拓撲半金屬ZrSiSe器件中面內霍爾效應的觀測*

韋博元 步海軍 張帥 宋鳳麒

(南京大學物理學院,固體微結構國家重點實驗室,人工微結構科學與技術協同創新中心,南京 210093)

拓撲半金屬中的手性反常通常是用負磁阻來檢測.然而,手性反常導致的負磁阻對磁場和電流的夾角比較敏感,這給測量帶來了挑戰.最近,作為一種新興實驗手段,面內霍爾效應被越來越多地應用于拓撲半金屬中手性反常的探測.本文通過將拓撲Nodal-line半金屬ZrSiSe塊體機械剝離制備成的介觀器件,對其面內霍爾效應進行了測量并探究其起源.盡管測量數據與拓撲半金屬中手性反常導致的面內霍爾效應理論公式擬合得很好,但各向異性磁電阻的分析結果表明,負磁阻并不存在.更進一步地,根據最近報道提出手性反常存在的判據,在一個手性反常主導的系統中,以磁場和電流夾角為參數的Rxx — Ryx 關系曲線呈現為隨磁場變化的一系列同心圓,而在本文ZrSiSe器件的輸運實驗中,表現為非同心圓的形式.結合分析,本文排除了手性反常的存在,并推斷各向異性磁電阻才是其面內霍爾效應的起因.

1 引 言

近年來,作為探索固體中奇異準粒子激發的絕佳平臺,拓撲材料一直是凝聚態物理的研究熱點[1-6].拓撲半金屬 (topological semimetal,TSM)作為拓撲材料的重要組成部分,因其電子態的非平庸行為帶來的眾多新奇物理現象而備受研究者們關注[7-19].在Dirac半金屬中費米面附近,四重簡并的能帶交叉點被稱為Dirac點,并受空間和時間反演對稱性保護[7,20,21].當時間或空間反演對稱性被破壞時,Dirac點將會分裂為二重簡并的兩個手性相反的Weyl點[22,23],形成 Weyl半金屬.Weyl半金屬的一個奇異特性是手性反常[24-26],它會導致負磁阻(negative magnetoresistance,NMR)的出現[27,28],輸運上也因此將NMR作為證實很多TSM拓撲特性的有效實驗手段.手性反常導致NMR的機制是在平行電場和磁場作用下,手性電荷在一對Weyl點之間抽運,產生手性電流,當磁場增大時,可以觀察到NMR.由于外加磁場下Dirac半金屬破壞了時間反演對稱性形成Weyl半金屬,NMR同理也應可以被觀測到.然而,手性反常導致的NMR對角度具有極高的敏感性,同時正的軌道磁電阻也會掩蓋掉可能存在的NMR.另外,其他機制,如 current jetting,弱局域化效應等,也可以導致NMR的出現[29,30].因此,需要新的實驗手段來驗證TSM中手性反常是否存在.

最近,利用面內霍爾效應 (planar Hall effect,PHE)來探測TSM中手性反常以及非平庸Berry曲率被理論提出來,相關實驗工作也陸續報道出來[31-35].然而,PHE 的產生同樣也有其他機制,比如鐵磁金屬中磁有序和自旋軌道耦合(spin-orbital coupling,SOC)相互作用[36],平面軌道磁電阻等[33],也可以導致PHE.換言之,PHE不是手性反常乃至TSM存在的充分條件.因此,有必要對目前實驗證實的TSM進行PHE觀測并需要詳細的分析來確認其來源.

本文對拓撲Nodal-line半金屬ZrSiSe進行了PHE 觀測,并探索了其成因.經過系統的分析,排除了手性反常導致的PHE的可能,并論證了平面內各向異性磁電阻(anisotropic magnetoresistance,AMR)才是其成因.結果表明,對于 TSM,手性反常并非PHE的唯一起源,當系統中存在平面AMR時,PHE也可以被觀測到.

2 拓撲半金屬的PHE理論

PHE最早在鐵磁金屬中發現,它源于鐵磁金屬中的SOC.最近的理論表明,TSM中手性反常同樣可以導致PHE的出現,并且霍爾電阻率和縱向電阻率信號滿足以下形式[37]:

其中 ρyxPHE表示面內霍爾電阻率,Δρchiral=ρ⊥-ρ‖(ρ⊥和ρ||分別表示磁場垂直和平行于電流方向時的電阻率)表示手性反常導致的各向異性電阻率,ρxx表示磁場方向在樣品平面旋轉時角度依賴的縱向電阻率.由于縱向電阻率 ρ=RL/S (R表示縱向電阻,S表示樣品橫截面積,L表示樣品兩個縱向電極之間的距離),角度依賴的面內霍爾電阻和各向異性電阻分別滿足與(1a)式和(1b)式相同的形式.可以看到,與霍爾效應的面外磁場的轉角測量結果不同,PHE的周期為180°,而且霍爾電阻的峰與谷分別出現在135°和45°處.

