫度較高向較低表現出向右及向下的趨勢，但曲線總體變化較為相近。這表明隨著氣體溫度的升高，油滴霧化均勻性更好，但整體變化不明顯。

3.3 熱解焦油霧化氣體壓力對霧化效果的影響

由圖10可知，熱解焦油溫度為80 ℃，氣體溫度為室溫時，隨著氣體壓力的增大，SMD不斷減小并在氣體壓力高于0.5 MPa后逐漸趨于平緩。氣體壓力為0.6 MPa時，SMD為97m，霧化效果良好。在噴嘴內部，氣體壓力的增加增大了焦油與空氣的剪切力，加劇了液體的破碎。離開噴嘴后，快速噴射的霧化介質裹挾著液滴與環境空氣進一步摩擦，發生第二次破碎。同時氣體壓力越大，經過相同噴射距離的時間越短，液滴間發生碰撞黏連的幾率降低[22]。

圖9 不同氣體溫度條件下油滴體積分布對比

圖10 氣體壓力對SMD的影響

由圖11可知，氣壓為0.1 MPa時，PDFv呈現出明顯的劇烈波動，且在300m后急速上升。CDFv也表現出先慢后快的上升趨勢，這表明氣壓在0.1 MPa時霧化顆粒主要為粒徑>300m的大顆粒，霧化效果較差。氣壓分別為0.2、0.3、0.4 MPa時，3條PDFv線趨勢大致相同，CDFv線呈現較小的向左向上變化的趨勢。表明氣壓在0.2～0.4 MPa范圍內，霧化效果隨氣壓升高而升高，但變化不明顯。氣壓為0.5、0.6 MPa時，PDFv峰值都集中在200m附近，且較小粒徑的占比明顯高于較大粒徑，其CDFv趨勢基本相同，相對于低于0.5 MPa時的曲線呈現出向左向上移動的趨勢。表明氣壓為0.5、0.6 MPa時小顆粒粒子多，分布更為均勻。由流體動力學分析可知，提高氣體壓力后，同樣使得熱解焦油的噴射速率增加，噴嘴內部空穴流動性能加強。液滴的徑向動能增加，焦油與空氣的卷吸程度也加劇，SMD不斷減小，霧化效果更好[23]。

圖11 不同氣體壓力條件下油滴體積分布對比

4 霧化效果優化分析

為使霧化效果達到最優，現對霧化參數做進一步優化分析。正交試驗結果如表5所示。

表5 正交試驗設計及結果

采用方差分析獲得顯著性及較優的霧化參數，分析結果如表6所示。

表6 顯著性分析

為因素對應試驗指標的平均值，經方差分析，熱解油溫的k1為108.40，k2為84.77，k3為68.13，由于k1>k2>k3，所以可斷定3為熱解焦油溫度的優水平。同理可得對于因素、的優選為33，最終得出最優的方案為333，即熱解焦油溫度100 ℃，氣體溫度120 ℃，氣體壓力0.5 MPa，SMD為81m。熱解焦油霧化200m以下的小顆粒占比在85%以上，霧化效果良好。實際操作取熱解焦油溫度100 ℃，氣體溫度120 ℃，氣體壓力0.5 MPa，在此條件下做3次平行驗證試驗，得SMD平均值為50m，相對誤差為0.68%，測試值與理論預測值在試驗誤差允許的范圍內基本相符，說明所選模型和因素水平均準確合適，回歸分析所得到的二次方程與實際情況擬合程度好，實際應用可行性高。比較值得出，各因素對SMD的影響強弱順序為：（熱解焦油溫度）、（氣體壓力）、（氣體溫度）。從顯著性可知，因素、均顯著（＜0.05），因素顯著程度較低，（=0.051>0.05）與方差分析結果一致。

5 結論

1）本研究搭建了生物質熱解焦油噴射霧化系統，探究熱解焦油溫度、氣體溫度、氣體壓力對熱解焦油穩態自由噴霧粒度及粒度分布的影響。并進行了單因素試驗和正交試驗，試驗結果表明，通過優化焦油及霧化劑的溫度和壓力等工藝參數可以達到較好的熱解油霧化效果。

2）單因素霧化試驗結果表明，在40～120 ℃范圍內，熱解焦油的索特平均直徑隨油溫升高而逐漸降低，降幅約51.0%。索特平均直徑隨氣體溫度升高而降低的變化幅度相對較小，并且溫度超過120 ℃后，變化趨于平緩。隨著氣體壓力的增大，SMD不斷減小并在氣體壓力高于0.5 MPa后逐漸趨于平緩。

