海上浮動核電站新型堆底屏蔽材料研究

陳 艷，李宏偉，李 強，吳榮俊，徐 楊，唐耀陽

(1.武漢第二船舶設計研究所，湖北 武漢 430205；2.渤海造船廠集團有限公司，遼寧 葫蘆島 125004；3.淄博火炬能源有限責任公司，山東 淄博 255056；4.海軍駐431 廠軍代表室，遼寧 葫蘆島 125004)

0 引 言

海上浮動核電站是將小型核反應堆和船舶結合，突破空間限制，使核電移動化。它可滿足海上接近人口密集區域對熱—電聯供、淡水—電聯供等多樣性需求， 還可用于海島等區域的電— 熱— 淡水聯供[1]。2016 年，俄羅斯研發的 “羅蒙諾索夫院士” 號海上浮動核電站已進入下海測試階段。在國內海上浮動核電站為重點科技專項，正開展相關研究工作，對于我國核電發展具有重要意義。

海上浮動核電站小型反應堆運行時，從反應堆表面泄漏出大量的中子和γ 射線。在一回路中，冷卻劑及其回路設備也輻射出很強的γ 射線和一定數量的中子。屏蔽材料的設置就是用來防護這些有害輻射，以保證人員在輻射安全的條件下正常工作。依據屏蔽材料設置部位的不同，又分為安全殼屏蔽、頂部屏蔽、底部屏蔽、艙室屏蔽、走道屏蔽、局部屏蔽等。底部屏蔽布置在反應堆與船底結構之間，用于防止反應堆堆芯產生的高通量中子、γ 射線散射造成其他部位的輻射劑量超標，同時還可降低船底劑量，防止對海洋環境造成影響，是海上浮動核電站輻射防護系統的重要組成部分。

海上浮動核電站所采用的屏蔽材料不同于陸上核動力裝置，其輻射源復雜多變，系統、設備、管路眾多，重量、體積都受到極大的限制[2]。尤其是底部屏蔽材料，不僅需要承受較高的中子、γ 通量，同時施工、安裝空間狹小，通常僅有1～2 m。

現有的船用屏蔽材料一般為板材，包括鉛板、聚乙烯板等。但船底結構有一定的弧度，而從板材的生產角度來說，加工成不同規格的弧度板是非常困難的，再考慮到加工結構的偏差，難以與船底結構完全貼合。因此，屏蔽板材大多都加工成平板狀，在進行船底安裝時，通過風鎬等工具敲擊板材使其變形以貼合船底結構，局部區域的拼接縫隙使用片狀同類屏蔽材料進行填塞。這種施工方法費時費力，且隨著施工的進行、可操作空間減小，在人員不可視區域可能存在大量的縫隙，嚴重影響屏蔽效果。

為降低海上浮動核電站反應堆底部屏蔽的施工難度，提高屏蔽效果，本文設計了一種新型的復合屏蔽材料， 該材料以顆粒混合膩子的形式， 兼具中子、γ 屏蔽效果，能根據需求進行配比調整，可采用灌注式的施工方式，適用于反應堆底部區域這類空間狹小、施工難度大的區域。

1 原材料選型

海上浮動核電站新型堆底復合屏蔽材料由復合屏蔽顆粒和屏蔽膩子組成。復合屏蔽顆粒為屏蔽主體，復合屏蔽膩子起粘合、抹縫的作用。

復合屏蔽顆粒選用聚乙烯作為基材，在聚乙烯基材中添加鉛、碳化硼等。根據中子、γ 射線與物質的相互作用原理，鉛這類重元素通過光電效應、康普頓散射和電子對效應等原理，吸收、散射γ 射線；聚乙烯含氫量大，氫這類輕元素通過彈性散射將快中子、中能中子高效慢化，能量逐步降低變為熱中子；碳化硼中的10B 熱中子吸收截面很大，可大量吸收熱中子[3]。

復合屏蔽膩子除屏蔽性能應與復合屏蔽顆粒相當外，還需具有較強的粘合性和較短的固化時間。因此，用有機硅樹脂改性的雙酚A 型環氧樹脂代替聚乙烯作為基體，飽和脂肪族胺類化合物作為固化劑，以增強其粘合性，縮短固化時間。為了保證屏蔽性能，添加了聚乙烯、鉛、碳化硼等。

