烏日娜, 盧佳琦, 楊 帆, 張 楠, 郭宋明, 岱 欽
(沈陽理工大學 理學院, 遼寧 沈陽 110159)
染料摻雜手性向列相液晶激光器作為一種新型的分布反饋式(DFB)激光器,自1973年由Goldberg等報道后[1],一直是國際研究的熱點。隨著激光器件的不斷發展,染料摻雜手性向列相液晶激光器在眾多領域表現出來的優勢愈加鮮明。相較于其他種類有機和無機的激光器,染料摻雜手性向列相液晶激光器結構簡單緊湊、無需外加諧振腔、尺寸較小、滿足當前器件微型化的需求[2-7]。由于液晶在光、電、磁、熱等外場作用下,可以通過改變自身排布狀態來變化折射率,進而實現輻射激光波長調諧,因此在集成光學系統、光通信、光傳感等方面有著無限的可能應用[8-10]。
關于手性向列相液晶激光器有較多激光輻射機制及利用外場進行波長調諧技術的研究報道。2009年,Blinov利用光子態密度理論對平面織構態手性向列相液晶激光器的光子態密度分布進行了詳細推導,分析其閾值特性并很好地解釋了帶邊激光的產生原理[11]。2013年,Liu等利用膽甾相液晶和 DCM 染料制作可調諧激光器,通過調節溫度和電場,分別實現了發射波長的可調諧作用。其中溫度調諧范圍為24.14 nm,電場調諧范圍為 9.29 nm[12]。近年來,探索新型器件結構成為了研究熱點之一。2007年,Blinov等通過將器件一側電極變為帶鉻不透明的光柵電極,在帶有染料摻雜的向列相液晶器件側面及其各向同性時側面均觀察到了激光現象[13]。2011年,Deng等選取DCM作為激光染料,成功制備了周期為589 nm的基于透射式液晶/聚合物光柵的分布反饋式激光器,從光柵側面得到了中心波長約603 nm的窄線寬、低閾值激光輸出[14]。2017年,Liu等利用光場中的定域光聚合制備液晶/聚合物光柵,形成分布式反饋有機半導體激光器。通過改變光柵周期,從正面出射激光范圍可達53.4 nm[15]。2018年,Liu等深入研究了激光染料DCM摻雜的液晶聚合物光柵的激光現象,在器件側面實現了寬光譜范圍激光出射[16]。側面輻射器件,有利于與其他器件集成,使用方便、靈活。
本文設計制作了SU-8光柵結構的染料摻雜手性向列相液晶激光器件。通過光掩模法制作盒內光柵結構,使用532 nm Nd∶YAG倍頻脈沖激光器作為抽運光源,研究器件的激光輻射特性,并進行了深入分析。
在清潔好的ITO玻璃基板表面上涂覆PI取向層,200 ℃高溫固化1 h,摩擦取向。SU-8(Microchem Company)作為一種負性光刻膠,其特點是在紫外光波段的作用下,接受曝光的部分會由于光引發劑吸收光子而發生光化學反應,進而形成一種不溶于顯影液的物質,從而可以在顯影處理的過程中洗掉未曝光的部分,留下成型的SU-8光柵結構。旋涂SU-8光刻膠時通過調整勻膠機的轉速與時間來控制膜厚。利用紫外光下光掩膜法對其進行曝光。圖1為正交偏光顯微鏡下的光柵基板圖片,其中光柵周期約15m,光柵通道寬度約5m。

圖1 光柵的基板
將其與同樣進行取向摩擦處理過的ITO玻璃基板封膠處理,制成反平行取向液晶盒,盒厚約15 μm(SU-8膠厚為15 μm,相當于隔墊物)。將向列相液晶TEB30A(清亮點61 ℃,黏度為42 mm2/s@20 ℃,折射系數為ne=1.692,no=1.522,Δn=0.17)、手性劑S-811(4-(4-乙氧基)苯甲酰氧基苯甲酸-(S)-(+)-2-辛醇脂)、激光染料PM597分別按質量分數72.4%、25.6%、2%混合均勻,通過毛細作用注入到液晶盒中,將樣品加熱至各向同性態溫度后自然降溫至室溫。
實驗探測光路及裝置如圖2所示。利用Nd∶YAG固體激光器倍頻出的532 nm波長的脈沖激光作為抽運光,脈沖頻率為3 Hz,脈寬20 ns,激發樣品。泵浦光強弱由可調節衰減器進行控制。通過濾光片消除泵浦光束中可能存在的1 064 nm波長激光。使用小孔光闌過濾掉雜散光并確保泵浦源的強度均勻性。利用分光棱鏡將泵浦光分為1∶1的反射、透射兩束光,其中反射光進入光功率計,透射光束則通過焦距為100 mm的柱透鏡,形成長約2 mm、寬約0.5 mm的線型光斑,這樣可以覆蓋較多的光柵通道,如圖3所示。

圖2 實驗探測裝置示意圖
采用多通道光纖光譜儀(Avantes) (分辨率為0.064 nm)分別測量器件側面(x軸)和正面(與z軸成30°,為了避免泵浦光直射光纖探頭,影響探測結果)兩個方向的激光輻射譜。