圖1 ZrSiSe 單晶及納米片的表征 (a) ZrSiSe 的晶體結構;(b) ZrSiSe 晶體的 EDS 譜;(c) ZrSiSe 晶體 (00n)面的 X 射線衍射譜;(d) 零磁場下ZrSiSe納米片電阻隨溫度的變化曲線.內插圖是納米片器件的光學圖,其中白色基準尺為5 μmFig.1.The characterization of the ZrSiSe single crystals and nanoflakes: (a) The crystal structure of ZrSiSe;(b) the EDS spectrum of ZrSiSe crystal;(c) the single crystal X-ray-diffraction data of the (00n) surfaces of the sample;(d) the resistance varies with temperature at zero field.The inset is the optical graph of ZrSiSe flake device,and the white scale bar is 5 μm.

3 實驗及測量結果

3.1 ZrSiSe塊體及納米片的基本表征

ZrSiSe塊體通過化學氣相輸運的方法生長得到,氣相輸運劑采用的是碘單質[15].ZrSiSe晶體的空間群為P4/nmm,是由兩組鏡面對稱的ZrSe層夾著一層Si層,沿著c軸通過范德瓦爾茲力堆疊而成,如圖1(a)所示,屬于典型的層狀材料.圖1(b)是ZrSiSe單晶塊體的能量色散譜(energy dispersive spectrum,EDS),測量得到 Zr,Si和 Se 三種元素的原子數比例非常接近于1∶1∶1.之后對晶體進行了X射線衍射分析,結果如圖1(c)所示,可以清楚地看到各(00n)衍射峰,并且沒有其他的雜質峰出現,表明塊體具有較高的晶體質量.

3.2 ZrSiSe納米片的SdH振蕩

通過機械剝離的方法,在覆有300 nm二氧化硅層的硅片上得到了ZrSiSe薄層納米片.經過標準的紫外光刻，我們在納米片上制備了金電極.在沉積電極之前,需要對光刻好的樣品進行了氬離子刻蝕,以除去由于空氣中的水氧造成的退化層,來保證器件的導通性.

圖1(d)是零場下樣品一(記為S1)中納米片電阻隨溫度的變化曲線,其中內插圖是ZrSiSe納米片器件的光學圖像.可以看到,在整個變溫過程中,樣品始終表現金屬性,剩余電阻比為 22.為了進一步探究納米片的性質,我們又測量了S1在不同溫度下的磁阻與霍爾電阻.如圖2(a)所示,在磁場超過 6 T時,樣品的磁阻 Rxx表現出明顯的SdH 振蕩.在最低溫 1.8 K,最高磁場 14 T 時,磁阻比達到了4000%.通過扣除平滑背景,可以得到不同溫度下磁阻振蕩分量關于1/B的變化曲線,如圖2(b)所示.經過快速傅里葉變換,得到210 T 的振蕩頻率,如圖2(c)所示,這與文獻中報道的塊體測量結果一致[15].另外,我們發現在接近115 T 的位置,還存在一個微小的振蕩峰.為了得到載[流子的有效質量,利用ΔR ∝ 2π2[(kBT/(?wc)]/sinh2π2(kBT/(?wc))]擬合了SdH振幅ΔR隨溫度的變化曲線.這里kB表示玻爾茲曼常數,? 表示約化普朗克常數.如圖2(d)所示,最終可得到載流子有效質量為 m*=0.13 m0,這個值與文獻報道的結果比較接近[14].

圖2 ZrSiSe納米片的SdH振蕩 (a) 垂直磁場下ZrSiSe納米片在不同溫度下的磁阻;(b) 提取到的磁阻關于1/B的SdH振蕩;(c) 圖(b)中振蕩的快速傅里葉變換;(d) 圖(c)中隨溫度變化的FFT振幅.實線是利用Lifshitz-Kosevich公式進行的擬合,得到有效質量為0.13 meFig.2.The SdH oscillations of ZrSiSe nanoflakes: (a) Magnetoresistance of ZrSiSe nanoflakes under perpendicular magnetic field at different temperatures;(b) the extracted SdH oscillations of magnetoresistance verus 1/B;(c) fast Fourier transformation spectra of the oscillation in (b);(d) the temperature dependence of FFT amplitude in (c).The solid line is a fit to the Lifshitz-Kosevich formula and gives the cyclotron effective mass of 0.13 me.