2 成分配比設計

2.1 海上浮動核電站堆底源項

海上浮動核電站采用小型化反應堆設計，反應堆及一次屏蔽外表面半徑為1.5 m。根據反應堆底部的計算結果，將反應堆底部按照徑向半徑分為0～50 cm、50～100 cm、100～150 cm 三個區域，其源項見表1。中子平均能量約為80～100 keV， γ 平均能量約為1.3～1.5 MeV。

表 1 海上浮動核電站堆底源項Tab.1 Source term at the bottom of floating nuclear power plant

2.2 配比優化設計方法

復合屏蔽顆粒和復合屏蔽膩子成分配比優化是一個典型的多目標優化求解問題，采用遺傳算法和蒙特卡羅法相結合的設計方式予以解決。

遺傳算法是一種近年來迅速發展的全新隨機搜索與優化算法，起源于達爾文的進化論，是模擬達爾文的遺傳選擇和自然淘汰的生物進化過程的計算模型[4]。本文使用遺傳算法中適用于求解非線性約束的GENOCOPⅡ程序，以中子、γ 總劑量率為優化目標，即

式中： fn(X) 為中子劑量率； fg(X)為γ 劑量率；X 為各成分的質量含量組成向量，xi（i=1，2，…，p）為材料中各成分的質量分數。

約束條件見式（3）和式（4）。

式（3）為等式約束，即屏蔽材料中各成分的歸一化條件；式（4）為區間約束，Li，Ui分別為屏蔽材料各成分的上下限。

以海上浮動核電站堆底源項為目標，堆底中子注量率比γ 能量注量率高1～2 個量級，因此，復合屏蔽顆粒/膩子均應以中子屏蔽材料為主體。再考慮到聚乙烯/環氧樹脂的密度小，同時又應盡量提高材料中的屏蔽有效成分，復合屏蔽顆粒中聚乙烯的質量分數范圍為0.5～0.9，復合屏蔽膩子中環氧樹脂和聚乙烯混合物的質量分數范圍為0.3～0.9。根據設計生產經驗，復合屏蔽顆粒中偶聯劑的質量分數不超過1%，為縮短膩子的固化時間，復合屏蔽膩子中固化劑的質量分數不低于2%。

2.3 優化設計過程及結果

將約束條件作為邊界條件代入遺傳算法中，選取適當的遺傳參數，運行GENOCOPⅡ程序。遺傳參數的選取對計算效率有直接影響，包括：1）種群數目。種群數目太小在尋找全局優化解時容易進入局部優化死循環，種群數目太大則會產生大量低效率計算。在這里選用300～500。2）遺傳—突變比。高的遺傳—突變比代表更強的選擇壓力，在最大種群數為500 的情況下，0.2 是比較合理的取值。

材料的屏蔽效果計算使用MCNP 程序。根據GENOCOPⅡ程序輸出的成分配比結果，為加快計算速度，采用堆底中子、γ 的平均能量為源項，得到不同成分配比方案的劑量率結果，并將輸出結果反饋GENOCOPⅡ程序，通過多次配比調整、計算、比較，直至達到滿足條件的優化結果。優化結果如表2 所示。

表 2 復合屏蔽顆粒、復合屏蔽膩子成分配比優化結果（質量比）Tab.2 Optimization results of composition ratio of composite shielding particles and composite shielding putty (mass ratio)

3 樣品試制及性能考核

3.1 復合屏蔽顆粒試制

復合屏蔽顆粒制備工藝流程如圖1 所示。

圖 1 復合屏蔽顆粒制備工藝流程Fig.1 Preparation process of composite shielding particles

步驟1：將原材料聚乙烯、鉛、碳化硼等按比例稱重；

步驟2：3 種原材料分別為有機高分子、金屬及無機非金屬，性質懸殊，相容性差，攪拌均勻后，需用偶聯劑進行預處理，增加材料的粘結強度；

步驟3：將混合后的材料混合，加溫、加壓后擠出造粒，粒徑長度約為2.0 mm。

試制出的復合屏蔽顆粒大小均勻，各成分混合均勻，無氣孔、缺陷。試制出的樣品如圖2 所示。

圖 2 復合屏蔽顆粒Fig.2 Composite shielding particles

3.2 復合屏蔽膩子試制

復合屏蔽膩子試制的關鍵技術是材料的配比，通過反復調整偶聯劑、固化劑的類別、加入量，直至試制出粘結度高、施工簡單、外觀可靠的最終配方，如表3所示。試制出的樣品根據材料功能分為A，B，C 三種組分，組分A 為基體材料，組分B 為固化劑，組分C 為屏蔽性能添加物。使用時，將3 種組分按表3 比例混合，攪拌均勻后即可施工。固化后的試驗樣品如圖3 所示。