圖3 泵浦樣品示意圖
在室溫下,器件側面方向的激光輻射譜如圖4所示。當泵浦能量Ep為 4.2J 和 6.9J時,在580~590 nm范圍內,出現了多個激光輻射峰,半高全寬(Full width at half maximum, FWHM)約0.19 nm;而Ep=5.7J時,579.29 nm和 584.67 nm處出現了兩個激光輻射峰,FWHM約0.19 nm;Ep=7.7J 時,582.14 nm 和585.25 nm處出現了兩個激光輻射峰,FWHM約0.19 nm。只出現兩個激光輻射峰,明顯區別于手性向列相液晶的隨機激光輻射譜,即較強的自發輻射放大譜上出現多個尖銳離散的激光峰[17]。
由圖4(b)、(d)可以看出,兩個獨立的激光輻射峰主要由SU-8光柵的布拉格反射作用產生。根據布拉格公式
2dneffsinθ=mλ,
(1)
其中SU-8光柵周期d=15m,θ=π/2(激光輻射x方向與光柵通道y方向垂直),反射級數m取整數,有效折射率neff=1.585 1,neff由下式計算得出:
(2)
圖4(a)、 c)顯示了多個尖銳的、離散的激光輻射峰。其主要原因是熒光光子在液晶分子間的多重散射提供反饋放大,當增益大于損耗時形成了激光輸出。液晶盒內的手性向列相液晶分子處于一種多疇狀態排列,不同疇的螺旋軸取向雜亂無章,光柵通道的存在使得大小晶疇在一定范圍內沿著光柵矢量緊密排列,形成折射率隨機分布的微區。熒光光子在液晶分子間多重散射,隨機形成閉合回路,使更多的光子局域在回路中,不斷反饋放大形成共振,最終形成激光出射。

圖4 器件側面(x軸)方向的激光輻射譜,其中(a)~(d)為室溫下,(e)為各向同性溫度下。
光柵的布拉格反射和液晶分子間的多重散射,這兩種反饋放大機制相輔相成,共同存在。當布拉格反射提供的反饋放大為主導時出現兩個獨立的激光輻射峰,而液晶分子間的散射提供的反饋放大為主導時出現多個激光輻射峰。因此,在一定的泵浦能量下,兩種模式對應的激光輻射譜都有可能出現,顯示了一定的隨機性。因此,在不同的泵浦能量下顯示了不同的激光輻射譜。
當器件被加熱至61 ℃時,液晶的各向異性(如介電、介磁各向異性,光學上的雙折射等)消失,轉變為各向同性的液體[18]。此時液晶對光的多重散射作用將大幅度降低。測量器件側面方向的激光輻射譜,泵浦能量為幾微焦時,只能觀察到FWHM較寬的自發輻射譜。而泵浦能量達到Ep=16.7J時,在590.60 nm處出現一個尖銳的激光輻射峰,FWHM約0.24 nm,如圖4(e)所示。當液晶進入各向同性態時,nlc值將進一步減小(ne隨溫度減小),與nSU-8值接近。因此取neff=nSU-8=1.574 2。由公式(1)得出,m=80時,λ=590.325 nm,與實驗測量結果符合較好。這說明,在液晶各向同性態下,SU-8光柵的布拉格反射引起的反饋放大仍存在。
測量了器件正面方向的激光輻射譜,如圖5所示。室溫下,當泵浦能量為Ep=21.5J時,觀察到了典型的手性向列相液晶隨機激光輻射譜,即自發輻射增強后出現多個尖銳的、分立的隨機激光峰,FWHM約為0.17 nm。當加熱樣品至各向同性態時,液晶對光的多重散射作用大幅度降低,隨機激光輻射峰也隨之消失。器件的正面,SU-8光柵的布拉格反射作用可以忽略不計,另外染料和液晶的混合物被分散在不同的光柵通道中,使得光子在液晶中的多重散射強度減弱,需要較高的泵浦能量才能獲得液晶隨機激光輻射。

圖5 器件正面(z軸)方向的激光輻射譜
本文采用光掩模法將SU-8光柵結構引入至染料摻雜手性向列相液晶激光器件中,利用532 nm Nd∶YAG固體脈沖激光器作為泵浦源,泵浦光激發激光染料產生的熒光光子可以在液晶分子間多重散射獲得反饋放大,并在SU-8光柵中布拉格反射獲得反饋放大,這兩種機制共同存在,相輔相成。當泵浦能量Ep為 4.2J 和 6.9J時,器件側面在580~590 nm范圍內出現了多個離散分立的隨機激光輻射峰,FWHM約0.19 nm;而Ep為 5.7J和7.7J時,又在579~585 nm范圍內出現獨立的兩個激光輻射峰,FWHM約0.19 nm;當泵浦能量為Ep=21.5J時,于器件正面獲得了584~590 nm 范圍的隨機激光輻射,FWHM約0.17 nm。加熱器件至液晶相變為各向同性態時,器件側面仍有激光輻射,波長約590.60 nm,FWHM約0.24 nm。在器件正面和側面均實現了隨機激光輻射,有利于方便靈活使用。