3）通過正交試驗，可知油溫、氣溫、氣壓3種因素的增大都會減小液滴的SMD，其影響的強弱順序為：（熱解焦油溫度）、（氣體壓力）、（氣體溫度），熱解焦油溫度對霧化效果的影響最大。相比于油溫和氣壓顯著程度，氣體溫度對霧化效果的影響相對較低。最優霧化參數為熱解焦油溫度100℃，氣體溫度120℃，氣體壓力0.5 MPa，在此反應條件下熱解焦油霧化200m以下的小顆粒占比在85%以上，霧化效果良好。該結果為熱解油后續充分燃燒提供數據支持。

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Zhang Lei, Ren Xiaohua, Ji Zhongli. Multicomponent evaporation simulation of diesel-biodiesel mixed spray process[J]. Journal of Internal Combustion Engines, 2017(5): 56-62. (in Chinese with English abstract)

Experiment on atomization of pyrolyzed tar from carbon-gas co-production through straw pyrolysis

Hao Xiaowen1,2, Jia Jixiu1, Yao Zonglu1※, Zhao Lixin1, Huo Lili1, Kang Kang3, Zhang Xirui2

(1.,,100081,; 2.,,570228,; 3.(),)

More than 800 million tons of residual straw produced in China each year, about half of which have not been reused effectively. Alternatively, a biochar-gas-tar polygeneration can transform agriculture residues, such as straw into pyrolysis gas, biochar, pyrolysis tar, and other products, indicating the full use of renewable resources to reduce environmental pollution. However, pyrolysis tar is a sort of inevitable by-product in the process of biochar-gas-tar polygeneration. The treatment of pyrolysis tar has become a prominent problem restricting the development of technology. The mass concentration of volatile phenol in pyrolysis tar is 156~312 mg/L, rich in aldehyde, benzene, phenol, hydrocarbon, ammonia, and heavy metals. At present, there are four main methods to treat the pyrolysis tar: high temperature cracking, catalyst cracking, plasma, and combustion. The former three methods can only reduce the emission of pyrolysis tar, but cannot eliminate or completely realize the use of tar. Moreover, there are still some problems, such as high requirements for equipment material, and high temperature bearing capacity, high cost, low efficiency, high energy consumption or catalyst deactivation. Since the energy density of pyrolysis tar is relatively high, the clean energy utilization of pyrolysis tar can be realized by burning pyrolysis tar as liquid fuel. However, the physical and chemical properties of pyrolysis tar are quite different from those of common fuel tar, such as high moisture content, high viscosity, and poor effect of atomization combustion. Therefore, it is necessary to study the atomization characteristics of pyrolysis tar under different conditions, and thereby to reveal the atomization law of pyrolysis tar, further to realize clean and efficient combustion of pyrolysis tar. In this study, an atomization test of pyrolysis tar was designed using two technologies of fluid atomization and scattering particle size analysis, in order to ensure the stable combustion and atomization of pyrolysis tar. The single factor and orthogonal experiments were carried out to compare the effects of tar temperature, gas temperature, and gas pressure on the particle size and its distribution in the steady state free spray of tar. The results showed that the optimal effect of tar atomization was achieved, when the temperature of tar exceeded 60℃, the temperature of gas exceeded 80℃, and the pressure exceeded 0.3 MPa. With the increase of tar temperature, air temperature and air pressure, the SMD of tar droplets decreased. The influence of each factor on atomization effect was ranked in a descend order: tar temperature, gas pressure, and gas temperature. The small particle rate of pyrolysis tar accounted for more than 85%, where the optimal atomization pyrolysis tar temperature was 100℃, gas temperature was 120℃, and the gas pressure was 0.5 MPa, indicating a good atomization effect on pyrolysis tar. The proposed system can provide a potential data support for clean combustion and comprehensive utilization of pyrolysis tar. Since this experiment mainly studied the pyrolytic tar atomization, the next step can be set to carry out the investigation on pyrolytic oil atomization combustion combined with atomization parameters.

experiment; spray; pyrolysis; co-production of carbon and gas; tar

郝曉文，賈吉秀，姚宗路，等. 秸稈熱解炭氣聯產熱解焦油霧化試驗[J]. 農業工程學報，2020，36(23)：250-257.doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2020.23.029 http://www.tcsae.org

Hao Xiaowen, Jia Jixiu, Yao Zonglu, et al. Experiment on atomization of pyrolyzed tar from carbon-gas co-production through straw pyrolysis[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2020, 36(23): 250-257. (in Chinese with English abstract) doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2020.23.029 http://www.tcsae.org

2020-07-26

2020-09-23

中國農業科學院科技創新工程；現代農業產業技術體系專項資金資助（CARS-02-31）

郝曉文，主要從事生物質能源技術與裝備研究。Email：haoxiaowen2020@163.com

姚宗路，博士，研究員，主要從事農業廢棄物能源化利用技術研究。Email：yaozonglu@163.com

10.11975/j.issn.1002-6819.2020.23.029

TQ515

A

1002-6819(2020)-23-0250-08