表 3 復合屏蔽膩子最終配方Tab.3 Final formula of composite shielding putty

3.3 顆粒與膩子混合試驗

復合屏蔽顆粒與復合屏蔽膩子混合后形成新型堆底屏蔽材料，兩者之間的配比對混合物的性能影響較大。由于復合屏蔽顆粒為主體，應盡量增加復合屏蔽顆粒的比例，但若復合屏蔽膩子太少，形成的混合物不僅粘結度不高，且顆粒之間可能還會存在較大縫隙。

本文對復合屏蔽顆粒和復合屏蔽膩子的配比進行了反復試制，試制結果如圖4 所示。可以看出，復合屏蔽膩子：復合屏蔽顆粒=1:1 時，形成的混合物表面光滑、均勻，無氣孔和縫隙，較為理想。最終選定新型堆底屏蔽材料的復合屏蔽膩子與復合屏蔽顆粒的配比為1:1。

3.4 性能試驗考核

圖 4 （復合屏蔽膩子：復合屏蔽顆粒）不同配比結果Fig.4 (Composite shielding putty: composite shielding particles)results of different proportions

將復合屏蔽顆粒、復合屏蔽膩子按照1:1 混合制成新型堆底屏蔽材料的試驗樣品。對樣品分別進行屏蔽性能和理化性能的試驗考核。試驗結果及執行標準如表4所示。

表 4 新型堆底屏蔽材料性能考核結果Tab.4 Performance evaluation results of new type shielding materials

新型堆底屏蔽材料的中子屏蔽性能達到等厚的鉛硼聚乙烯板材[3]的80%，表干時間可接受。從試驗結果看，新型堆底屏蔽材料各項性能優良，能夠滿足海上浮動核電站堆底屏蔽材料的應用需求。

4 海上浮動核電站堆底屏蔽設計

將新型堆底屏蔽材料應用在海上浮動核電站堆底屏蔽設計中，使用MCNP 程序進行模擬。

4.1 計算模型

海上浮動核電站反應堆及一次屏蔽外表面半徑為1.5 m，新型堆底屏蔽材料敷設在反應堆底部與船體結構之間，半徑為2.5 m，敷設厚度為2 m。

源項采用表1 數據，中子、γ 射線方向均為豎直向下，即垂直入射堆底屏蔽材料中。

參照《核商船安全規范》附錄4“不同區域和場所的極限劑量當量率” 要求，“船底在10% 堆功率下要進行‘水中’維護或檢驗的部位劑量當量率不得高于7.5 μSv/h”。因此，在滿功率條件下，海上浮動核電站要求底部添加屏蔽后，屏蔽外表面劑量率不得高于37.5 μSv/h（安全因子為2）。

4.2 計算結果

圖 5 海上浮動核電站堆底屏蔽效果計算模型Fig.5 Calculation model of shielding effect at the bottom of floating nuclear power plant

通過MCNP 計算，海上浮動核電站堆底中子劑量率最大值為6 660 Sv/h，γ 劑量率最大值為59 Gy/h，在反應堆底部與船體結構之間填充新型堆底屏蔽材料，厚度為2 m，屏蔽外表面中子劑量率最大值為19.8 μSv/h，γ 劑量率最大值為15.4 μSv/h， 總劑量率最大值為28.5 μSv/h，中子劑量率約降低9 個量級，γ 劑量率約降低6 個量級，滿足100% 功率條件下，堆底總劑量率不高于37.5 μSv/h 的設計限值。

新型堆底屏蔽材料滿足海上浮動核電站堆底屏蔽需求，可用于海上浮動核電站，同時也可用于其他核動力裝置。

5 結 語

本文針對海上浮動核電站研發了一款新型堆底屏蔽材料。該材料由復合屏蔽顆粒與復合屏蔽膩子混合而成，以海上浮動核電站堆底源項為輸入進行優化配比設計。新型堆底屏蔽材料完成了樣品試制，并經過了性能試驗考核，驗證優化后的樣品具有良好的屏蔽性能和理化性能。最終，將新型堆底屏蔽材料應用于海上浮動核電站的堆底設計，在2 m 的屏蔽空間內敷設新型頂部屏蔽材料，屏蔽后總劑量降低9 個量級，最大值為28.5 μSv/h，滿足海上浮動核電站的堆底屏蔽設計要求。