3.3 ZrSiSe納米片的PHE及AMR的測量

之后利用樣品二(記為S2),通過轉角測量來獲得PHE及AMR數據,相應的器件測量的幾何構置如圖3(b)的內插圖所示.兩個縱向的電極用來測量縱向電阻,橫向的兩個電極用來測量面內霍爾電阻,施加的磁場繞著c軸在樣品平面旋轉,θ定義為磁場方向與電流方向的夾角.首先應當注意到實際測量過程中可能存在的幾種誤差.第一,磁場很難保證完全在樣品平面內旋轉,平面外的磁場分量總是客觀存在的,這將導致一部分普通的霍爾電阻混在面內霍爾電阻Ryx中.為了排除普通霍爾的貢獻,我們測量了正負場的信號然后取均值.第二,兩個霍爾電極在縱向方向上可能存在微小間距,這樣將導致平面內的AMR以及平面外縱向磁電阻分量.前一項的貢獻隨角度有cos2θ的依賴關系,如果對數據進行Ryx=(Ryx(θ)-Ryx(π-θ))/2的處理,可以被排除.后一項由于是 cos2(θ+δ)的角度依賴關系,并且δ隨機地依賴于電流和磁場方向間的幾何關系,因此處理起來比較麻煩.測量得到的PHE數據清楚地顯示峰值與谷值分別在接近135°和45°處,因此隨機的δ偏差角度帶來的面外磁阻分量可以忽略不計.排除掉以上提到的所有可能的誤差后,得到了本征的PHE曲線,如圖3(a)所示.可以看到,PHE 曲線周期為 180°,峰值和谷值出現的位置分別在 135°和45°處,可以用 (1a)式很好地擬合.注意到擬合可以得到不同磁場下一系列的 ΔRyx值.(1a)式中的各向異性電阻率Δρ與換算成電阻后的各向異性電阻ΔR相對應,這里擬合得到的ΔRyx用來指代ΔR.ΔRyx關于磁場的變化曲線如圖3(b)所示.圖中實線是對數據點的冪函數擬合,擬合得到的冪指數為2.15,這與手性反常導致的AMR隨磁場的二次依賴關系的情況有所偏離[38].另外,溫度也是影響也會影響ΔRyx.圖3(c)是在磁場為9 T時S2的PHE在不同溫度下的變化曲線.可以看到,一直到 80 K,依然可以看到明顯的PHE.利用與(1a)式形式相同的各向異性電阻的公式,同樣可以擬合得到不同溫度下的ΔRyx,它隨溫度的變化曲線如圖3(d)所示.可以看到,在 1.8—60 K 的過程中,ΔRyx大小隨溫度迅速增加,之后在更高的溫度下增長速度逐漸減小.

圖3 ZrSiSe 納米片中 PHE 的觀測 (a) T=2 K 時,不同磁場下的 PHE 以及相應的擬合曲線;(b) T=2 K 時,PHE 振幅隨磁場強度大小的變化.內插圖是 PHE 測量的器件示意圖;(c) B=9 T 時,不同溫度下的 PHE 以及相應的擬合曲線;(d) B=9 T 時,PHE振幅隨溫度的變化Fig.3.PHE measurement in ZrSiSe nanoflakes: (a) The measured PHE and the corresponding fitting curves under different B fields when the temperature is 2 K;(b) the amplitude of PHE varies with magnetic field when temperature is 2 K.The inset displays the schematic of the device configuration for PHE measurement;(c) angle dependence of the planar Hall resistance taken at different temperatures when the field is 9 T;(d) the amplitude of PHE varies with temperature when the field is 9 T.

各向異性電阻ΔR也可以通過角度依賴的縱向電阻來擬合得到,并幫助判斷樣品PHE是源于手性反常還是僅僅由其他原因導致的普遍現象.圖4(a)是S2在溫度為2 K時不同磁場下與PHE同時測量得到的平面AMR以及擬合曲線(紅線表示).可以看到,平面AMR的周期同樣為180°.注意到隨著磁場強度的增加,Rxx的振幅迅速增加,利用與(1b)式形式相同的各向異性磁電阻的公式進行數據擬合可以得到一系列隨磁場改變的ΔRxx值,這里ΔRxx同樣對應于各向異性電阻ΔR.利用冪函數對其擬合,可以得到冪指數為1.78,即ΔRxx∝B1.78,如圖4(b)所示,同樣偏離手性反常導致的AMR的結果.

圖4 ZrSiSe 中 PHE 的起源 (a) T=2 K 時,不同磁場下的平面 AMR.紅色實線是利用公式擬合得到的曲線;(b) T=2 K 時,平面AMR振幅隨磁場的變化.青色實線是對實驗數據點進行的冪函數擬合曲線;(c) 從圖(a)中提取的R⊥和R||隨磁場的變化;(d) 不同磁場下,以θ為參量得到的Rxx-Ryx關系曲線Fig.4.Origin of the measured PHE: (a) In-plane AMR verus angle θ at various fields when temperature is 2 K.Solid red curves represent the fitting curves;(b) the amplitude of AMR varies with field at 2 K.The cyan curve is the power law fit curve for the experimental data points;(c) R⊥ and R|| extracted from the experimental date in panel (a).the red and blue solid curves represent the power law fit curves for R⊥ and R||,respectively;(d) the orbits obtained by plotting Rxx and Ryx with θ as the parameter at specific magnetic field.

4 討 論

以上對樣品S2的PHE和平面AMR的測量表明,二者分別滿足 sinθcosθ和 cos2θ的角度依賴關系,可以利用TSM中手性反常導致PHE的理論公式很好地進行擬合,這似乎暗示可以用手性反常來解釋ZrSiSe中測到的PHE.然而,如圖4(a)所示,當磁場平行于電流方向時,隨著磁場強度的增加,縱向電阻也在增加,也就是說,并沒有觀測到理論預言的手性反常導致的NMR.由于(1a)式和(1b)式的推導只考慮了手性反常作為PHE的成因,NMR理應同時被觀測到,因此樣品的實驗結果不能證明PHE源于手性反常.當然,NMR的形成機制也有很多,也不能作為手性反常存在的充分條件.另外,對于完全由手性反常導致的PHE,隨著磁場強度的增大,R||應當保持不變,R⊥逐漸減小[32].從圖4(a)中的數據可以提取 R||和 R⊥,它們隨磁場的變化如圖4(c)所示.可以看到,R⊥與磁場呈冪函數型依賴關系,即 R⊥∝B1.67,R||緩慢增長且滿足多項式關系.R||和R⊥均與磁場正相關.鑒于此,我們認為ZrSiSe樣品PHE不是源于手性反常.

考慮一個普通的導體系統并且不引入手性反常,測量的器件結構及測量方式與圖3(b)內插圖中描述的相同.如果施加的平面磁場給系統引入了平面各向異性磁電阻,則可以推導出ρxx和ρyx滿足與(1a)式和(1b)式相同的形式[33].這意味著只要平面磁場的施加導致了AMR,PHE總是可以被觀測到.事實上,AMR最早被用于研究鐵磁薄膜的磁化過程[39].AMR的形成原因有很多,除了手性反常,還包括了經典的軌道磁電阻,磁性系統中的 SOC 等.不僅僅在 TSM 中,3d 鐵磁金屬[40],拓撲絕緣體[41,42],鐵磁半導體 (Ga,Mn)As[43],平庸的金屬Bi中[34],也觀測到了PHE.最近有文獻報道認為磁場可以影響ZrSiSe中載流子的壽命,這種影響是各向異性的,或者磁場在平面內旋轉時這種影響更為明顯[44],或許可以用來解釋我們觀測到的AMR.另外,參照最近的一篇報道所給出的手性反常的一個似乎可信的判據[34],我們以θ為參量,畫出不同磁場下 PHE的振幅關于平面AMR的變化曲線,如圖4(d)所示.在手性反常主導的系統中,上述曲線應該是不同磁場下對應的一系列同心圓.但是,圖4(d)展示的ZrSiSe樣品的測量結果卻是隨著磁場強度減小中心逐漸偏向左側的一系列圓形圖案,這與手性反常不存在的情況相符合.綜上分析,我們認為ZrSiSe器件中測到的PHE源于平面各向異性磁電阻而非手性反常.

5 結 論

利用電輸運觀測拓撲Nodal-line半金屬ZrSiSe納米片中角度依賴的PHE并探索了其來源.由樣品的PHE和縱向電阻的數據擬合得到各向異性磁電阻的振幅與磁場均不滿足手性反常導致的各向異性磁電阻隨磁場的二次依賴關系.同時,也沒有觀測到理論預言中手性反常導致的負磁阻.另外,對于手性反常導致的 PHE,當磁場變化時R//應保持不變,R⊥隨著磁場的增大逐漸減小.實驗數據表明ZrSiSe樣品的R⊥隨著磁場強度的增大指數型增長,R⊥則緩慢增長.最近一篇報道提出了一個手性反常存在的判據,以磁場和電流夾角θ為參量,PHE的振幅和平面AMR的變化關系圖像是隨磁場變化的一系列同心圓,而本實驗中則為中心偏向一側的一系列非同心圓.綜合以上實驗分析結果,可以認為 ZrSiSe納米片樣品的PHE是由平面各向異性磁電阻導致的,而非源于手性反常.當施加平面磁場后,只要系統中產生了各向異性磁電阻,PHE總是可以被觀測到,當PHE和NMR同時被觀測到時,才能進一步確認手性反常是否存在.